Name: all-electronic nanosecond-resolved scanning tunneling microscopy: facilitating the investigation of single dopant charge dynamics
Uploaded: 2018-01-19T14:00:00.000+00:00
Duration: 11 min 33 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about All-electronic Nanosecond-resolved Scanning Tunneling Microscopy: Facilitating the Investigation of Single Dopant Charge Dynamics at JoVE.com

Wir möchten danken Martin Cloutier und Mark Salomons für ihr technisches Know-how. Wir danken auch NRC, NSERC und AITF für finanzielle Unterstützung.

1. die Ersteinrichtung des Mikroskops und Experimente
<ol><li>Beginnen Sie mit einem ultrahigh Vakuum-Kryo-fähigen STM und die damit verbundenen Steuerungssoftware. Die STM zu kryogenen Temperaturen abkühlen. Hinweis: In diesem Bericht Ultrahochvakuum bezeichnet Systeme, die zu erreichen < 10 x 10-10 Torr. Die STM sollte zur kryogenen Temperaturen abgekühlt werden; Dies ist besonders wichtig, wenn die Ladung Dynamik der Dotierstoffe, untersucht die bei geringen Temperaturen thermisch aktiviert werden. Andere Kammern können bei Raumtemperatur sein.</li>
	<li>Sicherstellen Sie, dass die STM-Spitze mit Hochfrequenz-Verkabelung (~ 500 MHz) ausgestattet ist. Hinweis: Mithilfe von Puls Gestaltung Methoden wurde eine große Zunahme des Zeitverhaltens von STM mit kryogenen Standardtemperatur koaxiale Verkabelung (~ 20 MHz) durch Grosse Et Al. berichtet 31
</li>
	<li>Schließen Sie eine beliebige Funktionsgenerator mit mindestens zwei Kanälen an der Spitze (Abbildung 2), die verwendet wird, um die Zyklen der Spannung Puls Paare verwendet für Pumpe-Sonde Experimente vorzubereiten.</li>
	<li>Konfigurieren Sie die willkürliche Funktionsgenerator so, dass die Pumpe und Sonde Spannungsimpulse unabhängig erzeugt und fasste vor gefüttert in der Spitze.</li>
	<li>Gelten Sie die DC-Bias-Spannung für Bildgebung und konventionellen Spektroskopie zur Probe (VDC) verwendet.</li>
	<li>Schließen Sie zwei Hochfrequenz-Schalter an der willkürlichen Funktionsgenerator Ausgabekanäle.</li>
	<li>Konfigurieren Sie die Schalter, so dass die Spitze bei STM Bildgebung und konventionellen Spektroskopie geerdet werden wird, und die effektive Vorspannung VDC + VSpitze während der Pumpe-Sonde Experimente (Abb. 4A).</li>
	<li>Sammeln der Tunnelstrom für alle Messungen durch einen Vorverstärker verbunden zur Probe.</li>
</ol>2. Vorbereitung der H-Si(100)-(2x1) Rekonstruktion
<ol><li>Cleave eine Probe aus einem 3-4 mΩ·cm n-Typ Arsen dotiert Si(100) Wafer durch Kratzen der Rückseite des Wafers mit einer Silizium-Karbid Scriber und die Probe aus dem Wafer mit Glas-Objektträger vorsichtig einrasten.</li>
	<li>Befestigen Sie die Probe auf eine STM-Probenhalter und eine höchste Vakuumkammer angrenzend an die STM-Kammer vorzustellen.</li>
	<li>Entgasen Sie die Probe, indem ohmisch erhitzen bis 600 ° C (ein Pyrometer kann verwendet werden, um die Probentemperatur überwachen) und halten bei dieser Temperatur für mindestens 6 h im Ultrahochvakuum. Hinweis: Der Druck steigt zunächst, wie die Probe und Probenhalter entgasen, sondern sollte in der Nähe der Basisdruck stabilisieren (< 10-10 Torr) nach mehreren Stunden.</li>
	<li>Lassen Sie die Probe auf Raumtemperatur abkühlen, bevor Sie fortfahren.</li>
	<li>Entgasen Sie ein Wolfram-Glühfaden im gleichen Raum wie die Probe durch ohmisch das Filament bis 1800 ° C erhitzen und warten auf das System wiederherstellen, Basisdruck. Schalten Sie das Filament, bevor Sie fortfahren. Hinweis: Die Probe kann in der Kammer während dieses Schrittes bleiben, weil es durch die native Oxidschicht auf der Oberfläche passiviert ist und jegliche Verunreinigung der Oberfläche der Probe von diesem Schritt verursacht werden anschließend entfernt. Das Filament Temperatur müssen kalibriert werden, um einen bestimmten Strom/Spannung auf das Filament mit einem Pyrometer angewendet.</li>
	<li>Entfernen Sie das Oxid aus der Probenoberfläche durch Blinken der Probe auf 900 ° C und halten es bei dieser Temperatur für 10 s vor Abkühlung auf Raumtemperatur. Der Druck wird mehrere Größenordnungen von der Basisdruck während des blinkenden Verfahrens erhöhen. Warten Sie nach jeder von den Blitzen während dieses Verfahrens gefunden auf die Probe abkühlen auf Raumtemperatur und das System wiederherstellen, Basisdruck bevor Sie fortfahren. Hinweis: Flashen versteht man in diesem Bericht als Heizung und Kühlung der Probe mit hohen Rampe Preise in der Größenordnung von 100 ° C/s.</li>
	<li>Flash-nach und nach der Probe zu höheren Temperaturen beim Versuch, einen endgültigen Blitz von 1250 ° c erreichen Brechen Sie jeder Blitz ab, wo steigt der Druck über 9 x 10-10 Torr zu verhindern, dass die Oberfläche der Probe verunreinigt immer. Notieren Sie die Spannung/Strom zur Erreichung der 1250 ° C flash (das Licht durch die beheizte Glühdraht in Schritt 2.6 gegeben wird verhindert, dass ein Pyrometer geben eine genaue Messung der Temperatur der Probe, und so sollte dieser Sollwert verwendet werden). Bestimmen Sie auf dem letzten Blitz die Spannung/Strom benötigt, um die Probe bis 330 ° C erhitzen, da der Kristall gekühlt wird, dann lassen Sie die Probe auf Raumtemperatur abkühlen, und lassen Sie das System wiederherstellen Basisdruck bevor Sie fortfahren.</li>
	<li>Austreten Sie H2 Gas in die Kammer mit einem Druck von 1 x 10-6 Torr und erhitzen Sie die Wolfram-Glühfaden bis 1800 ° C. Hinweis: Dies hat den Effekt der Rissbildung der H-2 bis Atmoic Wasserstoff32.</li>
	<li>Halten Sie die Probe unter diesen Bedingungen für 2 min vor dem Flashen der Probe bis 1250 ° C, , hielt sie bei dieser Temperatur für 5 s und abkühlen bis 330 ° C.</li>
	<li>Nach 1 min Belichtung bei 330 ° C gleichzeitig schließen Sie H2 Leck Ventil, deaktivieren Sie den Wolframheizfaden und lassen Sie die Probe auf Raumtemperatur abkühlen. Hinweis: Diese Flash-Temperaturen beeinflussen die Verteilung der Dotierstoffe in der Probe. Heizung bis 1250 ° C wurde festgestellt, eine Raumladungszone in der Nähe der Probe Oberfläche30~ 60 nm Dotierstoff induzieren.</li>
	<li>Überprüfen Sie die Sample-Qualität von STM Bilder der Oberfläche. Hinweis: Gute Beispiele müssen große (> 30 nm X 30 nm) Terrassen mit einer Fehlerrate von < 1 % (baumelt adsorbierten Molekülen, Adatoms, Anleihen, etc.) und die klassischen Si(100)-(2x1) Wiederaufbau32, verfügt über Dimer Zeilen zeigen quer antiparallel zueinander Stufenkanten (Abb. 3 b).</li>
</ol>3. die Beurteilung der Qualität der Pumpe-Sonde Impulse an der Tunnel-Kreuzung
<ol><li>Nähern Sie die STM-Tipp auf der Probenoberfläche durch die Einbindung der aktuellen Rückkopplungsregler mit einem aktuellen Sollwert von 50 pA und bei einer Probe-Neigung von -1,8 V. Hinweis: Unter diesen Bedingungen die Spitze wird voraussichtlich < 1 nm von der Probenoberfläche. Die STM-Tipp in dieser Arbeit verwendet wurde durch chemisch Ätzen polykristallinen Wolfram hergestellt. Es wurde geschärft, weiter mit einem Stickstoff Ätzen Verfahren, das in Rezeq Et Al. beschrieben ist 33.</li>
	<li>Suchen Sie einen Bereich auf der Oberfläche der Probe frei von großen Oberflächenfehler durch Einnahme von großflächigen Scans (z. B. 50 nm X 50 nm).</li>
	<li>Position der STM Umkippen eines H-Si auf der Oberfläche, die erscheinen als Dimer Zeilen in STM Bilder (Abb. 3 b).</li>
	<li>Schalten Sie den aktuellen Rückkopplungsregler</li>
	<li>Set VDC -1,0 V, VPumpe -0,5 V, V-Sonde -0,5 V, die Breite der Pumpe und Sonde Impulse bis 200 ns und zugleich steigen/fallen der Impulse auf 2,5 ns (Abb. 4A).</li>
	<li>Eine Reihe von Zügen der Pumpe und Sonde Impulse zu senden, wo die relative Verzögerung der Pumpe und der Sonde von-900 gefegt ns bis 900 ns.</li>
	<li>Plot der Tunnelstrom als Funktion der Verzögerung zwischen der Pumpe und Sonde. Es wird wahrscheinlich zeigen starke klingelnde (Oszillationen in der Tunnelstrom in Abhängigkeit von der relativen Verzögerung zwischen der Pumpe und Sonde Pulsen, Abbildung 4 b). Hinweis: Python und Herkunft Software wurden verwendet, um Grundstück, analysieren und Auswerten der Daten für diese Handschrift.</li>
	<li>Wiederholen Sie die Schritte 3.1 bis 3.5, aber erhöhen Sie die Zeiten steigen/fallen der Impulse zu. Das Klingeln wird zurückgehen, da die steigen/fallen Mal erhöht werden. Hinweis: Es ist gewünscht, zu beseitigen, klingeln, um die genauesten spektroskopische Ergebnisse liefern, jedoch die zeitliche Auflösung dieser Techniken beschränkt sich auf die Breite der Impulse verwendet. 25 ns Anstiegszeiten wurden für diese Arbeit verwendet.</li>
</ol>(4) zeitaufgelöste Scanning Tunneling Spectroscopy (TR-STS)
<ol><li>Position der STM Umkippen einer Silizium DB, die erscheinen als helle Vorsprünge an negativen Spitze-Probe-Vorurteile (Abb. 3 b).</li>
	<li>Schalten Sie den aktuellen Rückkopplungsregler STM.</li>
	<li>
Senden Sie ein Zug, bestehend aus nur die Prob-Puls mit einer Wiederholrate von 25 kHz. Über eine Reihe von Impulsfolgen, fegen die Vorspannung der prob-Puls über einen Bereich von 500 mV aus dem DC-Bias -1,8 V. Hinweis: Dieses einfache Experiment ist analog zu konventionellen STS wo der Leitwert über einen Bereich von Vorspannungen gesampelt wird.<ol>
<li>Die Dauer der Impulsfolgen (jeweils mit einem anderen Bias) so konfigurieren, dass die resultierenden Spektren ein Signal Rauschabstand haben > 10.</li>
	</ol>
</li>
	<li>Senden Sie ein Zug, bestehend aus Pumpe Impulse auf einer festen Vorspannung eingestellt (so dass VDC + VPumpe > VThr) mit einer Wiederholrate von 25 kHz. In diesen Experimenten soll die VDC VPumpeund VThr -1,8 V, 500 mV und -2,0 V, beziehungsweise. Hinweis: Pumpe Impulse können beliebig lange Laufzeiten haben (1 µs ist normalerweise ausreichend).</li>
	<li>
Senden Sie ein Zug, bestehend aus der Pumpe Impulse mit der Sonde Impulse, gefolgt von einer Verzögerung von 10 ns. In diesen Experimenten, legen Sie die Amplitude der Pump-Puls als 500 mV und der Sonde Puls Austragung von 50 bis 500 mV. Hinweis: In diesem Experiment ist prob-Puls der Staat durch die Pump-Puls vorbereitet, anstatt der herkömmlichen STS in der Stichprobe Gleichgewichtszustand abtasten.<ol>
<li>Subtrahieren Sie das Signal erhält man, wenn nur die Pump-Puls angewendet wurde, wenn das Signal von diesem Schritt gesammelt anzeigen/auswerten.</li>
	</ol>
</li>
	<li>Vergleichen Sie die Sonde nur und die Pumpe + Sonde signalisiert durch Plotten sie in der gleichen Grafik. Hysterese in den beiden Signalen ist ein Hinweis auf Dynamik, die mit zeitaufgelösten STM Techniken geprüft werden können. Hinweis: Durch das Leistungsspektrum der prob-Puls fest zu halten und grob Scannen der DC kann Offset (in 0,25 V Schritten, zum Beispiel), man effizient die gesamte Energiespektrum der Probe, Dynamik der Technik zugänglich zu identifizieren zuordnen. Pulsdauern können je nach dem Experiment geändert werden. Die Breite des Pump-Puls muss länger als die Rate, an der der Dotierstoff ionisiert wird, so dass es konsequent den Dotierstoff ionisiert. Im Allgemeinen sollten Sonde Dauer der gleichen Reihenfolge wie die dynamischen Prozess unter Studie, so sein, daß das maximale Signal ohne Probenahme durchschnittlich zwei Leitwert Staaten gemessen werden kann. Wenn vorhanden sind auf der Suche nach Energien auf die Dynamik, empfiehlt es sich, dass die Dauer der Sonde minimiert werden, so dass nur ein Zustand des Systems gemessen wird, um die Hysterese zu verbessern. Sobald die Relaxationszeit konstanten gefunden werden, kann die Sonde Impulsdauer erhöht werden, um das Signal-Rausch-Verhältnis zu verbessern.</li>
</ol>(5) zeitaufgelöste STM-Messungen der Entspannung Dynamik
<ol><li>Positionieren Sie die STM-Tipp über ein Silizium DB und schalten Sie den aktuellen Rückkopplungsregler STM.</li>
	<li>Senden Sie ein Zug, bestehend aus Pumpe Impulse auf einer festen Vorspannung eingestellt (so dass VDC + VPumpe > VThr) mit einer Wiederholrate von 25 kHz. In diesen Experimenten soll die VDC VPumpeund VThr -1,8 V, 400 mV und -2,0 V, beziehungsweise. Hinweis: Pumpe Impulse können beliebig lange Laufzeiten haben (1 µs ist normalerweise ausreichend).</li>
	<li>Einen Zug der Pumpe und Sonde Impulse zu senden. Sicherzustellen, dass die Sonde Impulse eine Amplitude kleiner als die Pumpen und vergleichbar mit den Bereich bei der Hysterese auftritt (VSonde < VPumpe, VSonde + VDC≈ VHystersis).</li>
	<li>Fegen Sie die Verzögerung zwischen der Pumpe und Sonde Puls bis zu mehreren Dutzend µs.</li>
	<li>Subtrahieren Sie das Signal erhält man, wenn nur die Pump-Puls angewendet wurde. In diesen Experimenten soll die VDC, V-Pumpeund V-Sonde -1,8 V, 400 mV und 210 mV, beziehungsweise. Legen Sie die relative Verzögerung Sweep von-5 μs auf 35 µs. Hinweis: Wenn das Signal entnommen der vorherige Schritt ist gut angepasste (R2 > 0,80) von einer einzigen exponentiellen Zerfall Funktion, dann die Lebensdauer des Übergangszustands vorbereitet durch den Pump-Puls kann aus der Fit extrahiert werden.</li>
</ol>(6) zeitaufgelöste STM-Messungen der Erregung Dynamik
<ol><li>Senden Sie ein Zug, bestehend aus Pumpe Impulse auf einer festen Vorspannung eingestellt (so dass größer als VDC + VPumpe > VThr) mit einer Wiederholrate von 25 kHz. In diesen Experimenten soll VDC und VThr -1,8 V und -2,0 V, beziehungsweise. V-Pumpe zwischen 220 und 450 mV eingestellt.</li>
	<li>Fegen Sie die Pumpe Impulsdauer von mehreren Nanosekunden bis mehrere hundert Nanosekunden.</li>
	<li>Einen Zug der Pumpe und Sonde Impulse zu senden. Die Sonde Impulse sollten eine Amplitude kleiner als die Pumpen und vergleichbar mit den Bereich bei der Hysterese auftritt (VSonde < VPumpe, VSonde + VDC≈V Hystersis). In diesen Experimenten soll VSonde 210 mV.</li>
	<li>Subtrahieren Sie das Signal erhält man, wenn nur die Prob-Puls angewendet wurde. Hinweis: Wenn das Signal erhalten exponential ist, es zeigt, dass der Pump-Puls der Übergangszustand (ionisierte Dotierstoff) mit einer Rate bereitet, die die Passform entnommen werden kann (R2> 0,80). Das oben beschriebene Protokoll ist spezifisch für die Experimente und die hierin beschriebene Ausstattung. Es gibt viele mögliche Wege für die Leser ihre eigenen Versuchsaufbau für Studien anderer Systeme anpassen. Beispielsweise sind die allgemeinen Techniken nicht auf tiefkalt gekühlten STMs beschränkt; jede Spitze Material kann verwendet werden, und sie benötigen keine Stickstoff-Radierung. Darüber hinaus könnte ein entsprechend programmierte willkürliche Funktionsgenerator verwendet werden, um Doppel-Puls Wellenformen zu erzeugen, die die Notwendigkeit, zwei unabhängige Kanäle sum zunichte machen würde. Zu guter Letzt könnte niedriger Bandbreite Verkabelung verwendeten31.</li>
</ol>

<ol>
	<li>Nunes, G., Freeman, M. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Picosecond resolution in scanning tunneling microscopy. 262 (5136), 1029-1032 (1993).</li><li>Khusnatdinov, N. N., Nagle, T. J., Nunes, G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ultrafast+scanning+tunneling+microscopy+with+1+nm+resolution.">Ultrafast scanning tunneling microscopy with 1 nm resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 77 (26), 4434-4436 (2000).</li><li>Takeuchi, O., Morita, R., Yamashita, M., Shigekawa, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Development+of+time-resolved+scanning+tunneling+microscopy+in+femtosecond+range.">Development of time-resolved scanning tunneling microscopy in femtosecond range.</a> Jpn. J. Appl. Phys. 41 (7 B), 4994-4997 (2002).</li><li>Terada, Y., Yoshida, S., Takeuchi, O., Shigekawa, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Real-space+imaging+of+transient+carrier+dynamics+by+nanoscale+pump-probe+microscopy.">Real-space imaging of transient carrier dynamics by nanoscale pump-probe microscopy.</a> Nat. Photon. 4 (12), 869-874 (2010).</li><li>Yoshida, S., Yokota, M., Takeuchi, O., Oigawa, H., Mera, Y., Shigekawa, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Single-atomic-level+probe+of+transient+carrier+dynamics+by+laser-combined+scanning+tunneling+microscopy.">Single-atomic-level probe of transient carrier dynamics by laser-combined scanning tunneling microscopy.</a> Appl. Phys. Express. 6 (3), (2013).</li><li>Kloth, P., Wenderoth, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=From+time-resolved+atomic-scale+imaging+of+individual+donors+to+their+cooperative+dynamics.">From time-resolved atomic-scale imaging of individual donors to their cooperative dynamics.</a> Science Ad. 3, (2017).</li><li>Cocker, T. L., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=An+ultrafast+terahertz+scanning+tunnelling+microscope.">An ultrafast terahertz scanning tunnelling microscope.</a> Nat. Photon. 7 (8), 620-625 (2013).</li><li>Yoshioka, K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Real-space+coherent+manipulation+of+electrons+in+a+single+tunnel+junction+by+single-cycle+terahertz+electric+fields.">Real-space coherent manipulation of electrons in a single tunnel junction by single-cycle terahertz electric fields.</a> Nat. Photon. 10 (12), 762-765 (2016).</li><li>Jelic, V., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ultrafast+terahertz+control+of+extreme+tunnel+currents+through+single+atoms+on+a+silicon+surface.">Ultrafast terahertz control of extreme tunnel currents through single atoms on a silicon surface.</a> Nat. Phys. 13, 591-598 (2017).</li><li>Cocker, T. L., Peller, D., Yu, P., Repp, J., Huber, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Tracking+the+ultrafast+motion+of+a+single+molecule+by+femtosecond+orbital+imaging.">Tracking the ultrafast motion of a single molecule by femtosecond orbital imaging.</a> Nature. 539 (7628), 263-267 (2016).</li><li>Loth, S., Etzkorn, M., Lutz, C. P., Eigler, D. M., Heinrich, A. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Measurement+of+Fast+Electron+Spin+Relaxation+Times+with+Atomic+Resolution.">Measurement of Fast Electron Spin Relaxation Times with Atomic Resolution.</a> Science. 329 (5999), 1628-1630 (2010).</li><li>Loth, S., Baumann, S., Lutz, C. P., Eigler, D. M., Heinrich, A. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Bistability+in+Atomic-Scale+Antiferromagnets.">Bistability in Atomic-Scale Antiferromagnets.</a> Science. 335 (6065), (2012).</li><li>Baumann, S., Paul, W., Choi, T., Lutz, C. P., Ardavan, A., Heinrich, A. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electron+paramagnetic+resonance+of+individual+atoms+on+a+surface.">Electron paramagnetic resonance of individual atoms on a surface.</a> Science. 350 (6259), 417-420 (2015).</li><li>Yan, S., Choi, D. -. J., Burgess, J. A. J., Rolf-Pissarczyk, S., Loth, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Control+of+quantum+magnets+by+atomic+exchange+bias.">Control of quantum magnets by atomic exchange bias.</a> Nat. Nano. 10 (1), 40-45 (2014).</li><li>Rashidi, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Time-Resolved+Imaging+of+Negative+Differential+Resistance+on+the+Atomic+Scale.">Time-Resolved Imaging of Negative Differential Resistance on the Atomic Scale.</a> Phys. Rev. Lett. 117 (27), 276805 (2016).</li><li>Rashidi, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Time-resolved+single+dopant+charge+dynamics+in+silicon.">Time-resolved single dopant charge dynamics in silicon.</a> Nat. Comm. 7, 13258 (2016).</li><li>Koenraad, P. M., Flatt&#233;, M. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Single+dopants+in+semiconductors.">Single dopants in semiconductors.</a> Nat. Mat. 10 (2), 91-100 (2011).</li><li>Kane, B. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+silicon-based+nuclear+spin+quantum+computer.">A silicon-based nuclear spin quantum computer.</a> Nature. 393 (6681), 133-137 (1998).</li><li>Freer, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+single-atom+quantum+memory+in+silicon.">A single-atom quantum memory in silicon.</a> Quantum Science and Technology. 2, 3-14 (2016).</li><li>Fuechsle, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+single-atom+transistor.">A single-atom transistor.</a> Nat. Nano. 7 (4), 242-246 (2012).</li><li>Lyding, J. W., Shen, T. -. c., Hubacek, J. S., Tucker, J. R., Abeln, G. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nanoscale+patterning+and+oxidation+of+H-passivated+Si(100)-2&#215;1+surfaces+with+an+ultrahigh+vacuum+scanning+tunneling+microscope.">Nanoscale patterning and oxidation of H-passivated Si(100)-2&#215;1 surfaces with an ultrahigh vacuum scanning tunneling microscope.</a> Appl. Phys. Lett. 64 (118), 2010-2012 (1994).</li><li>Livadaru, L., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dangling-bond+charge+qubit+on+a+silicon+surface.">Dangling-bond charge qubit on a silicon surface.</a> New J. Phys. 12 (8), 83018 (2010).</li><li>Haider, M. B., Pitters, J. L., DiLabio, G. A., Livadaru, L., Mutus, J. Y., Wolkow, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Controlled+Coupling+and+Occupation+of+Silicon+Atomic+Quantum+Dots+at+Room+Temperature.">Controlled Coupling and Occupation of Silicon Atomic Quantum Dots at Room Temperature.</a> Phys. Rev. Lett. 102 (4), 46805 (2009).</li><li>Taucer, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Single-Electron+Dynamics+of+an+Atomic+Silicon+Quantum+Dot+on+the+H+-+Si+(100)-(2x1)+Surface.">Single-Electron Dynamics of an Atomic Silicon Quantum Dot on the H - Si (100)-(2x1) Surface.</a> Phys. Rev. Lett. 112 (25), 256801 (2014).</li><li>Engelund, M., Papior, N., Brandimarte, P., Frederiksen, T., Garcia-Lekue, A., S&#225;nchez-Portal, D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Search+for+a+Metallic+Dangling-Bond+Wire+on+n+-Doped+H-Passivated+Semiconductor+Surfaces.">Search for a Metallic Dangling-Bond Wire on n -Doped H-Passivated Semiconductor Surfaces.</a> J. Phys. Chem. C. 120 (36), 20303-20309 (2016).</li><li>Bohloul, S., Shi, Q., Wolkow, R. A., Guo, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Quantum+Transport+in+Gated+Dangling-Bond+Atomic+Wires.">Quantum Transport in Gated Dangling-Bond Atomic Wires.</a> Nano Lett. 17, 322-327 (2017).</li><li>Kolmer, M., Zuzak, R., Dridi, G., Godlewski, S., Joachim, C., Szymonski, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Realization+of+a+quantum+Hamiltonian+Boolean+logic+gate+on+the+Si(001):H+surface.">Realization of a quantum Hamiltonian Boolean logic gate on the Si(001):H surface.</a> Nanoscale. 7, 12325-12330 (2015).</li><li>Schofield, S. R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Quantum+engineering+at+the+silicon+surface+using+dangling+bonds.">Quantum engineering at the silicon surface using dangling bonds.</a> Nat. Comm. 4, 1649 (2013).</li><li>Wood, J. A., Rashidi, M., Koleini, M., Pitters, J. L., Wolkow, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Multiple+Silicon+Atom+Artificial+Molecules.">Multiple Silicon Atom Artificial Molecules.</a> https://arxiv.org/abs/1607.06050. , (2016).</li><li>Pitters, J. L., Piva, P. G., Wolkow, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dopant+depletion+in+the+near+surface+region+of+thermally+prepared+silicon+(100)+in+UHV.">Dopant depletion in the near surface region of thermally prepared silicon (100) in UHV.</a> J. Vac. Sci. Technol. 30 (2), 21806 (2012).</li><li>Grosse, C., Etzkorn, M., Kuhnke, K., Loth, S., Kern, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Quantitative+mapping+of+fast+voltage+pulses+in+tunnel+junctions+by+plasmonic+luminescence.">Quantitative mapping of fast voltage pulses in tunnel junctions by plasmonic luminescence.</a> Appl. Phys. Lett. 103 (18), (2013).</li><li>Boland, J. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Scanning+tunnelling+microscopy+of+the+interaction+of+hydrogen+with+silicon+surfaces.">Scanning tunnelling microscopy of the interaction of hydrogen with silicon surfaces.</a> Adv. Phys. 42, 129-171 (1993).</li><li>Rezeq, M., Pitters, J., Wolkow, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Tungsten+nanotip+fabrication+by+spatially+controlled+field-assisted+reaction+with+nitrogen.">Tungsten nanotip fabrication by spatially controlled field-assisted reaction with nitrogen.</a> J. Chem. Phys. 124, 204716 (2006).</li><li>Saunus, C., Raphael Bindel, J., Pratzer, M., Morgenstern, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Versatile+scanning+tunneling+microscopy+with+120+ps+time+resolution.">Versatile scanning tunneling microscopy with 120 ps time resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 102 (5), (2013).</li></ol>

Die Autoren erklären, dass sie keine finanziellen Interessenkonflikte.

Die Variante des TR-STS in der Pump-Puls nicht angewendet wird ist vergleichbar mit herkömmlichen STS, abgesehen davon, dass das System mit einer hohen Frequenz, anstatt ständig abgetastet wird. Wenn die Dauer der Sonde Impulse geeignet sind (>ΓLH), TR-STS signal erworben ohne die Pump-Puls mit einer konstanten proportional auf das Experiment Einschaltdauer genau mit einem konventionellen STS zusammen multipliziert werden kann Messung. Dies ist nur möglich, weil die Messungen ohne den Einsatz von ...

Scanning tunneling Microscopy (STM) geworden, das erste Werkzeug im Bereich der Nanowissenschaften für seine Fähigkeit, atomarer Ebene Topographie und elektronische Struktur zu lösen. Eine Einschränkung der konventionellen STM ist jedoch, dass seine zeitliche Auflösung wegen der begrenzten Bandbreite des aktuellen Vorverstärker1Millisekunde Zeitskala beschränkt ist. Es ist seit langem ein Ziel, STM zeitlichen Auflösung auf die Waage zu verlängern auf die atomare Prozesse häufig auftreten. Die Pionierarbeit zeitaufgelösten scanning tunneling Microscopy (TR-STM) von Freeman et. al. 1 verwendete Unterätzung Schalter und Mikrostreifen-Übertragungsleitungen gemustert auf die Probe, Pikosekunde Spannungsimpulse bis zur Kreuzung Tunnel übertragen. Diese Kreuzung mischen Technik verwendet wurde, um gleichzeitige Auflösung von 1 nm und 20 Ps2zu erreichen, aber es wurde nie weit angenommen aufgrund der Voraussetzung für die Verwendung von spezialisierten Probe Strukturen. Glücklicherweise kann die grundlegenden Erkenntnisse aus diesen Werken zu vielen zeitaufgelösten Techniken verallgemeinert werden; Obwohl die Bandbreite der STM-Schaltung auf mehreren Kilohertz beschränkt ist, ermöglicht die nichtlinearen I(V) Reaktion in STM schneller Dynamik, sondiert werden, durch die Messung der durchschnittlichen Tunnelstrom über viele Zyklen Pumpe-Sonde erreicht. In den vergangenen Jahren viele Ansätze erforscht, die beliebtesten davon sind kurz unten überprüft.
Geschüttelt-Puls-paar-angeregten (SPPX) STM nutzt die Zuführungen in ultraschnellen gepulste Lasertechnologien, Sub-Pikosekunden Auflösung direkt beleuchtet die Tunnel Junction und spannende Träger in der Probe3zu erreichen. Einfallenden Laserlicht schafft freie Trägern, die Wärmeleitung vorübergehend zu erhöhen, und Modulation der Verzögerung zwischen der Pumpe und Sonde (td) ermöglicht dich/dtd mit einem Lock-in-Verstärker gemessen werden. Weil die Verzögerung zwischen der Pumpe und Sonde anstatt der Laserintensität, wie in vielen anderen optischen Ansätzen moduliert ist vermeidet SPPX STM Foto Beleuchtung-induzierte thermische Ausdehnung der Tipp3. Neuere Erweiterungen dieses Ansatzes sind die Fristen verlängert über die SPPX-STM verwendet werden, um die Dynamik zu untersuchen, durch die Verwendung von Puls-Picking-Techniken zur Erhöhung der Reichweite der Pumpe-Sonde Verzögerung Mal4. Wichtig ist, bietet diese neue Entwicklung auch die Möglichkeit, ich(td) Kurven direkt statt über numerische Integration zu messen. Aktuelle Anwendungen von SPPX STM haben das Studium der Träger Rekombination in Single-aufgenommen (Mn, Fe)/GaAs(110) Strukturen5 und Spender Dynamik in GaAs-6. Anwendungen des SPPX-STM stehen einige Einschränkungen. Das Signal, das SPPX-STM misst hängt von freien Trägern aufgeregt durch die optischen Impulsen und eignet sich am besten für Halbleiter. Obwohl der Tunnelstrom bis zur Spitze lokalisiert ist, weil eine große Fläche durch die optischen Impulsen angeregt wird, ist das Signal zusätzlich eine Faltung der lokalen Eigenschaften und Materialtransport. Zu guter Letzt ist die Vorspannung an der Kreuzung an der Messung Zeitskala fixiert, so dass die Dynamik unter Studie photoinduzierte sein muss.
Eine neuere optische Technik, Terahertz (THz-STM), STM Paare Freiraum-THz Impulse konzentrierte sich auf der Kreuzung an der Spitze der STM. Im Gegensatz zu SPPX-STM, die gekoppelte Impulse Verhalten sich wie schnell Spannungsimpulse ermöglicht die Untersuchung der elektronisch gesteuerte Erregungen mit Sub-Pikosekunden Auflösung7. Interessant ist, generiert der gleichgerichtete Strom aus der THz-Pulses Ergebnisse in extremen Höhepunkt Stromdichten nicht zugänglich durch konventionelle STM8,9. Die Technik wurde vor kurzem zu studieren heiße Elektronen in Si(111)-(7x7)9 und Bild die Schwingung eines einzigen Pentacene Molekül10eingesetzt. THz-Pulse natürlich paar an der Spitze, die Notwendigkeit, eine THz-Quelle zu einem STM-Experiment zu integrieren dürfte jedoch schwierig, viele Experimentatoren. Dies motiviert die Entwicklung anderer überall anwendbar und leicht umsetzbare Techniken.
Im Jahr 2010 Loth Et Al. 11 entwickelt eine elektronische Technik wo Nanosekunde Spannungsimpulse elektronisch auf einem DC-Offset aufgetragen Pumpen und Sonde System11. Die Einführung dieser Technik angeboten eine kritische Demonstration eindeutig und praktische Anwendungen von zeitaufgelösten STM, bisher unbeobachteten Physik zu messen. Obwohl es nicht so schnell wie Kreuzung mischen STM, die ihr vorausging ist, ermöglicht die Anwendung Mikrowelle Impulse auf die STM Spitze willkürliche Proben untersucht werden. Diese Technik erfordert keine komplizierte optische Methoden oder optischen Zugang bis zur Kreuzung STM. Dies erleichtert die einfachste Technik, Niedertemperatur STMs anzupassen. Die erste Demonstration dieser Techniken wurde zur Erforschung der Spindynamik angewendet, wo eine Spin-polarisierten STM verwendet wurde, um die Entspannung Dynamik der Spinzustände aufgeregt von der Pumpe Impulse11messen. Bis vor kurzem seine Anwendung blieb beschränkt auf magnetische Adatom Systeme12,13,14 , hat aber seit dem Studium der Träger Aufnahmerate von einer diskreten Mid Lücke erweitert15 staatliche und Dynamik berechnen der einzelnen Arsen Dotierstoffe in Silizium15,16. Die letztere Studie liegt der Schwerpunkt dieser Arbeit.
Studien über die Eigenschaften der einzelnen Dotierstoffe Halbleiter haben vor kurzem erhebliche Aufmerksamkeit erregt, weil komplementäre Metalloxid-Halbleiter (CMOS) betreten jetzt das Regime wo einzelne Dotierstoffe Geräteeigenschaften17 Einfluss auf . Darüber hinaus haben mehrere Studien gezeigt, dass einzelne Dotierstoffe die grundlegende Komponente der zukünftige Geräte, zum Beispiel als Qubits für Quantum Computation18 und Quantum Speicher19sowie als einzelnes Atom Transistoren20 dienen kann , 15. Zukunft Geräte können auch andere atomarer Skala Mängel, wie z. B. das Silizium dangling Bond (DB) die mit atomarer Präzision mit STM Lithographie21angeordnet werden kann enthalten. Zu diesem Zweck DBs als kostenlos Qubits22, Quantenpunkte für Quantum zelluläre Automaten Architekturen23,24, atomare Drähte25,26 vorgeschlagen worden und haben erstellen gemustert worden Quantum Hamiltonian Logik Tore27 und künstliche Moleküle28,29. Nach vorne verschieben, können Geräte einzelne Dotierstoffe und DBs zu integrieren. Dies ist eine attraktive Strategie, denn DBs Oberflächenfehler, die problemlos mit STM gekennzeichnet und als Griff verwendet werden, um einzelne Dotierstoff Geräte zu charakterisieren. Als ein Beispiel für diese Strategie DBs in diesem Werk kostenlos Sensoren dienen als die Ladestation Dynamik der oberflächennahen Dotierstoffe abzuleiten. Diese Dynamik werden mit dem Einsatz eines All-elektronischen Ansatzes für TR-STM erfasst, die von den von Loth Et Al. entwickelten Techniken angepasst ist 11
Messungen werden auf ausgewählten DBs auf einer Wasserstoff beendet Si(100)-(2x1) Oberfläche ausgeführt. Ein Dotierstoff Raumladungszone Verlängerung ca. 60 nm unter der Oberfläche erstellt durch thermische Behandlung der Kristall30entkoppelt die DB und die paar restlichen oberflächennahe Dotierstoffe von Bulk-Bands. STM Studien des DBs haben festgestellt, dass ihre Leitfähigkeit Gesamtprobe Parameter, wie die Konzentration der Dotierstoffe und der Temperatur abhängig, aber einzelne DBs auch starke Schwankungen je nach ihrer Umgebung16 zeigen. Während eine STM-Messung über einen einzigen DB, unterliegt der Stromfluss die Rate, mit der Elektronen von der Masse der DB (ΓMasse) und von der DB bis zur Spitze (ΓSpitze Tunneln können) (Abbildung 1). Da die Wärmeleitung der DB auf seine Umgebung reagiert, beeinflusst der Ladezustand des nahe gelegenen Dotierstoffe aber ΓMasse (Abbildung 1 b), die durch die Überwachung der DB Leitwert abgeleitet werden kann. Infolgedessen der Leitwert eines DB kann verwendet werden, um die Ladungszustände des nahe gelegenen Dotierstoffe zu spüren und kann verwendet werden, um festzustellen, liegen die Preise bei der die Dotierstoffe sind Elektronen von der Masse (ΓLH) und verlieren sie bis zur Spitze der STM (ΓHL < / c13 >). Um diese Dynamik zu beheben, wird TR-STS durchgeführt, um die Schwelle Spannungen (VThr) an der Spitze Ionisierung der oberflächennahen Dotierstoffe induziert. Die Rolle der Pumpe und Sonde Impulse ist in die drei zeitaufgelösten experimentelle hier vorgestellten Techniken gleich. Die Pumpe bringt vorübergehend die Bias Ebene von unten oben VThr, dem Dotierstoff Ionisation induziert. Dadurch erhöht sich die Leitfähigkeit der DB, die durch die Prob-Puls abgetastet wird, die auf eine geringere Tendenz folgt.
In diesem Artikel beschriebenen Techniken profitieren diejenigen, die Dynamik auf die Millisekunde genau zu Nanosekunden Zeitskala mit STM auftretenden charakterisieren. Obwohl diese Techniken nicht auf Untersuchung kostenlos Dynamik begrenzt sind, ist es entscheidend, dass die Dynamik über vorübergehende Änderungen in den Leitwert von Staaten manifestiert sind, die von STM (d. h. Staaten auf oder nahe der Oberfläche) sondiert werden kann. Wenn der Leitwert der Übergangszuständen nicht deutlich von den Gleichgewichtszustand unterscheidet so, dass der Unterschied zwischen der Transienten und Gleichgewicht Strömungen multipliziert ist das Tastverhältnis Sonde Puls kleiner als das Hintergrundrauschen Systeme (in der Regel 1 pA), das Signal wird in den Lärm verloren und werden nicht von dieser Technik erkannt. Da die experimentelle Änderungen der im Handel erhältlichen STM-Anlagen erforderlich, um die in diesem Artikel beschriebenen Techniken auszuführen bescheiden sind, ist davon auszugehen, dass diese Techniken der Community allgemein zugänglich sein werden.

<table><tbody><tr><td>Low Temperature Scanning Tunneling Microscope</td><td>Scientaomicron</td><td></td><td>Custom-made with 500MHz bandwidth wiring</td></tr><tr><td>Arbitarary Function Genorator</td><td>Tektronix</td><td>AFG3252C</td><td></td></tr><tr><td>RF Power Splitter/ Combiner</td><td>Mini-Circuits</td><td>ZFRSC-42-S +</td><td></td></tr><tr><td>RF Switch</td><td>Mini-Circuits</td><td>X80-DR230-S +</td><td></td></tr><tr><td>Non-Contact Infrared Pyrometers</td><td>Micron Infrared</td><td>MI 140</td><td></td></tr></tbody></table>

all-electronic nanosecond-resolved scanning tunneling microscopy: facilitating the investigation of single dopant charge dynamics

Die Miniaturisierung von Halbleiterbauelementen, Skalen, wo die kleine Zahl der Dotierstoffe Geräteeigenschaften kontrollieren kann, erfordert die Entwicklung neuer Techniken in der Lage, ihre Dynamik zu charakterisieren. Untersuchung einzelner Dotierstoffe erfordert räumliche Auflösung Sub-Nanometer, der was den Einsatz von scanning tunneling Microscopy (STM) motiviert. Konventionelle STM ist jedoch beschränkt auf Millisekunden Zeitauflösung. Verschiedene Methoden wurden entwickelt, um dieses Manko, einschließlich elektronische zeitaufgelösten STM, die in dieser Studie verwendet wird, um Dotierstoff Dynamik in Silizium mit einer Nanosekunde Auflösung zu überwinden. Die hier vorgestellten Methoden sind leicht zugänglich und ermöglichen lokalen Messung einer Vielzahl von Dynamik auf atomarer Skala. Ein Roman zeitaufgelösten scanning tunneling Spektroskopie Technik präsentiert und effiziente Suche nach Dynamik verwendet.

In diesem Abschnitt des Textes dargestellten Ergebnisse wurden bisher veröffentlichten15,16. Abbildung 3 veranschaulicht das Verhalten eines ausgewählten Beispiels DB mit konventionellen STM. Eine konventionelle I(V)-Messung (Abb. 3A) zeigt deutlich eine drastischen Veränderung der Leitwert der DB am VThr = -2,0 V. Dieses Verhalten ist auch bei STM ...

Watch this Scientific Journal Video about All-electronic Nanosecond-resolved Scanning Tunneling Microscopy: Facilitating the Investigation of Single Dopant Charge Dynamics at JoVE.com

All-electronic Nanosecond-resolved Scanning Tunneling Microscopy: Facilitating the Investigation of Single Dopant Charge Dynamics

Wir zeigen eine elektronische Methode um Nanosekunden gelöst kostenlos Dynamik von Dotierstoffen Atomen in Silizium mit einem Rastertunnelmikroskop zu beobachten.

Vollelektronische Nanosekunde gelöst Scanning Tunneling Microscopy: Erleichterung der Untersuchung der einzelnen Dotierstoff kostenlos Dynamik

The miniaturization of semiconductor devices to scales where small numbers of dopants can control device properties requires the development of new ...

all-electronic-nanosecond-resolved-scanning-tunneling-microscopy

Research

JoVE Journal

Engineering

9.5K Aufrufe.  University of Alberta. Wir zeigen eine elektronische Methode um Nanosekunden gelöst kostenlos Dynamik von Dotierstoffen Atomen in Silizium mit einem Rastertunnelmikroskop zu beobachten.

Serie: All-electronic Nanosecond-resolved Scanning Tunneling Microscopy: Facilitating the Investigation of Single Dopant Charge Dynamics

Harvesting Solar Energy by Means of Charge-Separating Nanocrystals and Their Solids

Conjoining different semiconductor materials in a single nano-composite provides synthetic means for the development of novel optoelectronic materials offering a superior control over the spatial distribution of charge carriers across material interfaces. As this study demonstrates, a combination of donor-acceptor nanocrystal (NC) domains in a single nanoparticle can lead to the realization of efficient photocatalytic1-5 materials, while a layered assembly of donor- and acceptor-like nanocrystals films gives rise to photovoltaic materials.
Initially the paper focuses on the synthesis of composite inorganic nanocrystals, comprising linearly stacked ZnSe, CdS, and Pt domains, which jointly promote photoinduced charge separation. These structures are used in aqueous solutions for the photocatalysis of water under solar radiation, resulting in the production of H2 gas. To enhance the photoinduced separation of charges, a nanorod morphology with a linear gradient originating from an intrinsic electric field is used5. The inter-domain energetics are then optimized to drive photogenerated electrons toward the Pt catalytic site while expelling the holes to the surface of ZnSe domains for sacrificial regeneration (via methanol). Here we show that the only efficient way to produce hydrogen is to use electron-donating ligands to passivate the surface states by tuning the energy level alignment at the semiconductor-ligand interface. Stable and efficient reduction of water is allowed by these ligands due to the fact that they fill vacancies in the valence band of the semiconductor domain, preventing energetic holes from degrading it. Specifically, we show that the energy of the hole is transferred to the ligand moiety, leaving the semiconductor domain functional. This enables us to return the entire nanocrystal-ligand system to a functional state, when the ligands are degraded, by simply adding fresh ligands to the system4.
To promote a photovoltaic charge separation, we use a composite two-layer solid of PbS and TiO2 films. In this configuration, photoinduced electrons are injected into TiO2 and are subsequently picked up by an FTO electrode, while holes are channeled to a Au electrode via PbS layer6. To develop the latter we introduce a Semiconductor Matrix Encapsulated Nanocrystal Arrays (SMENA) strategy, which allows bonding PbS NCs into the surrounding matrix of CdS semiconductor. As a result, fabricated solids exhibit excellent thermal stability, attributed to the heteroepitaxial structure of nanocrystal-matrix interfaces, and show compelling light-harvesting performance in prototype solar cells7.

A general strategy for the development of charge-separating semiconductor nanocrystal composites deployable for solar energy production is presented. We show that assembly of donor-acceptor nanocrystal domains in a single nanoparticle geometry gives rise to a photocatalytic function, while bulk-heterojunctions of donor-acceptor nanocrystal films can be used for photovoltaic energy conversion.

Harvesting Solar Energy mittels Charge-Trennung Nanokristalle und ihre Solids

Conjoining different semiconductor materials in a single nano-composite provides synthetic means for the development of novel optoelectronic materials ...

Forschung

Ingenieurwesen

Scanning-probe Single-electron Capacitance Spectroscopy

The integration of low-temperature scanning-probe techniques and single-electron capacitance spectroscopy represents a powerful tool to study the electronic quantum structure of small systems - including individual atomic dopants in semiconductors. Here we present a capacitance-based method, known as Subsurface Charge Accumulation (SCA) imaging, which is capable of resolving single-electron charging while achieving sufficient spatial resolution to image individual atomic dopants. The use of a capacitance technique enables observation of subsurface features, such as dopants buried many nanometers beneath the surface of a semiconductor material1,2,3. In principle, this technique can be applied to any system to resolve electron motion below an insulating surface.
As in other electric-field-sensitive scanned-probe techniques4, the lateral spatial resolution of the measurement depends in part on the radius of curvature of the probe tip. Using tips with a small radius of curvature can enable spatial resolution of a few tens of nanometers. This fine spatial resolution allows investigations of small numbers (down to one) of subsurface dopants1,2. The charge resolution depends greatly on the sensitivity of the charge detection circuitry; using high electron mobility transistors (HEMT) in such circuits at cryogenic temperatures enables a sensitivity of approximately 0.01 electrons/Hz&frac12; at 0.3 K 5.

Scanning-probe single-electron capacitance spectroscopy facilitates the study of single-electron motion in localized subsurface regions. A sensitive charge-detection circuit is incorporated into a cryogenic scanning probe microscope to investigate small systems of dopant atoms beneath the surface of semiconductor samples.

Scanning-Probe-Einzel-Elektronen-Spektroskopie Kapazität

The integration of low-temperature scanning-probe techniques and single-electron capacitance spectroscopy represents a powerful tool to study the ...

Fabrication of Gate-tunable Graphene Devices for Scanning Tunneling Microscopy Studies with Coulomb Impurities

Owing to its relativistic low-energy charge carriers, the interaction between graphene and various impurities leads to a wealth of new physics and degrees of freedom to control electronic devices. In particular, the behavior of graphene&#8217;s charge carriers in response to potentials from charged Coulomb impurities is predicted to differ significantly from that of most materials. Scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) can provide detailed information on both the spatial and energy dependence of graphene&#39;s electronic structure in the presence of a charged impurity.&#160;The design of a hybrid impurity-graphene device, fabricated using controlled deposition of impurities onto a back-gated graphene surface, has enabled several novel methods for controllably tuning graphene&#8217;s electronic properties.1-8 Electrostatic gating enables control of the charge carrier density in graphene and the ability to reversibly tune the charge2 and/or molecular5 states of an impurity. This paper outlines the process of fabricating a gate-tunable graphene device decorated with individual Coulomb impurities for combined STM/STS studies.2-5 These studies provide valuable insights into the underlying physics, as well as signposts for designing hybrid graphene devices.

This paper details the fabrication process of a gate-tunable graphene device, decorated with Coulomb impurities for scanning tunneling microscopy studies. Mapping the spatially dependent electronic structure of graphene in the presence of charged impurities unveils the unique behavior of its relativistic charge carriers in response to a local Coulomb potential.

Herstellung von Tor-abstimmbaren Graphene Geräte für Rastertunnelmikroskopie Studies mit Coulomb Verunreinigungen

Owing to its relativistic low-energy charge carriers, the interaction between graphene and various impurities leads to a wealth of new physics and degrees ...

Silicon Metal-oxide-semiconductor Quantum Dots for Single-electron Pumping

As mass-produced silicon transistors have reached the nano-scale, their behavior and performances are increasingly affected, and often deteriorated, by quantum mechanical effects such as tunneling through single dopants, scattering via interface defects, and discrete trap charge states. However, progress in silicon technology has shown that these phenomena can be harnessed and exploited for a new class of quantum-based electronics. Among others, multi-layer-gated silicon metal-oxide-semiconductor (MOS) technology can be used to control single charge or spin confined in electrostatically-defined quantum dots (QD). These QD-based devices are an excellent platform for quantum computing applications and, recently, it has been demonstrated that they can also be used as single-electron pumps, which are accurate sources of quantized current for metrological purposes. Here, we discuss in detail the fabrication protocol for silicon MOS QDs which is relevant to both quantum computing and quantum metrology applications. Moreover, we describe characterization methods to test the integrity of the devices after fabrication. Finally, we give a brief description of the measurement set-up used for charge pumping experiments and show representative results of electric current quantization.

The fabrication process and experimental characterization techniques relevant to single-electron pumps based on silicon metal-oxide-semiconductor quantum dots are discussed.

Silicium-Metall-Oxid-Halbleiter-Quantenpunkte für Einzelelektronen Pumping

As mass-produced silicon transistors have reached the nano-scale, their behavior and performances are increasingly affected, and often deteriorated, by ...

Recombination Dynamics in Thin-film Photovoltaic Materials via Time-resolved Microwave Conductivity

A method for investigating recombination dynamics of photo-induced charge carriers in thin film semiconductors, specifically in photovoltaic materials such as organo-lead halide perovskites is presented. The perovskite film thickness and absorption coefficient are initially characterized by profilometry and UV-VIS absorption spectroscopy. Calibration of both laser power and cavity sensitivity is described in detail. A protocol for performing Flash-photolysis Time Resolved Microwave Conductivity (TRMC) experiments, a non-contact method of determining the conductivity of a material, is presented. A process for identifying the real and imaginary components of the complex conductivity by performing TRMC as a function of microwave frequency is given. Charge carrier dynamics are determined under different excitation regimes (including both power and wavelength). Techniques for distinguishing between direct and trap-mediated decay processes are presented and discussed. Results are modelled and interpreted with reference to a general kinetic model of photoinduced charge carriers in a semiconductor. The techniques described are applicable to a wide range of optoelectronic materials, including organic and inorganic photovoltaic materials, nanoparticles, and conducting/semiconducting thin films.

A Time Resolved Microwave Conductivity technique for investigating direct and trap-mediated recombination dynamics and determining carrier mobilities of thin film semiconductors is presented here.

Rekombinationsdynamik in Dünnschicht-Photovoltaik-Materialien über zeitaufgelöste Mikrowellenleitfähigkeit

A method for investigating recombination dynamics of photo-induced charge carriers in thin film semiconductors, specifically in photovoltaic materials ...

Probing the Structure and Dynamics of Interfacial Water with Scanning Tunneling Microscopy and Spectroscopy

Water/solid interfaces are ubiquitous and play a key role in many environmental, biophysical, and technological processes. Resolving the internal structure and probing the hydrogen-bond (H-bond) dynamics of the water molecules adsorbed on solid surfaces are fundamental issues of water science, which remains a great challenge owing to the light mass and small size of hydrogen. Scanning tunneling microscopy (STM) is a promising tool for attacking these problems, thanks to its capabilities of sub-&#197;ngstr&#246;m spatial resolution, single-bond vibrational sensitivity, and atomic/molecular manipulation. The designed experimental system consists of a Cl-terminated tip and a sample fabricated by dosing water molecules in situ onto the Au(111)-supported NaCl(001) surfaces. The insulating NaCl films electronically decouple the water from the metal substrates, so the intrinsic frontier orbitals of water molecules are preserved. The Cl-tip facilitates the manipulation of the single water molecules, as well as gating the orbitals of water to the proximity of Fermi level (EF) via tip-water coupling. This paper outlines the detailed methods of submolecular resolution imaging, molecular/atomic manipulation, and single-bond vibrational spectroscopy of interfacial water. These studies open up a new route for investigating the H-bonded systems at the atomic scale.

Here, we present a protocol to investigate the structure and dynamics of interfacial water at the atomic scale, in terms of submolecular resolution imaging, molecular manipulation, and single-bond vibrational spectroscopy.

Erforschung der Struktur und Dynamik von Grenzflächen Wasser mit Scanning Tunneling-Mikroskopie und Spektroskopie

Water/solid interfaces are ubiquitous and play a key role in many environmental, biophysical, and technological processes. Resolving the internal ...

Chemie

Novel Techniques for Observing Structural Dynamics of Photoresponsive Liquid Crystals

We discuss in this article the experimental measurements of the molecules in liquid crystal (LC) phase using the time-resolved infrared (IR) vibrational spectroscopy and time-resolved electron diffraction. Liquid crystal phase is an important state of matter that exists between the solid and liquid phases and it is common in natural systems as well as in organic electronics. Liquid crystals are orientationally ordered but loosely packed, and therefore, the internal conformations and alignments of the molecular components of LCs can be modified by external stimuli. Although advanced time-resolved diffraction techniques have revealed picosecond-scale molecular dynamics of single crystals and polycrystals, direct observations of packing structures and ultrafast dynamics of soft materials have been hampered by blurry diffraction patterns. Here, we report time-resolved IR vibrational spectroscopy and electron diffractometry to acquire ultrafast snapshots of a columnar LC material bearing a photoactive core moiety. Differential-detection analyses of the combination of time-resolved IR vibrational spectroscopy and electron diffraction are powerful tools for characterizing structures and photoinduced dynamics of soft materials.

Here, we present the protocols of differential-detection analyses of time-resolved infrared vibrational spectroscopy and electron diffraction which enable observations of the deformations of local structures around photoexcited molecules in a columnar liquid crystal, giving an atomic perspective on the relationship between the structure and the dynamics of this photoactive material.

Neuartige Techniken zur Beobachtung von Strukturdynamik von Photoresponsive Flüssigkristallen

We discuss in this article the experimental measurements of the molecules in liquid crystal (LC) phase using the time-resolved infrared (IR) vibrational ...

Quantitative Atomic-Site Analysis of Functional Dopants/Point Defects in Crystalline Materials by Electron-Channeling-Enhanced Microanalysis

A novel elemental and chemical analysis scheme based on electron-channeling phenomena in crystalline materials is introduced, where the incident high-energy electron beam is rocked with the submicrometric pivot point fixed on a specimen. This method enables us to quantitatively derive the site occupancies and site-dependent chemical information of impurities or intentionally doped functional elements in a specimen, using energy-dispersive X-ray spectroscopy and electron energy-loss spectroscopy attached to a scanning transmission electron microscope, which is of significant interest to current materials science, particularly related to nanotechnologies. This scheme is applicable to any combination of elements even when the conventional Rietveld analysis by X-ray or neutron diffraction occasionally fails to provide the desired results because of limited sample sizes and close scattering factors of neighboring elements in the periodic table. In this methodological article, we demonstrate the basic experimental procedure and analysis method of the present beam-rocking microanalysis.

We provide a general outline of quantitative microanalysis methods for estimating the site occupancies of impurities and their chemical states by taking advantage of electron-channeling phenomena under incident electron beam-rocking conditions, which reliably extract information from minority species, light elements, oxygen vacancies, and other point/line/planar defects.

Quantitative Atom-Standortanalyse von funktionellen Dopants/Punktdefekten in kristallinen Materialien durch Elektronenkanaling-verstärkte Mikroanalyse

A novel elemental and chemical analysis scheme based on electron-channeling phenomena in crystalline materials is introduced, where the incident ...

Analyse des heterogenen Verhaltens einzelner Nanopartikel mit elektrochemischen Methoden

Tracking Electrochemistry on Single Nanoparticles with Surface-Enhanced Raman Scattering Spectroscopy and Microscopy

Studying electrochemical reactions on single nanoparticles is important to understand the heterogeneous performance of individual nanoparticles. This nanoscale heterogeneity remains hidden during the ensemble-averaged characterization of nanoparticles. Electrochemical techniques have been developed to measure currents from single nanoparticles but do not provide information about the structure and identity of the molecules that undergo reactions at the electrode surface. Optical techniques such as surface-enhanced Raman scattering (SERS) microscopy and spectroscopy can detect electrochemical events on individual nanoparticles while simultaneously providing information on the vibrational modes of electrode surface species. In this paper, a protocol to track the electrochemical oxidation-reduction of Nile Blue (NB) on single Ag nanoparticles using SERS microscopy and spectroscopy is demonstrated. First, a detailed protocol for fabricating Ag nanoparticles on a smooth and semi-transparent Ag film is described. A dipolar plasmon mode aligned along the optical axis is formed between a single Ag nanoparticle and Ag film. The SERS emission from NB fixed between the nanoparticle and the film is coupled into the plasmon mode, and the high-angle emission is collected by a microscope objective to form a donut-shaped emission pattern. These donut-shaped SERS emission patterns allow for the unambiguous identification of single nanoparticles on the substrate, from which the SERS spectra can be collected. In this work, a method for employing the SERS substrate as a working electrode in an electrochemical cell compatible with an inverted optical microscope is provided. Finally, tracking the electrochemical oxidation-reduction of NB molecules on an individual Ag nanoparticle is shown. The setup and the protocol described here can be modified to study various electrochemical reactions on individual nanoparticles.

Autor im Rampenlicht: Verfolgung der Elektrochemie an einzelnen Nanopartikeln mit oberflächenverstärkter Raman-Streuspektroskopie und Mikroskopie  

The protocol describes how to monitor electrochemical events on single nanoparticles using surface-enhanced Raman scattering spectroscopy and imaging.

Verfolgung der Elektrochemie an einzelnen Nanopartikeln mit oberflächenverstärkter Raman-Streuspektroskopie und -Mikroskopie

Studying electrochemical reactions on single nanoparticles is important to understand the heterogeneous performance of individual nanoparticles. This ...

Vollelektronische Nanosekunde gelöst Scanning Tunneling Microscopy: Erleichterung der Untersuchung der einzelnen Dotierstoff kostenlos Dynamik

Zusammenfassung

Weitere Videos entdecken

PLAYLIST