Name: all-electronic nanosecond-resolved scanning tunneling microscopy: facilitating the investigation of single dopant charge dynamics
Uploaded: 2018-01-19T14:00:00.000+00:00
Duration: 11 min 33 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about All-electronic Nanosecond-resolved Scanning Tunneling Microscopy: Facilitating the Investigation of Single Dopant Charge Dynamics at JoVE.com

Nos gustaría agradecer a Martin Cloutier y Mark Salomons por sus conocimientos técnicos. También agradecemos a NRC, NSERC y AITF para apoyo financiero.

1. inicial configuración del microscopio y de experimentos
<ol><li>Comience con un ultra vacío criogénicos capaces STM y software de control asociado. Enfriar el STM a temperaturas criogénicas. Nota: A lo largo de este informe, vacío ultraalto se refiere a sistemas que logran < 10 x 10-10 Torr. El STM debe refrigerarse a temperaturas criogénicas; Esto es especialmente importante al investigar la dinámica de carga de dopantes, que son activados térmicamente a temperaturas modestas. Otras cámaras pueden estar a temperatura ambiente.</li>
	<li>Asegúrese que la punta STM es equipada con cableado de alta frecuencia (~ 500 MHz). Nota: Al usar pulso formar métodos, un gran aumento en el tiempo de respuesta de un STM con cableado coaxial estándar temperatura criogénica (~ 20 MHz) ha sido reportado por Grosse et al. 31
</li>
	<li>Conectar un generador de función arbitraria con al menos dos canales para la punta (figura 2), que se utilizará para preparar los ciclos de pares de pulso de voltaje usados para los experimentos de la sonda de la bomba.</li>
	<li>Configurar el generador de funciones arbitrarias para que los pulsos de voltaje de bomba y sonda se generan independientemente y se suman antes de ser alimentadas en la punta.</li>
	<li>Se aplica el voltaje bias DC utilizado para espectroscopia convencional e imágenes a la muestra (VDC).</li>
	<li>Conectar dos interruptores de la frecuencia de radio con canales de salida del generador de funciones arbitrarias.</li>
	<li>Configurar los switches para que la punta se basarse en espectroscopia convencional e imágenes de STM, y el sesgo eficaz VDC + Vpunta durante experimentos de la sonda de la bomba (Figura 4A).</li>
	<li>Recoger el túnel actual para todas las mediciones a través de un preamplificador conectado a la muestra.</li>
</ol>2. preparación de la reconstrucción H-Si(100)-(2x1)
<ol><li>Partirá de una muestra de una oblea de Si(100) de 3-4 mΩ·cm arsénico tipo n dopado por rascarse la parte trasera de la oblea con una punta de trazar de carburo de silicio y ajustar con cuidado la muestra de la oblea con portaobjetos de vidrio.</li>
	<li>Colocar la muestra en un portamuestras STM e introducir a una cámara de vacío ultraalta adyacente a la cámara STM.</li>
	<li>Desgasificar la muestra por resistividad calienta a 600 ° C (puede usarse un pirómetro para controlar la temperatura de la muestra) y se mantiene a esa temperatura durante al menos 6 h en vacío ultra. Nota: La presión se elevará inicialmente como la muestra y el portamuestras degas, pero deben estabilizarse cerca de la presión base (< 10-10 Torr) después de varias horas.</li>
	<li>Permita que la muestra se enfríe a temperatura ambiente antes de continuar.</li>
	<li>Desgasificar un filamento de tungsteno en la misma cámara que la muestra resistividad calentando el filamento a 1800 ° C y esperando el sistema a recuperar a la presión de base. Apague el filamento antes de continuar. Nota: La muestra puede permanecer en la cámara durante este paso porque es apaciguado por la capa de óxido nativo en su superficie, y cualquier contaminación de la superficie de la muestra de este paso se eliminará posteriormente. Temperatura del filamento debe ser calibrado para un corriente/voltaje específico aplicado a los filamentos con un pirómetro.</li>
	<li>Quitar el óxido de la superficie de la muestra por intermitente muestra a 900 ° C y se mantiene a esta temperatura por 10 s antes de enfriamiento a temperatura ambiente. La presión aumentará varios órdenes de magnitud de la presión base durante el procedimiento de flasheo. Después de cada uno de los destellos en todo este procedimiento, espere a que la muestra se enfríe a temperatura ambiente y el sistema para recuperar a la presión base antes de continuar. Nota: Intermitente se define dentro de este informe como de calefacción y refrigeración de la muestra con velocidades de rampa alta, del orden de 100 ° C/s.</li>
	<li>Flash progresivamente la muestra a temperaturas más altas al intentar llegar a un final flash de 1250 ° C. Cancelar cualquier flash donde la presión se eleva por encima de 9 x 10-10 Torr para evitar que la superficie de la muestra obteniendo contaminados. Registrar la tensión para alcanzar 1250 ° C flash (la luz emitida por el filamento caliente en el paso 2.6 evitará un pirómetro de dar una lectura exacta de la temperatura de la muestra, y por lo tanto este punto debe utilizarse). En el final flash, determine la tensión necesaria para calentar la muestra a 330 ° C mientras el cristal se enfría y, a continuación, deje que la muestra enfriar a temperatura ambiente y el sistema recuperar a presión base antes de continuar.</li>
	<li>Fugas de gas de2 H en la cámara a una presión de 1 x 10-6 Torr y calentar el filamento de tungsteno a 1800 ° C. Nota: Esto tiene el efecto de grietas H2 hidrógeno de atmoic32.</li>
	<li>Mantenga la muestra en estas condiciones durante 2 min antes de parpadear la muestra a 1250 ° C, mantiene a esa temperatura durante 5 s y el enfriamiento al 330 ° C.</li>
	<li>Después de 1 min de exposición a 330 ° C, al mismo tiempo cierre la válvula de escape de2 H, apague el filamento de tungsteno y deje que la muestra se enfríe a temperatura ambiente. Nota: Estas altas temperaturas flashes afectan la distribución de los dopantes en la muestra. Calefacción a 1250 ° C se ha encontrado para inducir a una región de agotamiento de ~ 60 nm dopante cerca de la superficie de la muestra30.</li>
	<li>Verificar la calidad de la muestra tomando imágenes STM de la superficie. Nota: Las muestras buena tendrá grandes (> 30 nm nm x 30) terrazas con una tasa de defecto de < 1% (colgando enlaces, moléculas adsorbidas, adatoms, etc.) y demostrará el clásico Si(100)-(2x1) reconstrucción32, que cuenta con filas de dímero correr antiparallel uno al otro a través de bordes de paso (figura 3B).</li>
</ol>3. evaluación de la calidad de los pulsos de la bomba de sondeo en el cruce de túnel
<ol><li>Planteamiento de la punta STM la superficie de la muestra por participar el actual regulador de retroalimentación con un punto de referencia actual de 50 pA y un sesgo de la muestra de-1.8 V. Nota: En estas condiciones, la punta se estima < 1 nanómetro de la superficie de la muestra. La punta STM utilizada en este trabajo fue producida por grabado químicamente policristalino tungsteno. Fue afilar aún más con un nitrógeno grabado el procedimiento que se describe bien en Rezeq et al. 33.</li>
	<li>Busque un área en la superficie de la muestra libre de defectos de superficie grandes realizando exploraciones de gran área (por ejemplo, 50 nm nm x 50).</li>
	<li>Posición del STM volcar un H-Si en la superficie, que aparecen como las filas de dímero de imágenes STM (figura 3B).</li>
	<li>Apague el controlador actual de retroalimentación</li>
	<li>Sistema VDC a -1.0 V, Vbomba a -0.5 V, Vsonda -0,5 V, la anchura de los impulsos de la bomba y sonda de 200 ns y el tiempo de subida/bajada de los pulsos a 2.5 ns (Figura 4A).</li>
	<li>Enviar una serie de trenes de pulsos de la bomba y la sonda donde se barre el retraso relativo de la bomba y sonda de-900 ns a 900 ns.</li>
	<li>Parcela el túnel actual en función de la demora entre la bomba y sonda. Probablemente mostrarán fuertes llamadas (oscilaciones en el túnel actual como una función del relativo retraso entre los pulsos de la bomba y sonda, Figura 4B). Nota: El software Python y origen se utilizaron para trazar, analizar y evaluar los datos recogidos para este manuscrito.</li>
	<li>Repita los pasos 3.1 a 3.5, pero aumentar los tiempos de subida/bajada de los pulsos. El timbre se reducirá como se aumentan los tiempos de subida/caída. Nota: Ha deseado eliminar zumbido para proporcionar los resultados espectroscópicos más precisos, sin embargo, el tiempo de resolución de estas técnicas está limitada a la anchura de los pulsos utilizados. tiempos de subida de ns 25 fueron utilizados para este trabajo.</li>
</ol>4. tiempo-Resolved exploración túnel espectroscopia (TR-STS)
<ol><li>Posición del STM volcar un silicio de DB, que aparecen como protuberancias brillantes en sesgos de punta muestra negativa (figura 3B).</li>
	<li>Apagar el regulador de respuesta actual de STM.</li>
	<li>
Enviar un tren compuesto por sólo el pulso de la sonda con una tasa de repetición de 25 kHz. Una serie de trenes de pulso, barrer el sesgo del pulso sonda sobre una gama de 500 mV desde el sesgo de la C.C. de-1.8 V. Nota: Este simple experimento es análogo a STS convencionales donde la conductancia se muestrea en un rango de sesgos.<ol>
<li>Configurar la duración de los trenes de pulso (cada uno con un sesgo diferente) que los espectros resultantes tienen una relación señal a ruido > 10.</li>
	</ol>
</li>
	<li>Enviar un tren compuesto por pulsos de la bomba en un bias fijo (tal que V + Vde laC.C. bomba > Vthr) con una tasa de repetición de 25 kHz. En estos experimentos, establezca la VDC Vbombay Vthr en-1.8 V, 500 mV y -2,0 V, respectivamente. Nota: Los pulsos de la bomba pueden tener arbitrariamente largas duraciones (1 μs es normalmente suficiente).</li>
	<li>
Enviar un tren compuesto por los impulsos de la bomba con los pulsos de sonda, seguidos de un retraso de 10 ns. En estos experimentos, establecer la amplitud del pulso de la bomba como 500 mV y del barrido de pulso sonda de 50 a 500 mV. Nota: En este experimento, el pulso de la sonda muestreo el estado preparado por el pulso de la bomba, en lugar del estado de equilibrio en STS convencionales.<ol>
<li>Restar la señal obtenida cuando se aplicó sólo el pulso de la bomba cuando Mostrar/evaluación de señal de este paso.</li>
	</ol>
</li>
	<li>Comparar la sonda y la bomba + sonda de señales mediante la representación en el mismo gráfico. Cualquier histéresis en las dos señales es una indicación de la dinámica que puede ser sondeado con técnicas STM de tiempo resuelto. Nota: Manteniendo el rango del pulso sonda fijado y análisis grueso del DC offset (en 0,25 V pasos, por ejemplo), uno puede eficientemente asignar la gama de energía entera de la muestra para identificar la dinámica accesible a la técnica. Duraciones de pulso pueden modificarse dependiendo de la experiencia. El ancho del pulso de la bomba debe ser superior a la tasa a la cual se ioniza el dopant, que constantemente ioniza el dopant. En general, las duraciones de la sonda deben ser del mismo orden como el proceso dinámico de estudio, tal que la señal máxima se puede medir sin un promedio de los Estados de la dos conductancia de muestreo. Cuando se busca de energías dinámicas que existen, se recomienda que las duraciones de la sonda se reducen al mínimo tal que sólo un estado del sistema se mide para realzar la histéresis. Como las constantes de tiempo de relajación se encuentran, se puede aumentar la duración del pulso de sondeo para mejorar la relación señal a ruido.</li>
</ol>5. tiempo-resolved STM medidas de relajación dinámica
<ol><li>Coloque la punta STM sobre silicio DB y apague el controlador actual de retroalimentación STM.</li>
	<li>Enviar un tren compuesto por pulsos de la bomba en un bias fijo (tal que V + Vde laC.C. bomba > Vthr) con una tasa de repetición de 25 kHz. En estos experimentos, establezca la VDC Vbombay Vthr en-1.8 V, 400 mV y -2,0 V, respectivamente. Nota: Los pulsos de la bomba pueden tener arbitrariamente largas duraciones (1 μs es normalmente suficiente).</li>
	<li>Enviar un tren de pulsos de bomba y sonda. Asegúrese de que los pulsos de la sonda con una amplitud inferior a las bombas y comparable a la gama en que histéresis ocurre (Vsonda < Vbomba, Vsonda + VDC≈ Vhystersis).</li>
	<li>Barrer el retraso entre la bomba y sonda de pulso hasta varias decenas de μs.</li>
	<li>Restar la señal obtenida cuando se aplicó sólo el pulso de la bomba. En estos experimentos, establecer la VDC Vbombay Vsonda a-1.8 V, 400 mV y 210 mV, respectivamente. Configurar el barrido del retraso relativo de-5 μs a 35 μs. Nota: Si la señal obtenida del paso anterior es bien ajuste (R2 > 0.80) por una función del decaimiento exponencial único, entonces la duración del estado transitorio preparado por el pulso de la bomba puede extraerse de la fit.</li>
</ol>6. tiempo-resolved STM medidas de excitación dinámica
<ol><li>Enviar un tren compuesto por pulsos de la bomba en un bias fijo (que mayor que V + Vde laC.C. bomba > Vthr) con una tasa de repetición de 25 kHz. En estos experimentos, configurar VDC y Vthr -1.8 V y -2,0 V, respectivamente. Sistema Vlabomba de entre 220 y 450 mV.</li>
	<li>La duración de la pulsación de la bomba de varios nanosegundos a varios cientos nanosegundos de barrido.</li>
	<li>Enviar un tren de pulsos de bomba y sonda. Los pulsos de la sonda deben tener una amplitud más pequeña que las bombas y comparable a la gama en que histéresis ocurre (Vsonda < Vbomba, Vsonda + VDC≈V hystersis). En estos experimentos, establecer Vsonda a 210 mV.</li>
	<li>Restar la señal obtenida cuando se aplicó sólo el pulso de la sonda. Nota: Si la señal obtenida es exponencial, indica que el pulso de la bomba está preparando el estado transitorio (dopante ionizado) a un ritmo que se puede extraer desde el ajuste (R2> 0.80). El protocolo descrito anteriormente es específico para los experimentos y el equipo descrito en este documento. Hay muchas avenidas potenciales para los lectores personalizar su propia configuración experimental para estudios de otros sistemas. Por ejemplo, las técnicas generales no se limitan a STMs criogénico refrescados; puede utilizarse cualquier material de punta, y que no requieren de la aguafuerte del nitrógeno. Además, un generador de función arbitraria convenientemente programada podría utilizarse para generar formas de onda de impulso doble, que negaría la necesidad de sumar dos canales independientes. Por último, cableado de menor ancho de banda puede ser utilizado31.</li>
</ol>

<ol>
	<li>Nunes, G., Freeman, M. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Picosecond resolution in scanning tunneling microscopy. 262 (5136), 1029-1032 (1993).</li><li>Khusnatdinov, N. N., Nagle, T. J., Nunes, G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ultrafast+scanning+tunneling+microscopy+with+1+nm+resolution.">Ultrafast scanning tunneling microscopy with 1 nm resolution.</a> Appl. Phys. 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A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dopant+depletion+in+the+near+surface+region+of+thermally+prepared+silicon+(100)+in+UHV.">Dopant depletion in the near surface region of thermally prepared silicon (100) in UHV.</a> J. Vac. Sci. Technol. 30 (2), 21806 (2012).</li><li>Grosse, C., Etzkorn, M., Kuhnke, K., Loth, S., Kern, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Quantitative+mapping+of+fast+voltage+pulses+in+tunnel+junctions+by+plasmonic+luminescence.">Quantitative mapping of fast voltage pulses in tunnel junctions by plasmonic luminescence.</a> Appl. Phys. Lett. 103 (18), (2013).</li><li>Boland, J. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Scanning+tunnelling+microscopy+of+the+interaction+of+hydrogen+with+silicon+surfaces.">Scanning tunnelling microscopy of the interaction of hydrogen with silicon surfaces.</a> Adv. Phys. 42, 129-171 (1993).</li><li>Rezeq, M., Pitters, J., Wolkow, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Tungsten+nanotip+fabrication+by+spatially+controlled+field-assisted+reaction+with+nitrogen.">Tungsten nanotip fabrication by spatially controlled field-assisted reaction with nitrogen.</a> J. Chem. Phys. 124, 204716 (2006).</li><li>Saunus, C., Raphael Bindel, J., Pratzer, M., Morgenstern, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Versatile+scanning+tunneling+microscopy+with+120+ps+time+resolution.">Versatile scanning tunneling microscopy with 120 ps time resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 102 (5), (2013).</li></ol>

Los autores declaran que no tienen intereses financieros que compiten.

La variante del TR-STS en el cual no se aplica el pulso de la bomba es comparable a STS convencionales, excepto que el sistema es ser muestreado a una frecuencia alta en lugar de continuamente. Si la duración de los pulsos de la sonda es adecuada (>ΓLH), el TR-STS señal adquirida sin el pulso de la bomba se puede multiplicar por una constante proporcional al ciclo de deber del experimento coinciden exactamente con una STS convencional medición. Esto sólo es posible porque las mediciones se hacen ...

Exploración (STM) la microscopia el hacer un túnel se ha convertido en la principal herramienta en Nanociencia por su capacidad para resolver escala atómica topografía y estructura electrónica. Una limitación de STM convencional, sin embargo, es que su resolución temporal está restringida a la escala de tiempo de milisegundos debido al ancho de banda limitado de la corriente de preamplificador1. Durante mucho tiempo ha sido una meta para ampliar la resolución temporal de STM a las escalas que ocurren comúnmente procesos atómicos. Pionera en el trabajo tiempo resuelto microscopía de efecto túnel (STM-TR) por Freeman et. al. 1 utilizar interruptores fotoconductora y líneas de transmisión de Microcinta con dibujos en la muestra para transmitir impulsos de tensión del picosegundo para el cruce de túnel. Esta técnica mezcla de cruce se ha utilizado para lograr la resolución simultánea de 1 nm y 20 ps2, pero nunca ha sido adoptado ampliamente debido a la exigencia del uso de las estructuras especializadas de la muestra. Afortunadamente, la idea fundamental de estas obras se puede generalizar a muchas técnicas de tiempo resuelto; Aunque el ancho de banda de circuitos de STM se limita a varios kilohercios, la respuesta no lineal de la detección en STM permite dinámica más rápido a ser sondeado por el túnel promedio actual obtenido durante muchos ciclos de bomba-sonda de medición. En los años transcurridos, se han explorado diversos enfoques, el más popular de la que se repasa brevemente a continuación.
STM (SPPX) sacudido-pulso-par-excitada aprovecha de los avances en tecnologías láser de pulsos ultrarrápidos para lograr la resolución sub-picosegundo por iluminar directamente la salida del túnel y emocionante portadores en la muestra3. La luz láser incidente crea portadores libres que mejoran transitoriamente la conducción, y modulación de la demora entre la bomba y sonda (td) permite d/dtd a medirse con un amplificador lock-in. Porque la demora entre la bomba y sonda es modulada en lugar de la intensidad del láser, como en muchos otros enfoques ópticos, STM SPPX evita dilatación térmica inducida por la iluminación de foto de la punta3. Las extensiones más recientes de este enfoque han ampliado los plazos que SPPX STM se puede utilizar para investigar la dinámica mediante la utilización de técnicas de recolección de pulso para aumentar la gama de bomba sonda retardo veces4. Lo importante, este reciente desarrollo también proporciona la capacidad a medida (td) curvas directamente en lugar de mediante la integración numérica. Aplicaciones recientes de STM SPPX han incluido el estudio de la recombinación del portador en solo-(Mn, Fe)/GaAs(110) estructuras dinámicas5 y donantes en GaAs6. Aplicaciones de STM SPPX enfrentan algunas restricciones. La señal QUE STM SPPX medidas depende de portadores libres excitados por los pulsos ópticos y se adapta mejor a los semiconductores. Además, aunque el túnel actual se localiza en la punta, porque un área es excitado por los pulsos ópticos, la señal es una circunvolución de las propiedades locales y transporte de material. Por último, el sesgo en el cruce se fija en la escala de tiempo de medición para que la dinámica bajo estudio debe ser fotoinducida.
Una técnica óptica más reciente, terahertz (THz-STM), de STM parejas pulsos de THz de espacio libre se centró en el cruce a la punta STM. A diferencia de en SPPX-STM, los impulsos acoplados se comportan como pulsos de voltaje rápida que permite la investigación de excitaciones conducidas electrónicamente con el picosegundo resolución7. Curiosamente, la corriente rectificada había generado de los pulsos de THz resultados en densidades de corriente de pico extrema no accesibles por convencional STM8,9. La técnica se ha utilizado recientemente para estudiar electrones calientes en Si(111)-(7x7)9 y la vibración de una molécula de pentaceno solo10de la imagen. THz-pulsos par naturalmente a la punta, sin embargo, la necesidad de integrar una fuente de THz a un experimento STM es probable que sea difícil para muchos experimentadores. Esto motiva el desarrollo de otras técnicas ampliamente aplicables y fácilmente implementables.
En 2010, Loth et al. 11 desarrolló una técnica totalmente electrónico donde nanosegundo pulsos de voltaje aplicados en la parte superior un offset DC electrónicamente bombean y sonda system11. La introducción de esta técnica ofrece una demostración crítica de aplicaciones prácticas sin ambigüedades de tiempo resuelto STM para medir física previamente inadvertido. Aunque no es tan rápido como ensambladura del STM, que lo precedieron, de mezcla aplicación de pulsos de microondas hasta la punta STM permite muestras arbitrarias a investigarse. Esta técnica no requiere complicados métodos ópticos ni acceso óptico a la ensambladura del STM. Esto hace que la técnica más fácil para adaptarse a la baja temperatura STMs. La primera manifestación de estas técnicas se aplicó al estudio de la dinámica de la vuelta donde un STM polarizada vuelta fue utilizado para medir la dinámica de relajación de spin-estados excitados por los pulsos de la bomba11. Hasta hace poco, su uso seguía siendo limitado a adatom magnética sistemas12,13,14 pero tiene puesto que se ha extendido al estudio de la velocidad de captura de portador de un discreto mediados de-boquete15 del estado y carga dinámica de dopantes solo arsénico en silicio15,16. Este último estudio es el foco de este trabajo.
Estudios sobre las propiedades de solo dopantes en semiconductores recientemente han atraído considerable atención debido a semiconductores de óxido metálico complementario (CMOS) entrando en el régimen donde solo dopantes pueden afectar propiedades del dispositivo17 . Además, varios estudios han demostrado que los dopantes solo pueden servir como el componente fundamental de los futuros dispositivos, por ejemplo como qubits para quantum computación18 y quantum memoria19y como solo átomo transistores20 , 15. dispositivos de futuro pueden incorporar también otros defectos de la escala atómica, como el silicio colgando de bonos (DB) que pueden ser modelado con precisión atómica con STM litografía21. Para ello, DBs se han propuesto como charge qubits22, puntos cuánticos para quantum autómatas celulares arquitecturas23,24y de25,cables atómica26 y ha sido modelada para crear cuántica lógica hamiltoniano puertas27 y moléculas artificiales28,29. Avanzando, los dispositivos pueden incorporar dopantes solo y DBs. Esto es una estrategia atractiva porque DBs son defectos superficiales que fácilmente pueden ser caracterizados con STM y utilizados como asa para caracterizar dispositivos de dopant solo. Como ejemplo de esta estrategia, DBs se utilizan en este trabajo como sensores de carga para deducir la carga dinámica de dopantes cerca de la superficie. Estas dinámicas son capturadas con el uso de un enfoque totalmente electrónico TR-STM que es una adaptación de las técnicas desarrolladas por Loth et al. 11
Las mediciones se realizan en las DBs en una superficie de Si(100)-(2x1) de hidrógeno terminado. Una región de agotamiento de dopante que se extiende aproximadamente 60 nm debajo de la superficie, creado a través del tratamiento térmico del cristal30, desvincula, el DB y el pocos restantes dopantes de cerca de la superficie de las bandas a granel. Estudios STM de DBs han encontrado que su conductancia depende de parámetros de la muestra global, como la concentración de dopantes y la temperatura, pero DBs individuales también muestran fuertes variaciones dependiendo de su entorno local16. Durante una medición de STM sobre una única DB, el flujo actual se rige por la tasa en la cual electrones pueden túnel del bulto a la DB (Γgrueso) y de la DB a la punta (puntadeΓ) (figura 1). Sin embargo, porque la conducción de la DB es sensible a su entorno local, del estado de carga de dopantes cercanas influencias Γa granel (figura 1B), que puede inferirse mediante el control de la conductancia de la DB. Como resultado, la conductancia de una DB puede utilizarse para detectar los Estados de carga de dopantes cercana y puede utilizarse para determinar las tarifas que los dopantes son suministran electrones de la mayor parte (ΓLH) y perder la punta del STM (ΓHL < / c13 >). Para resolver estas dinámicas, TR-STS se realiza alrededor de los voltajes de umbral (Vthr) en la que la punta induce la ionización de dopantes cerca de la superficie. El papel de los impulsos de la bomba y la sonda es la misma en las técnicas experimentales tiempo resuelto tres presentadas aquí. La bomba transitoriamente trae el nivel diagonal de abajo a arriba Vthr, que induce la ionización dopante. Esto aumenta la conductancia de la DB, que es muestreada por el pulso de la punta de prueba que sigue a un menor sesgo.
Las técnicas descritas en este trabajo beneficiará a aquellos que desean caracterizar dinámica que ocurre en los milisegundos a nanosegundos calendario con STM. Mientras que estas técnicas no se limitan al estudio de carga dinámica, es crucial que la dinámica se manifiesta a través de cambios transitorios en la conductancia de Estados que puede ser sondeado por STM (es decir, Estados en o cerca de la superficie). Si la conductancia de los Estados transitorios no difieren significativamente al estado de equilibrio tal que la diferencia entre las corrientes transitorios y equilibrio multiplicado por el ciclo de trabajo del pulso sonda suele ser más pequeño que el ruido de los sistemas ( 1 pA), la señal se perderá en el ruido y no será detectable por esta técnica. Porque las modificaciones experimentales de sistemas STM comercialmente disponibles necesarios para realizar las técnicas descritas en este documento son modestas, se prevé que estas técnicas sea ampliamente accesibles a la comunidad.

<table><tbody><tr><td>Low Temperature Scanning Tunneling Microscope</td><td>Scientaomicron</td><td></td><td>Custom-made with 500MHz bandwidth wiring</td></tr><tr><td>Arbitarary Function Genorator</td><td>Tektronix</td><td>AFG3252C</td><td></td></tr><tr><td>RF Power Splitter/ Combiner</td><td>Mini-Circuits</td><td>ZFRSC-42-S +</td><td></td></tr><tr><td>RF Switch</td><td>Mini-Circuits</td><td>X80-DR230-S +</td><td></td></tr><tr><td>Non-Contact Infrared Pyrometers</td><td>Micron Infrared</td><td>MI 140</td><td></td></tr></tbody></table>

all-electronic nanosecond-resolved scanning tunneling microscopy: facilitating the investigation of single dopant charge dynamics

La miniaturización de dispositivos semiconductores a escalas donde una pequeña cantidad de dopantes puede controlar propiedades del dispositivo requiere el desarrollo de nuevas técnicas capaces de caracterizar su dinámica. Investigación de dopantes solo requiere sub-nanométrica resolución espacial, que motiva el uso de microscopía de efecto túnel (STM). Sin embargo, STM convencional se limita a la resolución temporal de milisegundos. Varios métodos se han desarrollado para superar esta deficiencia, incluyendo STM tiempo resuelto totalmente electrónico, que se utiliza en este estudio para examinar la dinámica de dopante en silicio con la resolución de nanosegundo. Los métodos presentados aquí son ampliamente accesibles y permitan la medición local de una gran variedad de dinámicas en la escala atómica. Una novela de tiempo resuelto técnica espectroscopía túnel de escaneo se presenta y utiliza para buscar eficiencia dinámica.

Los resultados presentados en esta sección del texto han sido publicado previamente15,16. La figura 3 ilustra el comportamiento de un ejemplo seleccionado DB con STM convencional. Una medida de detección convencional (Figura 3A) muestra claramente un cambio brusco en la conductancia de la DB en Vthr = -2,0 V. Este comportamiento también se observa e...

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All-electronic Nanosecond-resolved Scanning Tunneling Microscopy: Facilitating the Investigation of Single Dopant Charge Dynamics

Demostrar un método totalmente electrónico para observar la dinámica de carga resuelto nanosegundo de los átomos del dopant en silicio con un microscopio de efecto túnel.

Totalmente electrónico resuelto nanosegundo túnel microscopía: Facilitar la investigación de Dopant solo carga dinámica

The miniaturization of semiconductor devices to scales where small numbers of dopants can control device properties requires the development of new ...

all-electronic-nanosecond-resolved-scanning-tunneling-microscopy

Research

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9.5K vistas.  University of Alberta. Demostrar un método totalmente electrónico para observar la dinámica de carga resuelto nanosegundo de los átomos del dopant en silicio con un microscopio de efecto túnel.

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Harvesting Solar Energy by Means of Charge-Separating Nanocrystals and Their Solids

Conjoining different semiconductor materials in a single nano-composite provides synthetic means for the development of novel optoelectronic materials offering a superior control over the spatial distribution of charge carriers across material interfaces. As this study demonstrates, a combination of donor-acceptor nanocrystal (NC) domains in a single nanoparticle can lead to the realization of efficient photocatalytic1-5 materials, while a layered assembly of donor- and acceptor-like nanocrystals films gives rise to photovoltaic materials.
Initially the paper focuses on the synthesis of composite inorganic nanocrystals, comprising linearly stacked ZnSe, CdS, and Pt domains, which jointly promote photoinduced charge separation. These structures are used in aqueous solutions for the photocatalysis of water under solar radiation, resulting in the production of H2 gas. To enhance the photoinduced separation of charges, a nanorod morphology with a linear gradient originating from an intrinsic electric field is used5. The inter-domain energetics are then optimized to drive photogenerated electrons toward the Pt catalytic site while expelling the holes to the surface of ZnSe domains for sacrificial regeneration (via methanol). Here we show that the only efficient way to produce hydrogen is to use electron-donating ligands to passivate the surface states by tuning the energy level alignment at the semiconductor-ligand interface. Stable and efficient reduction of water is allowed by these ligands due to the fact that they fill vacancies in the valence band of the semiconductor domain, preventing energetic holes from degrading it. Specifically, we show that the energy of the hole is transferred to the ligand moiety, leaving the semiconductor domain functional. This enables us to return the entire nanocrystal-ligand system to a functional state, when the ligands are degraded, by simply adding fresh ligands to the system4.
To promote a photovoltaic charge separation, we use a composite two-layer solid of PbS and TiO2 films. In this configuration, photoinduced electrons are injected into TiO2 and are subsequently picked up by an FTO electrode, while holes are channeled to a Au electrode via PbS layer6. To develop the latter we introduce a Semiconductor Matrix Encapsulated Nanocrystal Arrays (SMENA) strategy, which allows bonding PbS NCs into the surrounding matrix of CdS semiconductor. As a result, fabricated solids exhibit excellent thermal stability, attributed to the heteroepitaxial structure of nanocrystal-matrix interfaces, and show compelling light-harvesting performance in prototype solar cells7.

A general strategy for the development of charge-separating semiconductor nanocrystal composites deployable for solar energy production is presented. We show that assembly of donor-acceptor nanocrystal domains in a single nanoparticle geometry gives rise to a photocatalytic function, while bulk-heterojunctions of donor-acceptor nanocrystal films can be used for photovoltaic energy conversion.

Captación de energía solar por medio de carga de separación nanocristales y sus sólidos

Conjoining different semiconductor materials in a single nano-composite provides synthetic means for the development of novel optoelectronic materials ...

Investigación

Ingeniería

Scanning-probe Single-electron Capacitance Spectroscopy

The integration of low-temperature scanning-probe techniques and single-electron capacitance spectroscopy represents a powerful tool to study the electronic quantum structure of small systems - including individual atomic dopants in semiconductors. Here we present a capacitance-based method, known as Subsurface Charge Accumulation (SCA) imaging, which is capable of resolving single-electron charging while achieving sufficient spatial resolution to image individual atomic dopants. The use of a capacitance technique enables observation of subsurface features, such as dopants buried many nanometers beneath the surface of a semiconductor material1,2,3. In principle, this technique can be applied to any system to resolve electron motion below an insulating surface.
As in other electric-field-sensitive scanned-probe techniques4, the lateral spatial resolution of the measurement depends in part on the radius of curvature of the probe tip. Using tips with a small radius of curvature can enable spatial resolution of a few tens of nanometers. This fine spatial resolution allows investigations of small numbers (down to one) of subsurface dopants1,2. The charge resolution depends greatly on the sensitivity of the charge detection circuitry; using high electron mobility transistors (HEMT) in such circuits at cryogenic temperatures enables a sensitivity of approximately 0.01 electrons/Hz&frac12; at 0.3 K 5.

Scanning-probe single-electron capacitance spectroscopy facilitates the study of single-electron motion in localized subsurface regions. A sensitive charge-detection circuit is incorporated into a cryogenic scanning probe microscope to investigate small systems of dopant atoms beneath the surface of semiconductor samples.

Sonda de barrido de un solo electrón espectroscopia de capacitancia

The integration of low-temperature scanning-probe techniques and single-electron capacitance spectroscopy represents a powerful tool to study the ...

Fabrication of Gate-tunable Graphene Devices for Scanning Tunneling Microscopy Studies with Coulomb Impurities

Owing to its relativistic low-energy charge carriers, the interaction between graphene and various impurities leads to a wealth of new physics and degrees of freedom to control electronic devices. In particular, the behavior of graphene&#8217;s charge carriers in response to potentials from charged Coulomb impurities is predicted to differ significantly from that of most materials. Scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) can provide detailed information on both the spatial and energy dependence of graphene&#39;s electronic structure in the presence of a charged impurity.&#160;The design of a hybrid impurity-graphene device, fabricated using controlled deposition of impurities onto a back-gated graphene surface, has enabled several novel methods for controllably tuning graphene&#8217;s electronic properties.1-8 Electrostatic gating enables control of the charge carrier density in graphene and the ability to reversibly tune the charge2 and/or molecular5 states of an impurity. This paper outlines the process of fabricating a gate-tunable graphene device decorated with individual Coulomb impurities for combined STM/STS studies.2-5 These studies provide valuable insights into the underlying physics, as well as signposts for designing hybrid graphene devices.

This paper details the fabrication process of a gate-tunable graphene device, decorated with Coulomb impurities for scanning tunneling microscopy studies. Mapping the spatially dependent electronic structure of graphene in the presence of charged impurities unveils the unique behavior of its relativistic charge carriers in response to a local Coulomb potential.

Fabricación de puerta-sintonizables grafeno dispositivos de escaneo de Estudios microscopía de efecto túnel con Coulomb impurezas

Owing to its relativistic low-energy charge carriers, the interaction between graphene and various impurities leads to a wealth of new physics and degrees ...

Silicon Metal-oxide-semiconductor Quantum Dots for Single-electron Pumping

As mass-produced silicon transistors have reached the nano-scale, their behavior and performances are increasingly affected, and often deteriorated, by quantum mechanical effects such as tunneling through single dopants, scattering via interface defects, and discrete trap charge states. However, progress in silicon technology has shown that these phenomena can be harnessed and exploited for a new class of quantum-based electronics. Among others, multi-layer-gated silicon metal-oxide-semiconductor (MOS) technology can be used to control single charge or spin confined in electrostatically-defined quantum dots (QD). These QD-based devices are an excellent platform for quantum computing applications and, recently, it has been demonstrated that they can also be used as single-electron pumps, which are accurate sources of quantized current for metrological purposes. Here, we discuss in detail the fabrication protocol for silicon MOS QDs which is relevant to both quantum computing and quantum metrology applications. Moreover, we describe characterization methods to test the integrity of the devices after fabrication. Finally, we give a brief description of the measurement set-up used for charge pumping experiments and show representative results of electric current quantization.

The fabrication process and experimental characterization techniques relevant to single-electron pumps based on silicon metal-oxide-semiconductor quantum dots are discussed.

De silicio metal-óxido-semiconductor Quantum Dots para Bombeo solo electrón

As mass-produced silicon transistors have reached the nano-scale, their behavior and performances are increasingly affected, and often deteriorated, by ...

Recombination Dynamics in Thin-film Photovoltaic Materials via Time-resolved Microwave Conductivity

A method for investigating recombination dynamics of photo-induced charge carriers in thin film semiconductors, specifically in photovoltaic materials such as organo-lead halide perovskites is presented. The perovskite film thickness and absorption coefficient are initially characterized by profilometry and UV-VIS absorption spectroscopy. Calibration of both laser power and cavity sensitivity is described in detail. A protocol for performing Flash-photolysis Time Resolved Microwave Conductivity (TRMC) experiments, a non-contact method of determining the conductivity of a material, is presented. A process for identifying the real and imaginary components of the complex conductivity by performing TRMC as a function of microwave frequency is given. Charge carrier dynamics are determined under different excitation regimes (including both power and wavelength). Techniques for distinguishing between direct and trap-mediated decay processes are presented and discussed. Results are modelled and interpreted with reference to a general kinetic model of photoinduced charge carriers in a semiconductor. The techniques described are applicable to a wide range of optoelectronic materials, including organic and inorganic photovoltaic materials, nanoparticles, and conducting/semiconducting thin films.

A Time Resolved Microwave Conductivity technique for investigating direct and trap-mediated recombination dynamics and determining carrier mobilities of thin film semiconductors is presented here.

La recombinación Dinámica de capa fina en materiales fotovoltaicos a través de conductividad de microondas resuelta en el tiempo

A method for investigating recombination dynamics of photo-induced charge carriers in thin film semiconductors, specifically in photovoltaic materials ...

Probing the Structure and Dynamics of Interfacial Water with Scanning Tunneling Microscopy and Spectroscopy

Water/solid interfaces are ubiquitous and play a key role in many environmental, biophysical, and technological processes. Resolving the internal structure and probing the hydrogen-bond (H-bond) dynamics of the water molecules adsorbed on solid surfaces are fundamental issues of water science, which remains a great challenge owing to the light mass and small size of hydrogen. Scanning tunneling microscopy (STM) is a promising tool for attacking these problems, thanks to its capabilities of sub-&#197;ngstr&#246;m spatial resolution, single-bond vibrational sensitivity, and atomic/molecular manipulation. The designed experimental system consists of a Cl-terminated tip and a sample fabricated by dosing water molecules in situ onto the Au(111)-supported NaCl(001) surfaces. The insulating NaCl films electronically decouple the water from the metal substrates, so the intrinsic frontier orbitals of water molecules are preserved. The Cl-tip facilitates the manipulation of the single water molecules, as well as gating the orbitals of water to the proximity of Fermi level (EF) via tip-water coupling. This paper outlines the detailed methods of submolecular resolution imaging, molecular/atomic manipulation, and single-bond vibrational spectroscopy of interfacial water. These studies open up a new route for investigating the H-bonded systems at the atomic scale.

Here, we present a protocol to investigate the structure and dynamics of interfacial water at the atomic scale, in terms of submolecular resolution imaging, molecular manipulation, and single-bond vibrational spectroscopy.

Sondear la estructura y dinámica del agua superficial con túnel microscopía de barrido y espectroscopia

Water/solid interfaces are ubiquitous and play a key role in many environmental, biophysical, and technological processes. Resolving the internal ...

Química

Novel Techniques for Observing Structural Dynamics of Photoresponsive Liquid Crystals

We discuss in this article the experimental measurements of the molecules in liquid crystal (LC) phase using the time-resolved infrared (IR) vibrational spectroscopy and time-resolved electron diffraction. Liquid crystal phase is an important state of matter that exists between the solid and liquid phases and it is common in natural systems as well as in organic electronics. Liquid crystals are orientationally ordered but loosely packed, and therefore, the internal conformations and alignments of the molecular components of LCs can be modified by external stimuli. Although advanced time-resolved diffraction techniques have revealed picosecond-scale molecular dynamics of single crystals and polycrystals, direct observations of packing structures and ultrafast dynamics of soft materials have been hampered by blurry diffraction patterns. Here, we report time-resolved IR vibrational spectroscopy and electron diffractometry to acquire ultrafast snapshots of a columnar LC material bearing a photoactive core moiety. Differential-detection analyses of the combination of time-resolved IR vibrational spectroscopy and electron diffraction are powerful tools for characterizing structures and photoinduced dynamics of soft materials.

Here, we present the protocols of differential-detection analyses of time-resolved infrared vibrational spectroscopy and electron diffraction which enable observations of the deformations of local structures around photoexcited molecules in a columnar liquid crystal, giving an atomic perspective on the relationship between the structure and the dynamics of this photoactive material.

Nuevas técnicas para la observación de la dinámica estructural de los cristales líquidos Photoresponsive

We discuss in this article the experimental measurements of the molecules in liquid crystal (LC) phase using the time-resolved infrared (IR) vibrational ...

Quantitative Atomic-Site Analysis of Functional Dopants/Point Defects in Crystalline Materials by Electron-Channeling-Enhanced Microanalysis

A novel elemental and chemical analysis scheme based on electron-channeling phenomena in crystalline materials is introduced, where the incident high-energy electron beam is rocked with the submicrometric pivot point fixed on a specimen. This method enables us to quantitatively derive the site occupancies and site-dependent chemical information of impurities or intentionally doped functional elements in a specimen, using energy-dispersive X-ray spectroscopy and electron energy-loss spectroscopy attached to a scanning transmission electron microscope, which is of significant interest to current materials science, particularly related to nanotechnologies. This scheme is applicable to any combination of elements even when the conventional Rietveld analysis by X-ray or neutron diffraction occasionally fails to provide the desired results because of limited sample sizes and close scattering factors of neighboring elements in the periodic table. In this methodological article, we demonstrate the basic experimental procedure and analysis method of the present beam-rocking microanalysis.

We provide a general outline of quantitative microanalysis methods for estimating the site occupancies of impurities and their chemical states by taking advantage of electron-channeling phenomena under incident electron beam-rocking conditions, which reliably extract information from minority species, light elements, oxygen vacancies, and other point/line/planar defects.

Análisis Cuantitativo Del Sitio Atómico De Los Dopantes Funcionales / Defectos Puntuales En Materiales Cristalinos Por Microanálisis Mejorado Por Canalización De Electrones-Mejorado

A novel elemental and chemical analysis scheme based on electron-channeling phenomena in crystalline materials is introduced, where the incident ...

Análisis del rendimiento heterogéneo de nanopartículas individuales con métodos electroquímicos

Tracking Electrochemistry on Single Nanoparticles with Surface-Enhanced Raman Scattering Spectroscopy and Microscopy

Studying electrochemical reactions on single nanoparticles is important to understand the heterogeneous performance of individual nanoparticles. This nanoscale heterogeneity remains hidden during the ensemble-averaged characterization of nanoparticles. Electrochemical techniques have been developed to measure currents from single nanoparticles but do not provide information about the structure and identity of the molecules that undergo reactions at the electrode surface. Optical techniques such as surface-enhanced Raman scattering (SERS) microscopy and spectroscopy can detect electrochemical events on individual nanoparticles while simultaneously providing information on the vibrational modes of electrode surface species. In this paper, a protocol to track the electrochemical oxidation-reduction of Nile Blue (NB) on single Ag nanoparticles using SERS microscopy and spectroscopy is demonstrated. First, a detailed protocol for fabricating Ag nanoparticles on a smooth and semi-transparent Ag film is described. A dipolar plasmon mode aligned along the optical axis is formed between a single Ag nanoparticle and Ag film. The SERS emission from NB fixed between the nanoparticle and the film is coupled into the plasmon mode, and the high-angle emission is collected by a microscope objective to form a donut-shaped emission pattern. These donut-shaped SERS emission patterns allow for the unambiguous identification of single nanoparticles on the substrate, from which the SERS spectra can be collected. In this work, a method for employing the SERS substrate as a working electrode in an electrochemical cell compatible with an inverted optical microscope is provided. Finally, tracking the electrochemical oxidation-reduction of NB molecules on an individual Ag nanoparticle is shown. The setup and the protocol described here can be modified to study various electrochemical reactions on individual nanoparticles.

Autor destacado: Seguimiento de la electroquímica en nanopartículas individuales con espectroscopía y microscopía de dispersión Raman mejorada en superficie  

The protocol describes how to monitor electrochemical events on single nanoparticles using surface-enhanced Raman scattering spectroscopy and imaging.

Seguimiento de la electroquímica en nanopartículas individuales con espectroscopía de dispersión Raman mejorada en superficie y microscopía

Studying electrochemical reactions on single nanoparticles is important to understand the heterogeneous performance of individual nanoparticles. This ...

Totalmente electrónico resuelto nanosegundo túnel microscopía: Facilitar la investigación de Dopant solo carga dinámica

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