Sandia ist ein Multi-Programm-Labor von Sandia Corporation, einer Lockheed Martin Company, für die National Nuclear Security Administration unter Vertrag DE-AC04-94-AL85000 betrieben. Die Arbeit wurde auch durch das US Department of Energy, Office of Basic Energy Sciences im Rahmen der Betriebs Investigator Kleine Gruppe Forschungsprojekt (Grant No DE-SC0002619) von Prof. Violi (University of Michigan, Ann Arbor) unterstützt. KRW wird durch das Department of Energy, Office of Science, Early Career Research-Programm nach US-Department of Energy Vertrag Nr. DE-AC02-05CH11231 unterstützt. Die Advanced Light Source wird durch den Direktor, Office of Science, Office of Basic Energy Sciences, der US-Energieministerium unter Vertrag Nr. DE-AC02-05CH11231 unterstützt. KKH erkennt die anhaltende Unterstützung der Teil dieser Forschung von der DFG unter Vertrag KO 1363/18-3.

1. Gasphasenexperimenten <ol><li> Zünden des Niederdruck-vorgemischten Flamme <ol><li> Stellen Sie sicher, dass das Kühlwasser durch den Brenner-und Flammenkammerwand und die Flammenkammer bis auf ~ 0,1 mbar gepumpt fließt. </li><li> Stellen Sie eine 1 L / min Strom von Argon und einem 1,5 l / min Volumenstrom von Sauerstoff durch die Brenneroberfläche und einen Druck von 80 mbar (60 Torr) in der Flammenkammer zu halten. </li><li> Positionieren Sie den Heißdraht-Zünder über der Brenneroberfläche; stellen Sie die Wasserstoffstrom bis 0,4 L / min, und aktivieren den Zünder schnell. </li><li> Nach der Zündung, schalten Sie das Heißdraht-Zünder, und setzen Sie sie weg von den Brenner. </li><li> Schaffung der gewünschten Ströme von Argon, Sauerstoff, Wasserstoff und Brennstoff. Stellen Sie den Druck, um die Bedingungen des Ziel Flamme [typischerweise 20-40 mbar (15-30 Torr)] entsprechen. Hinweis: Flamm Bedingungen für einzelne Flammen in der Originalliteratur vorgesehen. Beispielsweise fließt der stöchiometrischen Allen und Propin Flammenin Hansen et al 22 aufgeführt. </li></ol></li><li> Erwerb der Photoionisation Efficiency (PIE) Kurven - Energie Scan <ol><li> Wenn der Druck in der Ionisationskammer ≤ 10 -6 mbar, gelten die Spannungen an den Ionenoptik der Time-of-Flight-Massenspektrometer und Detektor Mikrokanalplatte und öffnen die Ventile Beamline. Hinweis: Frühere Kalibrierungsexperimente (nicht im Video gezeigt) verwendet, um die Spannungseinstellung für eine optimale Leistung des Massenspektrometers zu finden. </li><li> Starten Sie das LabVIEW-Datenerfassungsprogramm &quot;Allgemeine Interface.vi&quot; (Abbildung 2) und bewegen Sie den Brenner an die gewünschte Position über die Registerkarte &quot;Motor&quot; in der Software. Hinweis: Diese LabVIEW-Code wurde an der Beamline entwickelt und ist auf Anfrage erhältlich. </li><li> Verwenden Sie die Registerkarte &quot;Allgemein&quot;, um die Scan-Parameter zu definieren, dh die Anzahl der Schritte pro eV der Photonenenergie. Typischerweise wird eine Schrittgröße von 0,05 eV ist,verwendet. </li><li> Verwenden Sie die Registerkarte &quot;ALS&quot;, um die Photonenenergie auf den gewünschten Startwert gesetzt, und definieren Sie die &quot;ALS-Energie&quot; zu sein, &quot;aktiv&quot;. </li><li> Auf der &quot;Control&quot;-Panel, aktivieren &quot;K6485&quot; zum Auslesen des Photostroms von der Photodiode gemessen. </li><li> Auf der Registerkarte &quot;P7886&quot;, verwenden Sie die &quot;Set Parameter&quot;-Taste, um die Anzahl der Sweeps (in der Regel zwischen 2 19 und 2 21), die Anzahl der Fächer (in der Regel 48k) und die Bin-Breite (500 ps). </li><li> Geben Sie einen gültigen Pfad und Dateinamen, und klicken Sie auf &quot;Start&quot;, um die Computer-gesteuerten Datenerfassungsprozess zu starten. </li></ol></li><li> Erwerb von Massenspektren - Brenner Scan <ol><li> Gelten die Spannungen für die Energie-Scans, um die Ionenoptik der Time-of-Flight-Massenspektrometer und Mikrokanalplattendetektor. </li><li> Öffnen Sie die Ventile, um die Strahllinie Photonenstrahl in der Kammer zu ermöglichen. </li><li> Öffnen Sie die Daten Labview acquisition Programms &quot;Allgemeine Interface.vi&quot;. </li><li> Auf der Registerkarte &quot;Motor&quot; in der Software, mit der &quot;Jogger&quot;, um die Brenneroberfläche so nah wie möglich an der Probenahmekegel bewegen, und definieren Sie diese Position als &quot;Origin&quot;. Festlegung des Motors auf &quot;aktiv&quot;. </li><li> Verwenden Sie zum Register &quot;Allgemein&quot;, um die Scan-Parameter zu definieren, dh die Anzahl der Schritte pro mm Brenner-Bewegung. Typische Werte sind 0-5 mm in 20 Stufen, 5-20 mm in 15 Stufen, und 20-30 mm in 5 Schritten. </li><li> Verwenden Sie die Registerkarte &quot;ALS&quot;, um die Photonenenergie auf den gewünschten Wert eingestellt. Typische Werte sind 8 bis 16,65 eV. </li><li> Auf der &quot;Control&quot;-Panel, aktivieren &quot;K6485&quot; zum Auslesen des Photostroms von der Photodiode gemessen. </li><li> Auf der Registerkarte &quot;P7886&quot;, verwenden Sie die &quot;Parameter einstellen&quot;, um eine Unter-VI (Abbildung 3) zu starten, um die Anzahl der Sweeps, dh die Anzahl von Massenspektren added auf der jeweils anderen bei jedem Brennerposition (normalerweise zwischen 2 19 und 2 21), die Anzahl von Bins (normalerweise 48 kHz), und der Bin-Breite (500 ps). </li><li> Geben Sie einen gültigen Pfad und Dateinamen, und klicken Sie auf &quot;Start&quot;, um die automatische Datenerfassung zu beginnen. </li></ol></li></ol><img alt="Figur 2" fo:content-width="5in" src="/files/ftp_upload/51369/51369fig2highres.jpg" width="500" /> Abbildung 2. Grafische Benutzerschnittstelle der Datenerfassungsprogramm. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/51369/51369fig2highres.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.</a> <img alt="Fig. 3" fo:content-width="5in" src="/files/ftp_upload/51369/51369fig3highres.jpg" width="500" /> Abbildung 3. Grafische Benutzerschnittstele, um Mehrkanal-Eingang Scaler Parameter. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/51369/51369fig3highres.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.</a> 2. Aerosol-Experimente <ol><li> Zünden des Near-Atmosphärendruckgegenströmungs Flamme <ol><li> Stellen Sie sicher, dass das Kühlwasser durch den Brenner fließen, dass die Reaktionspartner Steckdosen sind ca. 10 mm auseinander, und daß der Flammenkammer bis auf die minimal erreichbare Druck (~ 2 mbar) abgepumpt. </li><li> Füllen Sie den Flammenkammer mit Argon und bringen den Druck von bis zu ~ 860 mbar (650 Torr). </li><li> Setzen Sie den Zünder Spule ca. in der Mitte der beiden Brennerstellen. </li><li> Stellen Sie die Gasströme wie folgt (Ar sollte bereits fließen, weil es verwendet wurde, um die Kammer zu füllen): Oxidationsstrom: O 2 0,3 L / min und Ar 1,6 l / min; Oxidationsstrom Hüllstrom: Ar 2,5 l / min; Brennstoffstrom: H 2 0,3 L / min, Ar 2,5 l / min; Kraftstoffstrom Hüllstrom: Ar2.5 L / min. </li><li> Öffnen Sie die Wasserstoff-und Sauerstoffventile, und sofort auf Zünder Spule wechseln. </li><li> Wenn die Flamme entzündet wird, schalten Sie den Zünder Spule und zurückzuziehen. </li><li> Schaffung der gewünschten Ströme von Sauerstoff, Argon und Kraftstoff. Schalten Sie den Strom aus Wasserstoff und legen Druck-und Reaktionspartner Steckdose Trennung auf die gewünschten Werte für die Ziel Flamme. Hinweis: Die Flussraten für die Propanflamme, die im Video gezeigt wird, werden in Skeen et al 4 vorgesehen. </li></ol></li><li> Erwerb einer Aerosol-Massenspektrum <ol><li> Gelten die entsprechenden Spannungen an die Ionenoptik und Detektor des AMS. Hinweis: Die Spannungseinstellungen für eine optimale Leistung in früheren Kalibrierungsexperimente, die in dem Video gezeigt werden gefunden. </li><li> Öffnen Sie die Labview-Datenerfassungsprogramm &quot;General Interface-Gegensatz-Flow.vi&quot;. Hinweis: Dieses VI ist eine Modifikation der &quot;Allgemeinen Interface.vi&quot;, in dem die Motorsteuerung wurde aktualisiertentsprechen die neuen Bedürfnisse. </li><li> Mit der &quot;Rüttler&quot;-Anwendung auf der Registerkarte &quot;Motor&quot;, die gegenüberliegende Strömungsbrenner zu übersetzen, so daß die Quarzmikrosonde ist an der Position am nächsten zu dem Brennstoffstrom-Auslaß (4). Während an dieser Stelle, setzen Sie den Motor Schrittstellung auf Null. Dieses Verfahren definiert die &quot;Ursprung&quot;-Position. </li><li> Öffnen Sie langsam das Vierteldrehung Kugelventil eine Strömung von der Flamme-Probenahmeleitung in die aerodynamische Linsensystem (ADL). Zu bestätigen, dass der Druck am Auslass des ADL nahe 1 x 10 2 mbar. </li><li> Verwenden Sie die Registerkarte &quot;Allgemein&quot;, um die Scan-Parameter zu definieren, dh die Anzahl der Schritte pro mm Brennerbewegung (Brenner-Scan) oder Photonenenergie (Energie-Scan). </li><li> Verwenden Sie die Registerkarte &quot;ALS&quot;, um die gewünschte Photonenenergie gesetzt, und verwenden Sie die Registerkarte &quot;Motor&quot;, den Brenner auf die gewünschte Brennerposition zu bewegen. </li><li> Verwenden Sie die &quot;P7886&quot; und die Registerkarte &quot;Set Parameter &quot;-Taste, um die darin Erfassungsparameter einzustellen. </li><li> Definieren Sie &quot;Motor&quot; (Brenner-Scan) oder &quot;ALS-Energy&quot; (Energie-Scan) zu sein, &quot;aktiv&quot;. </li><li> Legen Sie eine gültige Dateipfad und Namen in die entsprechenden Felder ein und klicken Sie auf &quot;Start&quot;. Aerosol-Massenspektren werden nun automatisch übernommen. </li></ol></li></ol><img alt="Fig. 4" fo:content-width="5in" src="/files/ftp_upload/51369/51369fig4highres.jpg" width="500" /> Abbildung 4. Grafische Benutzeroberfläche für die Brenner-Bewegung für die gegenüberliegende Fluss Flamme Montage. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/51369/51369fig4highres.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.</a>

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	<li>Hansen, N., Cool, T. A., Westmoreland, P. R., Kohse-H&#246;inghaus, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Recent+contributions+of+flame-sampling+molecular-beam+mass+spectrometry+to+a+fundamental+understanding+of+combustion+chemistry.">Recent contributions of flame-sampling molecular-beam mass spectrometry to a fundamental understanding of combustion chemistry.</a> Progress in Energy and Combustion Science. 35, 168-191 (2009).</li><li>Taatjes, C. A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Imaging"+combustion+chemistry+via+multiplexed+synchrotron-photoionization+mass+spectrometry.">Imaging" combustion chemistry via multiplexed synchrotron-photoionization mass spectrometry.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 10, (1039).</li><li>Leone, S. R., Ahmed, M., Wilson, K. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Chemical+dynamics,+molecular+energetics,+and+kinetics+at+the+synchrotron.">Chemical dynamics, molecular energetics, and kinetics at the synchrotron.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 12, 6564-6578 (2010).</li><li>Skeen, S. A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Near-threshold+photoionization+mass+spectra+of+combustion-generated+high-molecular-weight+soot+precursors.">Near-threshold photoionization mass spectra of combustion-generated high-molecular-weight soot precursors.</a> Journal of Aerosol Science. 58, 86-102 (2013).</li><li>Cool, T. A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Photoionization+mass+spectrometer+for+studies+of+flame+chemistry+with+a+synchrotron+light+source.">Photoionization mass spectrometer for studies of flame chemistry with a synchrotron light source.</a> Review of Scientific Instruments. 76, (2005).</li><li>Cool, T. A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Selective+detection+of+isomers+with+photoionization+mass+spectrometry+for+studies+of+hydrocarbon+flame+chemistry.">Selective detection of isomers with photoionization mass spectrometry for studies of hydrocarbon flame chemistry.</a> Journal of Chemical Physics. 119, 8356-8365 (2003).</li><li>Hansen, N., Miller, J. A., Klippenstein, S. J., Westmoreland, P. R., Kohse-H&#246;inghaus, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Exploring+formation+pathways+of+aromatic+compounds+in+laboratory-based+model+flames+of+aliphatic+fuels.">Exploring formation pathways of aromatic compounds in laboratory-based model flames of aliphatic fuels.</a> Combustion Explosion and Shock Waves. 48, 508-515 (2012).</li><li>Wang, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Formation+of+nascent+soot+and+other+condensed-phase+materials+in+flames.">Formation of nascent soot and other condensed-phase materials in flames.</a> Proceedings of the Combustion Institute. 33, 41-67 (2011).</li><li>Bockhorn, H., D'Anna, A., Sarofim, A. F., Wang, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Combustion generated fine carbonaceous particles. , (2009).</li><li>Lewtas, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Air+pollution+combustion+emissions:+Characterization+of+causative+agents+and+mechanisms+associated+with+cancer,+reproductive,+and+cardiovascular+effects.">Air pollution combustion emissions: Characterization of causative agents and mechanisms associated with cancer, reproductive, and cardiovascular effects.</a> Mutation Research-Reviews in Mutation Research. 636, 95-133 (2007).</li><li>Cohen, A. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Outdoor+air+pollution+and+lung+cancer.">Outdoor air pollution and lung cancer.</a> Environmental Health Perspectives. 108, 743-750 (2000).</li><li>Gaffney, J. S., Marley, N. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+impacts+of+combustion+emissions+on+air+quality+and+climate+-+From+coal+to+biofuels+and+beyond.">The impacts of combustion emissions on air quality and climate - From coal to biofuels and beyond.</a> Atmos. Environ. 43, 23-36 (2009).</li><li>Lighty, J. S., Veranth, J. M., Sarofim, A. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Combustion+aerosols:+Factors+governing+their+size+and+composition+and+implications+to+human+health.">Combustion aerosols: Factors governing their size and composition and implications to human health.</a> Journal of the Ai., &amp; Waste Management Association. 50, 1565-1618 (2000).</li><li>Gardiner, W. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Gas-Phase Combustion Chemistry. , (2000).</li><li>Warnatz, J., Maas, U., Dibble, R. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Combustion: Physical and Chemical Fundamentals, Modeling and Simulation, Experiments, Pollutant Formation. , (2006).</li><li>McEnally, C. S., Pfefferle, L. D., Atakan, B., Kohse-H&#246;inghaus, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Studies+of+aromatic+hydrocarbon+formation+mechanisms+in+flames:+Progress+towards+closing+the+fuel+gap.">Studies of aromatic hydrocarbon formation mechanisms in flames: Progress towards closing the fuel gap.</a> Progress in Energy and Combustion Science. 32, 247-294 (2006).</li><li>Kohse-H&#246;inghaus, K., Barlow, R. S., Alden, M., Wolfrum, E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Combustion+at+the+focus:+laser+diagnostics+and+control.">Combustion at the focus: laser diagnostics and control.</a> Proceedings of the Combustion Institute. 30, 89-123 (2005).</li><li>Qi, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Combustion+chemistry+probed+by+synchrotron+VUV+photoionization+mass+spectrometry.">Combustion chemistry probed by synchrotron VUV photoionization mass spectrometry.</a> Proceedings of the Combustion Institute. 34, 33-63 (2013).</li><li>Golan, A., Ahmed, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Molecular+beam+mass+spectrometry+with+tunable+vacuum+ultraviolet+(VUV)+synchrotron+radiation.">Molecular beam mass spectrometry with tunable vacuum ultraviolet (VUV) synchrotron radiation.</a> Journal of Visualized Experiments. 50164 (68), (2012).</li><li>Kohse-H&#246;inghaus, K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Biofuel+combustion+chemistry:+From+ethanol+to+biodiesel.">Biofuel combustion chemistry: From ethanol to biodiesel.</a> Angew. Chem. Int. Ed. 49, 3572-3597 (2010).</li><li>Hansen, N., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Fuel-structure+dependence+of+benzene+formation+processes+in+premixed+flames+fueled+by+C6H12+isomers.">Fuel-structure dependence of benzene formation processes in premixed flames fueled by C6H12 isomers.</a> Proceedings of the Combustion Institute. 33, 585-592 (2011).</li><li>Hansen, N., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Isomer-specific+combustion+chemistry+in+allene+and+propyne+flames.">Isomer-specific combustion chemistry in allene and propyne flames.</a> Combustion and Flame. 156, 2153-2164 (2009).</li><li>Hansen, N., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Initial+steps+of+aromatic+ring+formation+in+a+laminar+premixed+fuel-rich+cyclopentene+flame.">Initial steps of aromatic ring formation in a laminar premixed fuel-rich cyclopentene flame.</a> Journal of Physical Chemistry A. 111, 4081-4092 (2007).</li><li>Hansen, N., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Identification+of+C5Hx+isomers+in+fuel-rich+flames+by+photoionization+mass+spectrometry+and+electronic+structure+calculations.">Identification of C5Hx isomers in fuel-rich flames by photoionization mass spectrometry and electronic structure calculations.</a> Journal of Physical Chemistry A. 110, 4376-4388 (2006).</li><li>Hansen, N., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Identification+and+chemistry+of+C4H3+and+C4H5+isomers+in+fuel-rich+flames.">Identification and chemistry of C4H3 and C4H5 isomers in fuel-rich flames.</a> Journal of Physical Chemistry A. 110, 3670-3678 (2006).</li><li>Hansen, N., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+combined+ab+initio+and+photoionization+mass+spectrometric+study+of+polyynes+in+fuel-rich+flames.">A combined ab initio and photoionization mass spectrometric study of polyynes in fuel-rich flames.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 10, 366-374 (2008).</li><li>Taatjes, C. A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Enols+are+common+intermediates+in+hydrocarbon+oxidation.">Enols are common intermediates in hydrocarbon oxidation.</a> Science. 308, 1887-1889 (2005).</li><li>Tolocka, M. P., Zhao, B., Wang, H., Johnston, M. V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Chemical+species+associated+with+the+early+stage+of+soot+growth+in+a+laminar+premixed+ethylene-oxygen-argon+flame.">Chemical species associated with the early stage of soot growth in a laminar premixed ethylene-oxygen-argon flame.</a> Combustion and Flame. 142, 364-373 (2005).</li></ol>

Die Autoren haben nichts zu offenbaren.

Die beschriebene Kombination von flamm Probenahme-und Synchrotron-VUV-Single-Photon-Ionisation Massenspektrometrie bietet die detailliertesten Einblick in die chemische Zusammensetzung der Labor-basierte Modell Flammen derzeit nicht möglich. Das Massenspektrometer bietet universelle Erfassung aller Arten abgetastet Flamme gleichzeitig mit hoher Empfindlichkeit (ppm-Bereich) über einen weiten Dynamikbereich. Instrumental für den Erfolg dieser Technik ist die Verwendung von Synchrotronstrahlung erzeugten VUV-Photonen, deren Energien kann einfach eingestellt werden, um eine gute Selektivität zwischen Isomeren und Kontrolle der Fragmentierung bieten. Der letztere Faktor ist wichtig bei der Analyse von komplexen Mischungen. Die Leistungsfähigkeit der beschriebenen Experiment werden durch Gaschromatographie analysiert, was üblicherweise für Isomer-Trennung verwendet wird, und durch herkömmliche Techniken unter Verwendung von Ionisation energetischen Elektronen unerreicht. Einschränkungen der Synchrotron-Technik ergeben sich aus der Tatsache, daß vor allem bei großen Masse-zu-Ladung-Verhältnissen, many verschiedenen Isomeren denkbar, die dann nicht eindeutig identifiziert werden, und ihre Beiträge nicht verlässlich 1 getrennt werden. Die experimentellen Ergebnisse, die in Form von Isomer aufgelöste Flamme Zusammensetzungen können verbesserte kinetische Modelle der Verbrennungschemie zu einem außergewöhnlich detaillierten molekularen Ebene ergeben. Die beschriebenen Experimente sind sehr kompliziert und eine Beschreibung der Verfahren zur Problemlösung ist jenseits dessen, was man in der Video-und / oder dem Protokoll Abschnitt dieses Manuskript dokumentiert werden. Dies gilt auch für die Verfahren der Datenanalyse. Änderungen am Versuchsaufbau werden in der Regel getan off-line in zwischen der zugeteilten &quot;Strahlzeit&quot;. Da der Schwerpunkt dieser Experimente ist die mengenmäßige Bestimmung der Verbrennungszwischen, ist es sehr wichtig, eine stabile und reproduzierbare Flammen haben. Darüber hinaus ist es notwendig, mit Bedacht wählen die Photonenenergien und die anderen Scan-Parameter zu erhalten, einn angemessenen Satz experimenteller Daten, die ausreichend für eine zuverlässige Bestimmung der Flammenstruktur. Die Flammen Experimente an der Advanced Light Source durchgeführt haben erfolgreich dazu beigetragen, die Chemie der Kohlenwasserstoff Benzol-Bildung in Flammen 7 zu entwirren. Eine wichtige Funktion der resonanzstabilisierten Reste als Vorläufer hergestellt wurde, beispielsweise mit der Identifikation des Propargyl, Allyl-und i-C 4 H 5 Reste. Da Benzolbildung wird angenommen, dass nur der erste Schritt in der gesamten Ruß-Bildungsprozess sein, sind weitere Anstrengungen auf der Advanced Light Source, die chemische Zusammensetzung des flamm abgetastet Rußpartikel zu identifizieren. Im Vergleich zu ähnlichen früheren Ruß-Sampling Experimente 28, ermöglicht diese neu gegründete Aerosol-Probenahme-Experiment für die Aufnahme in der Nähe von Massenspektren-Schwelle, was bedeutet, dass die Energie des Photons genau abgestimmt werden, to nur leicht über der Komponenten Ionisierungsenergien, wodurch die Fragmentierung. Weiterhin Fragmentierungen weitgehend durch die Verwendung der Verfahren der Flash-Verdampfung auf dem temperaturgesteuerten Kupferblock vermieden. Jedoch wird der Versuch derzeit nicht in der Lage, quantitative Daten zu liefern beschränkt. Auch sind die aufgezeichneten Massenspektren nicht Partikel spezifisch, sondern gemittelt über viele Teilchen wahrscheinlich unterschiedlicher Zusammensetzung und Größe. Außerdem Kondensation kann und wird in der Probenahmesonde auftreten, erschwert die Identifizierung von mit Partikeln in der Flamme verwandter Arten. Darüber hinaus müssen die detektierten Spezies flüchtig genug, um bei der Temperatur der Kupferblock (300-400 ° C) unter Vakuum verdampft werden. Dennoch ist die frühe qualitative Daten legen nahe, daß die Zusammensetzungen der Ruß Vorläuferspezies sind abhängig von der chemischen Struktur des Brennstoffs und daß Ruß-Vorläufer-Bildungsmechanismen sind kinetisch gegenüber therdynamisch. Die Aerosol-Massenspektrometrie Bemühungen sind derzeit in der Anfangsphase, und die gewonnenen Erkenntnisse so weit identifizieren weitere Forschungsmöglichkeiten. Künftige Arbeit an Ruß-Bildungsverfahren ist wahrscheinlich auf die Chemie jenseits der ersten aromatischen Ring zu konzentrieren, das heißt die Bildung von Inden, Naphthalin, Anthracen, usw., und deren Isomere. Das ultimative Ziel ist es, die Chemie (und Physik) von Partikel Gründung zu verstehen und ein Vorhersagemodell, das die gesamte Ruß-Bildungsprozess (von der Kraftstoffoxidation zu Partikel Koagulation) beschreiben können, zu entwickeln.

Die Schaffung eines einheitlichen und prädiktiven molekularen Mechanismus für Wachstum und Rußbildung Prozesse ist eine der größten Herausforderungen in der Verbrennungschemie Forschung 8,9. Verbrennungsprozesse entfallen mehr als die Hälfte der Feinstaubbelastung (PM 2.5 - feine Partikel von einem aerodynamischen Durchmesser von ≤ 2,5 um definiert), und, um die Emission von diesen unerwünschten Verbrennungsnebenprodukte zu reduzieren, ist es wichtig, ihre Identitäten, Konzentrationen wissen und Bildungswege 10. Die Art der Verbrennungsnebenprodukte wird durch die Brennstoff-und den Bedingungen, unter denen sie verbrannt wird beeinflusst. Viele Studien haben Verbrennungsemissionen, um akute Umwelt-und Gesundheitswirkungen 11-13 verbunden. Zum Beispiel haben die Verbrennung erzeugten Partikel einen starken Einfluss auf die Luftqualität, Luft Sichtbarkeit und die Strahlungsbilanz der Atmosphäre der Erde. Es wird angenommen, dass die chemische Zusammensetzung der Luft Kammustion erzeugten Teilchen bestimmt, deren Toxizität, die üblicherweise mit polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (PAK) zugeordnet ist. Die letzteren Arten werden als die molekulare Vorläufer von Ruß, und sie zu einer unvollständigen Verbrennungsprozessen gebildet werden. Wiederum ist es, diese Prozesse zu identifizieren noch ein schwieriges Problem. Generell sind die Verbrennungsreaktionen, die an der Entstehung dieser Emissionen sind, folgen Sie komplizierte Kraftstoff Zersetzung und Oxidation Wege, an dem viele verschiedene reaktive Spezies. Sie werden in einem Netzwerk von Hunderten oder sogar Tausenden von Reaktionen, deren Preise sind abhängig von Temperatur und Druck 14,15 verbunden. Laminar, vorgemischte, Brenner-stabilisiert flache Flammen, die bei Drücken von nur 20-80 mbar (15-60 Torr) festgestellt werden können, für eine der Standard-Verbrennungsumgebungen häufig verwendet, um dieses komplexe chemische Netzwerk zu entwirren und zu den Schadstoff untersuchen Potential einesy gegeben prototypische Brennstoff 16. In dieser Konfiguration werden der Brennstoff und das Oxidationsmittel bereits gemischt, wenn sie der Flammenfront zu erreichen; somit wird die Verbrennungsgeschwindigkeit durch chemische Prozesse und nicht durch Mischen dominiert. Durch den Betrieb dieser Flammen bei einem Unterdruck wird die physikalische Dicke der Reaktionszone erhöht wird, die eine verbesserte räumliche Auflösung von Temperatur-und Konzentrationsgradienten mit laserbasierten oder Sondenabtastung Techniken 1,17. Um genau zu analysieren, die chemische Zusammensetzung solcher Flammen, wird ein analytisches Werkzeug erforderlich, die universelle Erfassung aller Arten gleichzeitig hohe Empfindlichkeit und Dynamikbereich, gute Selektivität zwischen Isomere und Steuerung des Molekular Fragmentierung bietet. Ein Durchbruch in der Verbrennungschemie Forschung wurde mit dem Einsatz von Flamm-Sampling-Massenspektrometrie an Synchrotron-Lichtquellen, wo abstimmbaren Vakuum-UV-(VUV) Strahlung ist für nahezu thre verwendet erreichtshold Single-Photon-Ionisation 5,6. In der Flammen Experimente an der Advanced Light Source (ALS) des Lawrence Berkeley National Laboratory, die in der begleitenden Video gezeigt werden, werden Gasproben aus den vorgemischten Flammen von einem Quarzkegel entnommen und in höheren Unter erweitert und durch VUV ionisiert Photonen 1,5. Der Versuchsaufbau ist schematisch in Abbildung 1 dargestellt. Der Schlüssel für den Erfolg dieses Experimentes war die Fähigkeit zum Abstimmen der Energie der ionisierenden Photonen in einem geeigneten Bereich zu minimieren oder sogar zu vermeiden Photofragmentierung und damit Isomer Spezifität 1,3 , 5,18. Wie im Video gezeigt, kann Photoionisation Effizienz (PIE)-Kurven durch Abstimmen der Photonenenergie 19, die uns zu bestimmten isomeren Spezies in der Flamme komplizierte Mischung identifizieren lassen aufgezeichnet werden. Die PIE-Kurven für die einzelnen Arten haben in der Regel unterschiedliche Merkmale, dh, Ionisationsschwellen, Formen und Intensitäten. Das Video einlso zeigt die experimentelle Vorgehensweise zur Mol-Fraktion Profile der einzelnen Komponenten in Abhängigkeit von dem Abstand zu der Brenneroberfläche zu bestimmen. Die ALS-basierte Verbrennungsversuche wurden auf Ruß-Bildungsprozesse in Kohlenwasserstoff-Flammen und auf der Oxidation von sauerstoffhaltigen nächsten Generation, Bio Brennstoffe 1,20 konzentriert. Im Hinblick auf die Bildung von Ruß-Problem, zeigten die Experimente viele neue Erkenntnisse. Zusammenfassend ist es nun klar, daß die chemische Struktur des Brennstoffs die Identität (und der Menge) der Vorläufermoleküle und somit viele verschiedene Wege mit dem ersten Schritt der Gesamtrussbildungsprozess 7,21 beitragen. Noch tiefere Einblicke in die Ruß-Bildung Chemie wurden gewonnen, wenn die Ermittlung der chemischen Bestandteile der Flamme erzeugten Ruß-Nanopartikeln mit einer ALS-basierte Aerosol-Massenspektrometer. In diesem neuen Versuch, die expin der zweiten Hälfte des Videos lained, sind nicht vorgemischten (Diffusion) Flammen eingesetzt. Der Versuchsaufbau ist in Fig. 1 ebenfalls dargestellt. In dieser Konfiguration wird eine Flamme in der Nähe von Atmosphärendruck [933 mbar (700 Torr)] zwischen zwei gegenüberliegenden laminaren Strahlen von Brennstoff und Oxidationsmittel hergestellt. Da die Brennstoff-und Oxidationsmittelströme bleiben außerhalb der Reaktionszone getrennt sind, bietet diese Anordnung eine gute Gelegenheit, um molekulare Wachstumsprozesse zu untersuchen. Flamm erzeugten Teilchen werden von der Flamme unter Verwendung einer Quarzmikrosonde zurückgezogen und anschließend konzentriert mit einem aerodynamischen Linsensystem auf eine beheizte Kupfer-Target, wobei die Partikel blinken verdampfen und zerbrechen in ihre einzelnen Bestandteile. Diese molekularen Bausteine ​​werden dann durch die VUV-Photonen aus der ALS ionisiert, und die entsprechenden Ionen Massen 4 ausgewählt. Nicht alle notwendigen Arbeiten können im Video gezeigt werden, aber die Aerosol-Daten deuten darauf hin, dass die Ruß-Bildungsmechanismen könnte kineticall sein<html> y und nicht thermodynamisch kontrolliert. Weiterhin können die Daten auch, dass die allgemein akzeptierte H-Abstraktion-C 2 H 2-Zugabe (HACA)-Mechanismus, bei dem kleine aromatischen Spezies wachsen größere polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) durch eine sich wiederholende Sequenz von H-Abstraktion und C 2 H 2-Additionsreaktionen können nicht alle die beobachteten Partikelbestandteile zu erklären. In Kombination mit dem Video, das folgende Protokoll beschreibt die Datenerfassungsverfahren. <img alt="Figur 1" fo:content-width="5in" src="/files/ftp_upload/51369/51369fig1highres.jpg" width="500" /> Abbildung 1. Schematische Darstellung der Flamme Sampling-Molekularstrahl-und Aerosol-Massenspektrometrie Experimente an der Advanced Light Source des Lawrence Berkeley National Laboratory. Mit Berechtigungen von Refs. 2 und 4.9fig1highres.jpg &quot;target =&quot; _blank &quot;&gt; Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" width="573">
	<tbody>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Name of Material/ Equipment</td>
			<td style="width:71px;">Company</td>
			<td style="width:119px;">Catalog Number</td>
			<td style="width:167px;">Comments/Description</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;"></td>
			<td style="width:71px;"></td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">flame-sampling mass spectrometer</td>
			<td style="width:71px;"></td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>custom-built</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">aerosol mass spectrometer</td>
			<td style="width:71px;"></td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>custom-built</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

flame experiments at the advanced light source: new insights into soot formation processes

Die folgenden Versuchsprotokolle und die dazugehörige Video sind besorgt über die Versuche, die Flamme an der Beamline Chemische Dynamik der Advanced Light Source (ALS) des Lawrence Berkeley National Laboratory 4.1 ausgeführt werden. Dieses Video zeigt, wie die komplexen chemischen Strukturen von Labor-basierte Modell Flammen werden mit Flamme-Sampling-Massenspektrometrie mit abstimmbaren Synchrotron erzeugten Vakuum-Ultraviolett (VUV) Strahlung analysiert. Dieser experimentelle Ansatz kombiniert Isomer-Lösung Funktionen mit hoher Empfindlichkeit und einen großen Dynamikbereich 5,6. Der erste Teil des Videos beschreibt Experimente, die Brenner-stabilisiert, reduziertem Druck (20-80 mbar) laminaren vorgemischten Flammen. Eine kleine Kohlenwasserstoff wurde für die ausgewählte Flamme verwendet, um die allgemeinen experimentellen Ansatzes zu demonstrieren. Es wird gezeigt, wie Spezies Profile als eine Funktion der Entfernung von der Brenneroberfläche erfasst und wie die Abstimmbarkeit des VUVPhotonenenergie ist vorteilhafterweise verwendet, um viele Verbrennungszwischenprodukte auf der Basis ihrer Ionisierungsenergien identifizieren. Beispielsweise wurde diese Technik verwendet, um Gasphasen-Aspekte der Ruß-Bildungsprozesse zu studieren, und die Video zeigt, wie die resonanzstabilisierten Reste, wie C 3 H 3, C 3 H 5, und i-C 4 H 5 sind als wichtige Zwischenprodukte 7 identifiziert. Die Arbeit wurde auf Rußbildung Prozesse konzentriert, und aus der chemischen Standpunkt aus ist dieses Verfahren sehr interessant, weil chemische Strukturen Millionen von Kohlenstoffatomen enthalten, werden von einem Kraftstoff Molekül besitzen nur wenige Kohlenstoffatome in nur Millisekunden montiert. Der zweite Teil des Video zeigt einen neuen Versuch, bei dem ein Gegenstromdiffusionsflamme und Synchrotron-Aerosol-Massenspektrometrie verwendet, um die chemische Zusammensetzung der Verbrennung erzeugten Rußpartikel-4 studieren. Die experimentellen Ergebnisse zeigen, tHut die weithin akzeptierte H-Abstraktion-C 2 H 2-Zugabe (HACA)-Mechanismus ist nicht der einzige molekulare Wachstumsprozess für die Bildung der beobachteten großen polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) verantwortlich.

Ein typisches Massenspektrum flamm abgetasteten Gase aus dem Niederdruckbrenner mit Vormischung ist in Fig. 5 gezeigt. Die Identität der Spezies zum Signal beitrag sind nach dem Flammruß-abgetasteten Photoionisation Effizienz (PIE)-Kurven für jede Masse zu ergeben, Ladung (m / z)-Verhältnis und deren Vergleich mit bekannten isomerspezifische Ionisierungsenergien und PIE Kurven. Typische Beispiele für flamm abgetastet PIE-Kurven sind in Fig. 6 für m / z = 39 gezeigt (C 3 H 3) und 41 (C 3 H 5). Die Daten werden aus einem stöchiometrischen Propin Flamme 22 entnommen. Das Signal wird eindeutig durch ihre charakteristische Ionisationsschwellen identifiziert, die von den resonant stabilisiert Propargyl und Allylreste stammen. Für viele m / z-Werte werden mehrere Isomere routinemäßig durch die Beobachtung mehrere Schwellenwerte identifiziert. Viele Beispiele in der Literatur diskutiert worden, z. B. m / z= 40 (Allen und Propin), 44 (Ethenol und Acetaldehyd), 54 (1,3-Butadien, 1-Butin, 2-Butin und) oder 78 (Fulven und Benzol) 23-27. <img alt="Figur 5" fo:content-width="5in" src="/files/ftp_upload/51369/51369fig5highres.jpg" width="500" /> Abbildung 5. Time-of-Flight-Massenspektrum. Aufgenommen mit Photonen von 9,9 eV bei 1,25 mm Abstand von der Niederdruck-Brenner vorgemischt in einem stöchiometrischen Propin-O 2 Flamme. Alle Peaks kann leicht an verschiedene Brennzwischen zugeordnet werden, wie im nächsten Schritt beschrieben. <img alt="Fig. 6" fo:content-width="5in" src="/files/ftp_upload/51369/51369fig6highres.jpg" width="500" /> Abbildung 6. Flamm abgetastet Photoionisation Effizienzkurven für m / z = 39 und 41. Die Resonanz stabilisierte Radikale Propargylrest und einellyl eindeutig auf der Grundlage der beobachteten Ionisationsschwellen identifiziert werden. Sobald die isomere Zusammensetzung bekannt ist, sind Massenspektren bei verschiedenen Photonenenergien und aus verschiedenen Positionen in der Flamme genommen, wie oben im Abschnitt Protokoll beschrieben, die für die Bestimmung der isomerspezifische Molenbruch Profile der einzelnen Spezies als ermöglichen Funktion der Entfernung von der Brenneroberfläche. Repräsentative Mol-Fraktion Profile Fulven und Benzol in einem stöchiometrischen Propin Flamme von der Niederdruckbrenner mit Vormischung werden in 7 22 gezeigt. Für jede Flamme, typischerweise insgesamt 40 bis 50 Mol-Fraktion einzelnen Profile werden für Arten von fest m / z = 1 (H-Atom) bis m / z = 78 (Benzol und / oder Fulven) oder sogar noch höher, je nach wissenschaftlicher Ziele. Diese Molenbruch Profile werden dann verwendet, um die Vorhersagefähigkeiten des Verbrennungschemie Modelle abzuschätzen und validate sie. <img alt="Fig. 7" fo:content-width="5in" src="/files/ftp_upload/51369/51369fig7highres.jpg" width="500" /> Figur 7. Experimentelle Molenbruch Profile. Profile Fulven und Benzol in einem stöchiometrischen Propin Flamme von der Niederdruckbrenner mit Vormischung. Eine typische Aerosolmassenspektrum ist in Fig. 8 gezeigt. Es wurde aus einem Propan Gegenstromdiffusionsflamme gemacht. Ionensignal für Spezies mit m / z-Verhältnissen im Bereich von 150 bis 600, mit einem Peak bei etwa m / z = 226 beobachtet. Es ist über die aktuellen experimentellen Möglichkeiten, um alle im Massenspektrum oder auf ihre mögliche Bildungswege zu entwirren beobachteten Arten zu identifizieren. Unter solchen Massenspektren als eine Funktion der Entfernung von dem Kraftstoffauslass wie oben beschrieben (und in dem Video gezeigt) stellt ortsaufgelöst Profile. Ein Vertretreter Beispiel ist in dem Einlaß 8 für die m / z = 256 (C 20 H 16)-Spezies gezeigt. Ähnliche Profile können für alle anderen Arten sowie erhalten werden, was könnte folglich als Validierungsziele für jeden Verbrennungschemie-Modell verwendet werden. <img alt="Fig. 8" fo:content-width="5in" src="/files/ftp_upload/51369/51369fig8highres.jpg" width="500" /> Figur 8. Flamm abgetasteten Aerosolmassenspektrum aus einem Propan-O &amp;sub2;-Gegenstromdiffusionsflamme. Die Einlass zeigt eine repräsentative ortsaufgelösten Profils für den C 20 H 16 Arten bei m / z = 256.

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Flame Experiments at the Advanced Light Source: New Insights into Soot Formation Processes

Gasentnahme aus Labor Flammen mit Online-Analyse aller Arten von Massenspektrometrie ist eine leistungsfähige Methode, um das komplexe Gemisch von chemischen Verbindungen bei Verbrennungsprozessen auftretenden untersuchen. Mit einstellbaren Soft-Ionisation über Synchrotron erzeugten Vakuum-UV-Strahlung gekoppelt ist, bietet diese Technik Isomer aufgelöste Informationen und potenziell Fragment freien Massenspektren.

Flammen-Experimente an der Advanced Light Source: Neue Einblicke in Rußbildung Prozesse

The following experimental protocols and the accompanying video are concerned with the flame experiments that are performed at the Chemical Dynamics ...

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Engineering

12.7K Aufrufe.  Sandia National Laboratories.  Gasentnahme aus Labor Flammen mit Online-Analyse aller Arten von Massenspektrometrie ist eine leistungsfähige Methode, um das komplexe Gemisch von chemischen Verbindungen bei Verbrennungsprozessen auftretenden untersuchen. Mit einstellbaren Soft-Ionisation über Synchrotron erzeugten Vakuum-UV-Strahlung gekoppelt ist, bietet diese Technik Isomer aufgelöste Informationen und potenziell Fragment freien Massenspektren. 

Serie: Flame Experiments at the Advanced Light Source: New Insights into Soot Formation Processes

Polycrystalline Silicon Thin-film Solar cells with Plasmonic-enhanced Light-trapping

One of major approaches to cheaper solar cells is reducing the amount of semiconductor material used for their fabrication and making cells thinner. To compensate for lower light absorption such physically thin devices have to incorporate light-trapping which increases their optical thickness. Light scattering by textured surfaces is a common technique but it cannot be universally applied to all solar cell technologies. Some cells, for example those made of evaporated silicon, are planar as produced and they require an alternative light-trapping means suitable for planar devices. Metal nanoparticles formed on planar silicon cell surface and capable of light scattering due to surface plasmon resonance is an effective approach.
The paper presents a fabrication procedure of evaporated polycrystalline silicon solar cells with plasmonic light-trapping and demonstrates how the cell quantum efficiency improves due to presence of metal nanoparticles.
To fabricate the cells a film consisting of alternative boron and phosphorous doped silicon layers is deposited on glass substrate by electron beam evaporation. An Initially amorphous film is crystallised and electronic defects are mitigated by annealing and hydrogen passivation. Metal grid contacts are applied to the layers of opposite polarity to extract electricity generated by the cell. Typically, such a ~2 &mu;m thick cell has a short-circuit current density (Jsc) of 14-16 mA/cm2, which can be increased up to 17-18 mA/cm2 (~25% higher) after application of a simple diffuse back reflector made of a white paint.
To implement plasmonic light-trapping a silver nanoparticle array is formed on the metallised cell silicon surface. A precursor silver film is deposited on the cell by thermal evaporation and annealed at 23&deg;C to form silver nanoparticles. Nanoparticle size and coverage, which affect plasmonic light-scattering, can be tuned for enhanced cell performance by varying the precursor film thickness and its annealing conditions. An optimised nanoparticle array alone results in cell Jsc enhancement of about 28%, similar to the effect of the diffuse reflector. The photocurrent can be further increased by coating the nanoparticles by a low refractive index dielectric, like MgF2, and applying the diffused reflector. The complete plasmonic cell structure comprises the polycrystalline silicon film, a silver nanoparticle array, a layer of MgF2, and a diffuse reflector. The Jsc for such cell is 21-23 mA/cm2, up to 45% higher than Jsc of the original cell without light-trapping or ~25% higher than Jsc for the cell with the diffuse reflector only.
Introduction
Light-trapping in silicon solar cells is commonly achieved via light scattering at textured interfaces. Scattered light travels through a cell at oblique angles for a longer distance and when such angles exceed the critical angle at the cell interfaces the light is permanently trapped in the cell by total internal reflection (Animation 1: Light-trapping). Although this scheme works well for most solar cells, there are developing technologies where ultra-thin Si layers are produced planar (e.g. layer-transfer technologies and epitaxial c-Si layers) 1 and or when such layers are not compatible with textures substrates (e.g. evaporated silicon) 2. For such originally planar Si layer alternative light trapping approaches, such as diffuse white paint reflector 3, silicon plasma texturing 4 or high refractive index nanoparticle reflector 5 have been suggested.
Metal nanoparticles can effectively scatter incident light into a higher refractive index material, like silicon, due to the surface plasmon resonance effect 6. They also can be easily formed on the planar silicon cell surface thus offering a light-trapping approach alternative to texturing. For a nanoparticle located at the air-silicon interface the scattered light fraction coupled into silicon exceeds 95% and a large faction of that light is scattered at angles above critical providing nearly ideal light-trapping condition (Animation 2: Plasmons on NP). The resonance can be tuned to the wavelength region, which is most important for a particular cell material and design, by varying the nanoparticle average size, surface coverage and local dielectric environment 6,7. Theoretical design principles of plasmonic nanoparticle solar cells have been suggested 8. In practice, Ag nanoparticle array is an ideal light-trapping partner for poly-Si thin-film solar cells because most of these design principle are naturally met. The simplest way of forming nanoparticles by thermal annealing of a thin precursor Ag film results in a random array with a relatively wide size and shape distribution, which is particularly suitable for light-trapping because such an array has a wide resonance peak, covering the wavelength range of 700-900 nm, important for poly-Si solar cell performance. The nanoparticle array can only be located on the rear poly-Si cell surface thus avoiding destructive interference between incident and scattered light which occurs for front-located nanoparticles 9. Moreover, poly-Si thin-film cells do not requires a passivating layer and the flat base-shaped nanoparticles (that naturally result from thermal annealing of a metal film) can be directly placed on silicon further increases plasmonic scattering efficiency due to surface plasmon-polariton resonance 10.
The cell with the plasmonic nanoparticle array as described above can have a photocurrent about 28% higher than the original cell. However, the array still transmits a significant amount of light which escapes through the rear of the cell and does not contribute into the current. This loss can be mitigated by adding a rear reflector to allow catching transmitted light and re-directing it back to the cell. Providing sufficient distance between the reflector and the nanoparticles (a few hundred nanometers) the reflected light will then experience one more plasmonic scattering event while passing through the nanoparticle array on re-entering the cell and the reflector itself can be made diffuse - both effects further facilitating light scattering and hence light-trapping. Importantly, the Ag nanoparticles have to be encapsulated with an inert and low refractive index dielectric, like MgF2 or SiO2, from the rear reflector to avoid mechanical and chemical damage 7. Low refractive index for this cladding layer is required to maintain a high coupling fraction into silicon and larger scattering angles, which are ensured by the high optical contrast between the media on both sides of the nanoparticle, silicon and dielectric 6. The photocurrent of the plasmonic cell with the diffuse rear reflector can be up to 45% higher than the current of the original cell or up to 25% higher than the current of an equivalent cell with the diffuse reflector only.

Polycrystalline silicon thin-film solar cells on glass are fabricated by deposition of boron and phosphorous doped silicon layers followed by crystallisation, defect passivation and metallisation. Plasmonic light-trapping is introduced by forming Ag nanoparticles on the silicon cell surface capped with a diffused reflector resulting in ~45% photocurrent enhancement.

Polykristalline Silizium-Dünnschicht-Solarzellen mit Plasmonische-enhanced Light-Trapping

One of major approaches to cheaper solar cells is reducing the amount of semiconductor material used for their fabrication and making cells thinner. To ...

Forschung

Ingenieurwesen

Angle-resolved Photoemission Spectroscopy At Ultra-low Temperatures

The physical properties of a material are defined by its electronic structure. Electrons in solids are characterized by energy (&omega;) and momentum (k) and the probability to find them in a particular state with given &omega; and k is described by the spectral function A(k, &omega;). This function can be directly measured in an experiment based on the well-known photoelectric effect, for the explanation of which Albert Einstein received the Nobel Prize back in 1921. In the photoelectric effect the light shone on a surface ejects electrons from the material. According to Einstein, energy conservation allows one to determine the energy of an electron inside the sample, provided the energy of the light photon and kinetic energy of the outgoing photoelectron are known. Momentum conservation makes it also possible to estimate k relating it to the momentum of the photoelectron by measuring the angle at which the photoelectron left the surface. The modern version of this technique is called Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy (ARPES) and exploits both conservation laws in order to determine the electronic structure, i.e. energy and momentum of electrons inside the solid. In order to resolve the details crucial for understanding the topical problems of condensed matter physics, three quantities need to be minimized: uncertainty* in photon energy, uncertainty in kinetic energy of photoelectrons and temperature of the sample.
In our approach we combine three recent achievements in the field of synchrotron radiation, surface science and cryogenics. We use synchrotron radiation with tunable photon energy contributing an uncertainty of the order of 1 meV, an electron energy analyzer which detects the kinetic energies with a precision of the order of 1 meV and a He3 cryostat which allows us to keep the temperature of the sample below 1 K. We discuss the exemplary results obtained on single crystals of Sr2RuO4 and some other materials. The electronic structure of this material can be determined with an unprecedented clarity.

The overall goal of this method is to determine the low-energy electronic structure of solids at ultra-low temperatures using Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy with synchrotron radiation.

Angle-Photoemissionsspektroskopie Bei extrem niedrigen Temperaturen

The physical properties of a material are defined by its  electronic structure. Electrons in solids are characterized by energy (&omega;)  and momentum ...

Integrating a Triplet-triplet Annihilation Up-conversion System to Enhance Dye-sensitized Solar Cell Response to Sub-bandgap Light

The poor response of dye-sensitized solar cells (DSCs) to red and infrared light is a significant impediment to the realization of higher photocurrents and hence higher efficiencies. Photon up-conversion by way of triplet-triplet annihilation (TTA-UC) is an attractive technique for using these otherwise wasted low energy photons to produce photocurrent, while not interfering with the photoanodic performance in a deleterious manner. Further to this, TTA-UC has a number of features, distinct from other reported photon up-conversion technologies, which renders it particularly suitable for coupling with DSC technology. In this work, a proven high performance TTA-UC system, comprising a palladium porphyrin sensitizer and rubrene emitter, is combined with a high performance DSC (utilizing the organic dye D149) in an integrated device. The device shows an enhanced response to sub-bandgap light over the absorption range of the TTA-UC sub-unit resulting in the highest figure of merit for up-conversion assisted DSC performance to date.

An integrated device, incorporating a dye-sensitized solar cell and triplet-triplet annihilation up-conversion unit was produced, affording enhanced light harvesting, from a wider section of the solar spectrum. Under modest irradiation levels a significantly enhanced response to low energy photons was demonstrated, yielding a record figure of merit for dye-sensitized solar cells.

Integration einer Triplett-Triplett-Annihilation Up-Conversion-System, um Farbstoffsolarzellantwort auf Sub-Bandgap-Licht Enhance

The poor response of dye-sensitized solar cells (DSCs) to red and infrared light is a significant impediment to the realization of higher photocurrents ...

Failure Analysis of Batteries Using Synchrotron-based Hard X-ray Microtomography

Imaging morphological changes that occur during the lifetime of rechargeable batteries is necessary to understand how these devices fail. Since the advent of lithium-ion batteries, researchers have known that the lithium metal anode has the highest theoretical energy density of any anode material. However, rechargeable batteries containing a lithium metal anode are not widely used in consumer products because the growth of lithium dendrites from the anode upon charging of the battery causes premature cell failure by short circuit. Lithium dendrites can also form in commercial lithium-ion batteries with graphite anodes if they are improperly charged. We demonstrate that lithium dendrite growth can be studied using synchrotron-based hard X-ray microtomography. This non-destructive imaging technique allows researchers to study the growth of lithium dendrites, in addition to other morphological changes inside batteries, and subsequently develop methods to extend battery life.

Synchrotron-based hard X-ray microtomography is used to image the electrochemical growth of dendrites from a lithium metal electrode through a solid polymer electrolyte membrane.

Fehleranalyse von Batterien unter Verwendung Synchrotron-basierte Feströntgenmikrotomographie

Imaging morphological changes that occur during the lifetime of rechargeable batteries is necessary to understand how these devices fail. Since the advent ...

Measurement of X-ray Beam Coherence along Multiple Directions Using 2-D Checkerboard Phase Grating

A procedure for a technique to measure the transverse coherence of synchrotron radiation X-ray sources using a single phase grating interferometer is reported. The measurements were demonstrated at the 1-BM bending magnet beamline of the Advanced Photon Source (APS) at Argonne National Laboratory (ANL). By using a 2-D checkerboard &#960;/2 phase-shift grating, transverse coherence lengths were obtained along the vertical and horizontal directions as well as along the 45&#176; and 135&#176; directions to the horizontal direction. Following the technical details specified in this paper, interferograms were measured at different positions downstream of the phase grating along the beam propagation direction. Visibility values of each interferogram were extracted from analyzing harmonic peaks in its Fourier Transformed image. Consequently, the coherence length along each direction can be extracted from the evolution of visibility as a function of the grating-to-detector distance. The simultaneous measurement of coherence lengths in four directions helped identify the elliptical shape of the coherence area of the Gaussian-shaped X-ray source. The reported technique for multiple-direction coherence characterization is important for selecting the appropriate sample size and orientation as well as for correcting the partial coherence effects in coherence scattering experiments. This technique can also be applied for assessing coherence preserving capabilities of X-ray optics.

The measurement protocol and data analysis procedure are given for obtaining transverse coherence of a synchrotron radiation X-ray source along four directions simultaneously using a single 2-D checkerboard phase grating. This simple technique can be applied for complete transverse coherence characterization of X-ray sources and X-ray optics.

Messung der Röntgenstrahl Coherence entlang mehreren Richtungen unter Verwendung von 2-D-Schachbrett Phase Grating

A procedure for a technique to measure the transverse coherence of synchrotron radiation X-ray sources using a single phase grating interferometer is ...

Using Synchrotron Radiation Microtomography to Investigate Multi-scale Three-dimensional Microelectronic Packages

Synchrotron radiation micro-tomography (SR&#181;T) is a non-destructive three-dimensional (3D) imaging technique that offers high flux for fast data acquisition times with high spatial resolution. In the electronics industry there is serious interest in performing failure analysis on 3D microelectronic packages, many which contain multiple levels of high-density interconnections. Often in tomography there is a trade-off between image resolution and the volume of a sample that can be imaged. This inverse relationship limits the usefulness of conventional computed tomography (CT) systems since a microelectronic package is often large in cross sectional area 100-3,600 mm2, but has important features on the micron scale. The micro-tomography beamline at the Advanced Light Source (ALS), in Berkeley, CA USA, has a setup which is adaptable and can be tailored to a sample&#39;s properties, i.e., density, thickness, etc., with a maximum allowable cross-section of 36 x 36 mm. This setup also has the option of being either monochromatic in the energy range ~7-43 keV or operating with maximum flux in white light mode using a polychromatic beam. Presented here are details of the experimental steps taken to image an entire 16 x 16 mm system within a package, in order to obtain 3D images of the system with a spatial resolution of 8.7 &#181;m all within a scan time of less than 3 min. Also shown are results from packages scanned in different orientations and a sectioned package for higher resolution imaging. In contrast a conventional CT system would take hours to record data with potentially poorer resolution. Indeed, the ratio of field-of-view to throughput time is much higher when using the synchrotron radiation tomography setup. The description below of the experimental setup can be implemented and adapted for use with many other multi-materials.

For this study synchrotron radiation micro-tomography, a non-destructive three-dimensional imaging technique, is employed to investigate an entire microelectronic package with a cross-sectional area of 16 x 16 mm. Due to the synchrotron&#39;s high flux and brightness the sample was imaged in just 3 min&#160;with an 8.7 &#181;m spatial resolution.

Mit Synchrotronstrahlung Mikrotomographie Mehrskalige Dreidimensionale Mikroelektronische Bauteile zur Untersuchung

Synchrotron radiation micro-tomography (SR&#181;T) is a non-destructive three-dimensional (3D) imaging technique that offers high flux for fast data ...

Printing Fabrication of Bulk Heterojunction Solar Cells and In Situ Morphology Characterization

Polymer-based materials hold promise as low-cost, flexible efficient photovoltaic devices. Most laboratory efforts to achieve high performance devices have used devices prepared by spin coating, a process that is not amenable to large-scale fabrication. This mismatch in device fabrication makes it difficult to translate quantitative results obtained in the laboratory to the commercial level, making optimization difficult. Using a mini-slot die coater, this mismatch can be resolved by translating the commercial process to the laboratory and characterizing the structure formation in the active layer of the device in real time and in situ as films are coated onto a substrate. The evolution of the morphology was characterized under different conditions, allowing us to propose a mechanism by which the structures form and grow. This mini-slot die coater offers a simple, convenient, material efficient route by which the morphology in the active layer can be optimized under industrially relevant conditions. The goal of this protocol is to show experimental details of how a solar cell device is fabricated using a mini-slot die coater and technical details of running in situ structure characterization using the mini-slot die coater.

Printing Fabrication of Bulk Heterojunction Solar Cells and In Situ Morphology Characterization

Here, we present a protocol to fabricate organic thin film solar cells using a mini-slot die coater and related in-line structure characterizations using synchrotron scattering techniques.

Printing Herstellung von Bulk-Heterosolarzellen und<em&gt; In Situ</em&gt; Morphologie Charakterisierung

Polymer-based materials hold promise as low-cost, flexible efficient photovoltaic devices. Most laboratory efforts to achieve high performance devices ...

Studying Dynamic Processes of Nano-sized Objects in Liquid using Scanning Transmission Electron Microscopy

Samples fully embedded in liquid can be studied at a nanoscale spatial resolution with Scanning Transmission Electron Microscopy (STEM) using a microfluidic chamber assembled in the specimen holder for Transmission Electron Microscopy (TEM) and STEM. The microfluidic system consists of two silicon microchips supporting thin Silicon Nitride (SiN) membrane windows. This article describes the basic steps of sample loading and data acquisition. Most important of all is to ensure that the liquid compartment is correctly assembled, thus providing a thin liquid layer and a vacuum seal. This protocol also includes a number of tests necessary to perform during sample loading in order to ensure correct assembly. Once the sample is loaded in the electron microscope, the liquid thickness needs to be measured. Incorrect assembly may result in a too-thick liquid, while a too-thin liquid may indicate the absence of liquid, such as when a bubble is formed. Finally, the protocol explains how images are taken and how dynamic processes can be studied. A sample containing AuNPs is imaged both in pure water and in saline.

This protocol describes the operation of a liquid flow specimen holder for scanning transmission electron microscopy of AuNPs in water, as used for the observation of nanoscale dynamic processes.

Studium dynamischer Prozesse von Nano-Größe Objekte in Liquid Scanning Transmission Electron Micros mit

Samples fully embedded in liquid can be studied at a nanoscale spatial resolution with Scanning Transmission Electron Microscopy (STEM) using a ...

Experimental Implementation of a New Composite Fabrication Method: Exposing Bare Fibers on the Composite Surface by the Soft Layer Method

The bipolar plate is a key component in proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs) and vanadium redox flow batteries (VRFBs). It is a multi-functional component that should have high electrical conductivity, high mechanical properties, and high productivity.
In this regard, a carbon fiber/epoxy resin composite can be an ideal material to replace the conventional graphite bipolar plate, which often leads to the catastrophic failure of the entire system because of its inherent brittleness. Though the carbon/epoxy composite has high mechanical properties and is easy to manufacture, the electrical conductivity in the through-thickness direction is poor because of the resin-rich layer that forms on its surface. Therefore, an expanded graphite coating was adopted to solve the electrical conductivity issue. However, the expanded graphite coating not only increases the manufacturing costs but also has poor mechanical properties.
In this study, a method to expose fibers on the composite surface is demonstrated. There are currently many methods that can expose fibers by surface treatment after the fabrication of the composite. This new method, however, does not require surface treatment because the fibers are exposed during the manufacture of the composite. By exposing bare carbon fibers on the surface, the electrical conductivity and mechanical strength of the composite are increased drastically.

A protocol to expose bare fibers on the composite surface by eliminating resin rich area is presented. The fibers are exposed during fabrication of the composites, not by the post surface treatment. The exposed carbon composites exhibit high electrical conductivity in the through-thickness direction and high mechanical property.

Experimentelle Umsetzung einer neuen Composite Fertigung-Methode: Verfügbarmachen nackten Fasern auf die zusammengesetzte Fläche durch die weiche Schicht-Methode

The bipolar plate is a key component in proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs) and vanadium redox flow batteries (VRFBs). It is a multi-functional ...

Synchrotron X-ray Microdiffraction and Fluorescence Imaging of Mineral and Rock Samples

In this report, we describe a detailed procedure for acquiring and processing&#160;x-ray microfluorescence (&#956;XRF), and Laue and powder microdiffraction two-dimensional (2D) maps at beamline 12.3.2 of the Advanced Light Source (ALS), Lawrence Berkeley National Laboratory. Measurements can be performed on any sample that is less than 10 cm x 10 cm x 5 cm, with a flat exposed surface. The experimental geometry is calibrated using standard materials (elemental standards for XRF, and crystalline samples such as Si, quartz, or Al2O3 for diffraction). Samples are aligned to the focal point of the x-ray microbeam, and raster scans are performed, where each pixel of a map corresponds to one measurement, e.g., one XRF spectrum or one diffraction pattern. The data are then processed using the in-house developed software XMAS, which outputs text files, where each row corresponds to a pixel position. Representative data from moissanite and an olive snail shell are presented to demonstrate data quality, collection, and analysis strategies.

We describe a beamline setup meant to carry out rapid two-dimensional x-ray fluorescence and x-ray microdiffraction mapping of single crystal or powder samples using either Laue (polychromatic radiation) or powder (monochromatic radiation) diffraction. The resulting maps give information about strain, orientation, phase distribution, and plastic deformation.