Name: all-electronic nanosecond-resolved scanning tunneling microscopy: facilitating the investigation of single dopant charge dynamics
Uploaded: 2018-01-19T14:00:00.000+00:00
Duration: 11 min 33 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about All-electronic Nanosecond-resolved Scanning Tunneling Microscopy: Facilitating the Investigation of Single Dopant Charge Dynamics at JoVE.com

Nous tenons à remercier Martin Cloutier et Mark Salomons pour leur expertise technique. Nous remercions également le NRC, le CRSNG et AITF pour un soutien financier.

1. installation du Microscope et expériences
<ol><li>Commencez par un ultra STM cryogéniques capable de vide et le logiciel de contrôle associé. Cool la STM à des températures cryogéniques. Remarque : Tout au long de ce rapport, ultravide se rapporte aux systèmes qui atteindre < 10 x 10-10 Torr. La STM devrait être refroidie à des températures cryogéniques ; Ceci est particulièrement important lors de l’enquête sur la dynamique de la charge des dopants, thermiquement activées à des températures modestes. Autres chambres peuvent être à température ambiante.</li>
	<li>Veiller à ce que la pointe de la STM est équipée de câblage haute fréquence (~ 500 MHz). Remarque : En utilisant une impulsion méthodes de mise en forme, une grande augmentation dans le temps de réponse d’un STM avec câblage coaxial standard température cryogénique (~ 20 MHz) a été rapportée par Grosse et al. 31
</li>
	<li>Connecter un générateur de fonctions arbitraires au moins deux canaux jusqu'à l’extrémité (Figure 2), qui serviront à préparer les cycles des paires de pulse de tension utilisés pour des expériences de pompe-sonde.</li>
	<li>Configurer le générateur de fonctions arbitraires afin que les impulsions de tension pompe et la sonde sont générées de manière indépendante et a résumé avant d’être introduit dans la pointe.</li>
	<li>Appliquer la tension de polarisation DC utilisée pour la spectroscopie d’imagerie et conventionnelle à l’échantillon (VDC).</li>
	<li>Connectez deux commutateurs de radiofréquence aux canaux de sortie du générateur fonctions arbitraires.</li>
	<li>Configurer les commutateurs afin que la pointe est fondée au cours de la spectroscopie d’imagerie et conventionnelle du STM, et la partialité apparente est VDC + Vpointe au cours d’expériences de pompe-sonde (Figure 4 a).</li>
	<li>Recueillir le tunnel actuel pour toutes les mesures par un préamplificateur relié à l’échantillon.</li>
</ol>2. préparation de la Reconstruction de H-Si(100)-(2x1)
<ol><li>Cliver un échantillon d’une plaquette de Si(100) de 3-4 mΩ·cm-taper l’arsenic dopé en grattant l’arrière de la plaquette avec une pointe à tracer en carbure de silicium et en coupant délicatement l’échantillon au large de la tranche avec des lames de microscope de verre.</li>
	<li>Apposer l’échantillon à un porte-échantillon STM et l’introduire à une chambre à vide ultra adjacente à la chambre de la STM.</li>
	<li>Une solution contenant l’échantillon en chauffant resistively à 600 ° C (un pyromètre peut être utilisé pour surveiller la température de l’échantillon) et en tenant à cette température pendant au moins 6 h en ultravide. Remarque : La pression va augmenter au départ que l’échantillon et le porte-échantillon et dégazer, mais devraient se stabiliser près de la pression de base (< 10-10 Torr) après plusieurs heures.</li>
	<li>Laisser l’échantillon refroidir à température ambiante avant de continuer.</li>
	<li>Une solution contenant un filament de tungstène dans la même chambre que l’échantillon par resistively chauffage filament à 1800 ° C et attendre pour le système à récupérer à base pression. Désactiver le filament avant de continuer. Remarque : L’échantillon peut rester dans la chambre au cours de cette étape car il est passivé par la couche d’oxyde natif à sa surface, et toute contamination de la surface de l’échantillon de cette étape sera supprimée par la suite. La température du filament devra être étalonné à une spécifique courant/tension appliquée au filament à l’aide d’un pyromètre.</li>
	<li>Retirer l’oxyde de la surface de l’échantillon en clignotant de l’échantillon jusqu'à 900 ° C et en tenant à cette température pendant 10 s avant de refroidir à température ambiante. La pression augmente plusieurs ordres de grandeur de la pression de base au cours de la procédure de clignotante. Après chacune des flashes trouvés tout au long de cette procédure, attendez que l’échantillon se refroidir à température ambiante et le système pour récupérer de la pression de base avant de continuer. NOTE : Le clignotant est défini dans le présent rapport comme le chauffage et le refroidissement de l’échantillon avec des taux de rampe haute, l’ordre de 100 ° C/s.</li>
	<li>Flash progressivement l’échantillon à des températures plus élevées alors qu’il tentait d’atteindre un final flash de 1250 ° C. Abandonner tout flash où la pression s’élève au-dessus de 9 x 10-10 Torr pour empêcher la surface de l’échantillon d’avoir contaminé. Enregistrer la tension/courant utilisé pour atteindre les 1250 ° C flash (la lumière émise par le filament chauffé à l’étape 2.6 empêchera un pyromètre de donner une lecture précise de la température de l’échantillon, et donc cette consigne devrait être utilisé). Sur le final flash, déterminer la tension/courant nécessaire pour chauffer l’échantillon à 330 ° C que le cristal est refroidi, puis laissez l’échantillon refroidir à température ambiante et laisser le système récupérer à base pression avant de continuer.</li>
	<li>Fuite de gaz de2 H dans la chambre à une pression de 1 x 10-6 Torr et chauffer le filament de tungstène à 1800 ° C. Remarque : Cela a pour effet de fissuration de l’H2 atmoic hydrogène32.</li>
	<li>Maintenez l’échantillon dans ces conditions pendant 2 min avant de flasher l’échantillon à 1250 ° C, , tenant à cette température pendant 5 s et refroidissement à 330 ° C.</li>
	<li>Après 1 min d’exposition à 330 ° C, en même temps fermer la vanne de fuite de2 H, éteignez le filament de tungstène et laisser refroidir les échantillons à la température ambiante. Remarque : Ces hautes températures flash affectent la distribution des dopants dans l’échantillon. Chauffage à 1250 ° C s’est avéré d’induire une région de déplétion ~ 60 nm dopant près de la surface de l’échantillon30.</li>
	<li>Vérifier la qualité de l’échantillon en prenant des images de la surface de la STM. NOTE : Les bons échantillons auront grande (> 30 nm x 30 nm) terrasses avec un taux de défaut de < 1 % (balançant les molécules adsorbées, atomes adsorbés, obligations, etc.) et fera la démonstration de la classique Si(100)-(2x1) reconstruction32, qui comporte des lignes de dimère traversant antiparallèles les uns bords (Figure 3 b).</li>
</ol>3. évaluation de la qualité des impulsions pompe-sonde à la jonction Tunnel
<ol><li>Approcher l’extrémité de la STM à la surface de l’échantillon en se livrant à l’actuel contrôleur de feedback avec une consigne actuelle de 50 pA et un biais d’échantillon de -1.8 V. Remarque : Dans ces conditions, la pointe est estimée à < 1 nm de la surface de l’échantillon. La pointe de la STM utilisée dans ce travail a été produite par gravure chimique tungstène polycristallin. Il était affûté en utilisant un azote gravure intérieur, qui est bien décrite dans Rezeq et al. 33.</li>
	<li>Recherchez une zone sur la surface de l’échantillon exempt de gros défauts de surface en prenant des scans de grande surface (p. ex., 50 nm x 50 nm).</li>
	<li>Position de la STM basculer un H-Si sur la surface, qui apparaissent comme les lignes de dimère d’images STM (Figure 3 b).</li>
	<li>Désactiver le régulateur de courant commentaires</li>
	<li>La valeur VDC à -1,0 V, Vpompe à -0,5 V, Vsonde à -0,5 V, la largeur des impulsions pompe et sonde à 200 ns et le temps de montée/descente des impulsions à 2,5 ns (Figure 4 a).</li>
	<li>Envoyer une série de trains d’impulsions de la pompe et la sonde où le retard relatif de la pompe et la sonde est balayé de -900 ns à 900 ns.</li>
	<li>Tracer le tunnel actuel en fonction du délai entre la pompe et la sonde. Il démontrera probablement fortes sonneries (oscillations dans le tunnel actuel en fonction du délai relatif entre les impulsions de la pompe et sonde, Figure 4 b). Remarque : Logiciel Python et origine servaient à tracer, d’analyser et évaluer les données rassemblées pour ce manuscrit.</li>
	<li>Répétez les étapes 3.1 à 3.5, mais augmenter les temps de montée/descente des impulsions. La sonnerie va diminuer car les temps de montée/descente sont augmentés. Remarque : On a voulu éliminer sonne pour fournir les résultats spectroscopiques plus précises, toutefois, la résolution temporelle de ces techniques est limitée à la largeur des impulsions utilisées. 25 ns montée fois ont été utilisés pour ce travail.</li>
</ol>4. time-Resolved Scanning Tunneling spectroscopie (TR-m)
<ol><li>Position de la STM basculer un silicium DB, qui apparaissent comme des saillies lumineuses à des biais de pointe-échantillon négatifs (Figure 3 b).</li>
	<li>Désactiver le contrôleur de rétroaction actuel de STM.</li>
	<li>
Envoyer qu'un train composé de seulement l’impulsion de la sonde avec un taux de répétition de 25 kHz. Au cours d’une série de trains d’impulsions, balayer la partialité de l’impulsion de la sonde sur une plage de 500 mV de la partialité de DC de -1,8 V. Remarque : Cette expérience simple est analogue au STS classiques où la conductance est échantillonnée sur une gamme de biais.<ol>
<li>Configurer la durée des trains d’impulsions (chacun avec un biais différent) tels que les spectres qui en résultent ont un rapport signal sur bruit > 10.</li>
	</ol>
</li>
	<li>Envoyer un train composé d’impulsions pompe fixée à une polarisation fixe (tel que VDC + Vpompe > Vthr) avec un taux de répétition de 25 kHz. Dans ces expériences, affectez à la VDC, Vpompeet Vthr -1,8 V, 500 mV et -2,0 V, respectivement. NOTE : Les impulsions de la pompe peuvent avoir arbitrairement longues durées (1 µs est généralement suffisant).</li>
	<li>
Envoyer un train composé des impulsions de la pompe avec les impulsions de sonde suivies d’un retard de 10 ns. Dans ces expériences, réglez l’amplitude de l’impulsion de la pompe que 500 mV et du balayage pulsation sonde de 50 à 500 mV. Remarque : Dans cette expérience, le pouls de la sonde est d’échantillonnage l’état établi par le pouls de la pompe, plutôt que l’état d’équilibre échantillonnés en STS classiques.<ol>
<li>Soustraire le signal obtenu seulement le pouls de la pompe a été appliquée lors de l’affichage/évaluer le signal prélevé à cette étape.</li>
	</ol>
</li>
	<li>Comparer la sonde seulement et la pompe + sonde signaux en leur traçant dans le même graphe. Toute hystérésis dans les deux signaux est une indication de la dynamique qui peut être sondée avec résolution temporelle des techniques STM. Remarque : En maintenant la gamme de l’impulsion de sonde fixée et numérisation grossièrement le DC offset (incréments de 0,25 V, par exemple), un peut mapper efficacement la gamme d’énergie totale de l’échantillon afin d’identifier la dynamique accessible à la technique. Durées d’impulsion peuvent être modifiées selon l’expérience. La largeur de l’impulsion de la pompe doit être plus long que le taux auquel le dopant est ionisé, telle qu’il ionise constamment le dopant. En général, durées de la sonde doivent être du même ordre que le processus dynamique à l’étude, telles que le signal maximal peut être mesuré sans goûter une moyenne des conductance de deux États. Lorsque la recherche d’énergies à la dynamique qui existe, il est recommandé que les durées de la sonde sont minimisées telles que seul un État du système est mesuré afin d’améliorer l’hystérésis. Que se trouvent les constantes de temps de relaxation, la durée de l’impulsion de la sonde peut être augmentée pour améliorer le rapport signal sur bruit.</li>
</ol>5. time-resolved STM mesures de Relaxation dynamique
<ol><li>Placer l’extrémité de la STM sur un silicium DB et désactiver le contrôleur de rétroaction actuel de STM.</li>
	<li>Envoyer un train composé d’impulsions pompe fixée à une polarisation fixe (tel que VDC + Vpompe > Vthr) avec un taux de répétition de 25 kHz. Dans ces expériences, affectez à la VDC, Vpompeet Vthr -1,8 V, 400 mV et -2,0 V, respectivement. NOTE : Les impulsions de la pompe peuvent avoir arbitrairement longues durées (1 µs est généralement suffisant).</li>
	<li>Envoyer un train d’impulsions de la pompe et la sonde. Faire en sorte que les impulsions de la sonde ont une amplitude plus petits que les pompes et comparable à la gamme à laquelle hystérésis (Vsonde < Vpompe,sonde de V+ VDC≈ Vhystersis).</li>
	<li>Balayer le délai entre la pompe et la sonde impulsion jusqu'à plusieurs dizaines de µs.</li>
	<li>Soustraire le signal obtenu lorsque seulement le pouls de la pompe a été appliqué. Dans ces expériences, affectez à la VDC, Vpompeet Vsonde -1,8 V, 400 mV et 210 mV, respectivement. Régler le balayage de retard relatif de μs-5 à 35 μs. Remarque : Si le signal obtenu de l’étape précédente est bien adapté (R2 > 0,80) par une fonction simple de décroissance exponentielle, alors la durée de vie de l’état transitoire, préparé par l’impulsion de la pompe peut être extraites de l’ajustement.</li>
</ol>6. time-resolved STM mesures d’Excitation dynamique
<ol><li>Envoyer un train composé d’impulsions pompe fixée à une polarisation fixe (tel que supérieur à VDC + Vpompe > Vthr) avec un taux de répétition de 25 kHz. Dans ces expériences, affectez le VDC et Vthr -1,8 V et -2,0 V, respectivement. Mettre lapompe de Ventre 220 et 450 mV.</li>
	<li>Balayer la durée de l’impulsion de la pompe de nanosecondes plusieurs à plusieurs cent nanosecondes.</li>
	<li>Envoyer un train d’impulsions de la pompe et la sonde. Les impulsions de la sonde doivent avoir une amplitude plus petits que les pompes et comparable à la gamme à laquelle hystérésis se produit (Vsonde < Vpompe,sonde de V+ VDC≈V hystersis). Dans ces expériences, la valeur Vsonde 210 mV.</li>
	<li>Soustraire le signal obtenu lorsque seulement le pouls de la sonde a été appliqué. Remarque : Si le signal obtenu est exponentiel, cela indique que le pouls de la pompe se prépare l’état transitoire (ionisé dopant) à un taux qui peut être extraite de la fit (R2> 0,80). Le protocole décrit ci-dessus est spécifique pour les expériences et le matériel décrit ci-après. Il y a beaucoup d’avenues possibles pour les lecteurs de personnaliser leur propre montage expérimental pour l’étude des autres systèmes. Par exemple, les techniques générales ne sont pas limités à STMs refroidi par cryogénie ; tout matériau de pointe peut être utilisé, et ils ne nécessitent pas de mordançage de l’azote. En outre, un générateur de fonctions arbitraires opportunément programmée pourrait être utilisé pour générer des signaux de deux impulsions, qui nient la nécessité de faire la somme des deux canaux indépendants. Enfin, le câblage de bande passante inférieure pourrait être utilisé31.</li>
</ol>

<ol>
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R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Quantum+engineering+at+the+silicon+surface+using+dangling+bonds.">Quantum engineering at the silicon surface using dangling bonds.</a> Nat. Comm. 4, 1649 (2013).</li><li>Wood, J. A., Rashidi, M., Koleini, M., Pitters, J. L., Wolkow, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Multiple+Silicon+Atom+Artificial+Molecules.">Multiple Silicon Atom Artificial Molecules.</a> https://arxiv.org/abs/1607.06050. , (2016).</li><li>Pitters, J. L., Piva, P. G., Wolkow, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dopant+depletion+in+the+near+surface+region+of+thermally+prepared+silicon+(100)+in+UHV.">Dopant depletion in the near surface region of thermally prepared silicon (100) in UHV.</a> J. Vac. Sci. Technol. 30 (2), 21806 (2012).</li><li>Grosse, C., Etzkorn, M., Kuhnke, K., Loth, S., Kern, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Quantitative+mapping+of+fast+voltage+pulses+in+tunnel+junctions+by+plasmonic+luminescence.">Quantitative mapping of fast voltage pulses in tunnel junctions by plasmonic luminescence.</a> Appl. Phys. Lett. 103 (18), (2013).</li><li>Boland, J. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Scanning+tunnelling+microscopy+of+the+interaction+of+hydrogen+with+silicon+surfaces.">Scanning tunnelling microscopy of the interaction of hydrogen with silicon surfaces.</a> Adv. Phys. 42, 129-171 (1993).</li><li>Rezeq, M., Pitters, J., Wolkow, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Tungsten+nanotip+fabrication+by+spatially+controlled+field-assisted+reaction+with+nitrogen.">Tungsten nanotip fabrication by spatially controlled field-assisted reaction with nitrogen.</a> J. Chem. Phys. 124, 204716 (2006).</li><li>Saunus, C., Raphael Bindel, J., Pratzer, M., Morgenstern, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Versatile+scanning+tunneling+microscopy+with+120+ps+time+resolution.">Versatile scanning tunneling microscopy with 120 ps time resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 102 (5), (2013).</li></ol>

Les auteurs déclarent qu’ils n’ont aucun intérêt financier concurrentes.

La variante de TR-STS dans lequel les impulsions de la pompe ne sont pas appliquée est comparable à mailles classiques, sauf que le système est à échantillonner à une fréquence élevée plutôt qu’en continu. Si les durées d’impulsions de la sonde sont appropriées (>ΓLH), le TR-STS signal acquis sans l’impulsion de la pompe peut être multipliée par une constante proportionnelle à rapport cyclique de l’expérience pour coïncider exactement avec une maille conventionnelle mesure. C...

Scanning tunneling microscope (STM) est devenu le premier outil en nanoscience pour sa capacité à résoudre la topographie de l’échelle atomique et de la structure électronique. Une des limitations des STM classique, cependant, sont que sa résolution temporelle est restreinte à l’échelle de temps de milliseconde à cause de la largeur de bande limitée du préamplificateur actuel1. Il a longtemps été un but de prolonger la résolution temporelle de la STM à l’échelle sur laquelle se produisent généralement des processus atomiques. Le pionnier de travailler résolution temporelle microscopie à effet tunnel (STM-TR) par Freeman et al. 1 utilisé photoconducteurs commutateurs et lignes de transmission microruban calquées sur l’échantillon pour transmettre des impulsions de tension picoseconde à la jonction du tunnel. Cette technique de jonction-mélange a été utilisée pour atteindre la résolution simultanée de 1 nm et 20 ps2, mais elle n’a jamais été largement adoptée en raison de l’exigence de l’utilisation de structures spécialisées d’échantillon. Heureusement, l’intuition fondamentale tirée de ces œuvres peut être généralisée aux nombreuses techniques de résolution temporelle ; même si la bande passante du circuit de la STM est limitée à plusieurs kilohertz, la réponse non linéaire d’embouche dans STM permet une dynamique plus rapide à être sondé par le tunnel d’actuel moyens obtenu au cours de plusieurs cycles de pompe-sonde de mesure. Dans l’intervalle, plusieurs approches ont été explorées, dont les plus populaires sont brièvement examinés ci-dessous.
Secoué-paire-pompés par impulsion (SPPX) STM profite des avancées dans les technologies de laser pulsé ultrarapide de parvenir à picoseconde par éclairant directement la jonction tunnel et excitant des transporteurs dans l' exemple3. Lumière laser incident crée des porteurs libres qui augmentent transitoirement conduction et modulation du délai entre la pompe et la sonde (td) permet dI/dtd à mesurer avec un amplificateur à verrouillage. Parce que le délai entre la pompe et la sonde est modulé plutôt que l’intensité du laser, comme dans nombreuses autres approches optiques, SPPX-STM évite photo induite par l’illumination dilatation thermique de l' extrémité3. Les extensions plus récentes de cette approche ont prolongé les délais sur lesquels SPPX-STM peut être utilisé pour étudier la dynamique en utilisant des techniques de cueillette des impulsions pour augmenter la gamme de pompe-sonde retard fois4. Ce qui est important, cette évolution récente fournit également la possibilité de mesurer les courbes j’ai(td) directement plutôt que par l’intermédiaire de l’intégration numérique. Les applications récentes de SPPX-STM ont inclus l’étude de la recombinaison de transporteur en single-(Mn, Fe)/GaAs(110) structures dynamiques5 et donateurs GaAs6. Demandes de SPPX-STM face à certaines restrictions. Le signal QUE SPPX-STM mesures dépend des porteurs libres excités par les impulsions optiques et est mieux adapté aux semi-conducteurs. En outre, bien que le tunnel actuel est localisé à la pointe, parce qu’une grande surface est excitée par les impulsions optiques, le signal est une convolution des propriétés locales et transport des matériaux. Finalement, le biais à la jonction est fixé à l’échelle de temps de mesure afin que la dynamique à l’étude doit être photoinduit.
Une technique plus récente optique, térahertz (THz-STM), de STM couples impulsions THz d’espace libre centrées sur la jonction à la pointe de la STM. Contrairement à dans SPPX-STM, les impulsions couplées se comportent comme des impulsions de tension rapide permettant à l’enquête d’excitations pilotées électroniquement avec picoseconde résolution7. Fait intéressant, le courant redressé générée à partir des impulsions THz résultats dans les densités de courant de pointe extrême n’est pas accessibles par conventionnel STM8,9. La technique a été utilisée récemment pour étudier les électrons chauds en Si(111)-(7x7)9 et l’image de la vibration d’une molécule de pentacène unique10. THz-impulsions couple naturellement à la pointe, cependant, la nécessité d’intégrer une source THz à une expérience de la STM est susceptible d’être difficile de nombreux expérimentateurs. Ce qui motive l’élaboration d’autres techniques largement applicables et facilement réalisables.
En 2010, Loth et al. 11 a développé une technique entièrement électronique où nanoseconde de tension appliquée sur le dessus un offset DC électroniquement pompe et sonde le système11. L’introduction de cette technique a offert une démonstration critique d’applications sans ambiguïté et pratiques de résolution temporelle STM pour mesurer auparavant non prise en charge physique. Bien qu’il n’est pas aussi rapide que la jonction mélange STM, qui l’a précédée, appliquant des impulsions de micro-ondes à la pointe de la STM permet les échantillons arbitraires à être l’objet d’une enquête. Cette technique ne nécessite pas des méthodes optiques compliquées ou accès optique à la jonction de la STM. Ce qui rend la technique plus facile de s’adapter à basse température STMs. La première de la démonstration de ces techniques a été appliqué à l’étude de spin-dynamique où un spin polarisé STM a été utilisé pour mesurer la dynamique de relaxation de spin-états excités par les impulsions de pompe11. Jusqu'à tout récemment, son application est restée limité à atome adsorbé magnétique systèmes12,13,14 , mais a depuis été étendu à l’étude des taux de capture de porteurs d’un écart moyen discret d’état15 et charge dynamique des dopants unique de l’arsenic dans le silicium15,16. Cette étude fait l’objet de ce travail.
Études sur les propriétés des dopants unique dans les semi-conducteurs ont récemment attiré beaucoup d’attention parce que les dispositifs à semiconducteurs (CMOS) oxyde de métal complémentaire entrent maintenant dans le régime où seul dopants peuvent affecter les propriétés du périphérique17 . En outre, plusieurs études ont démontré que les dopants unique peuvent servir la composante fondamentale des futurs appareils, par exemple comme qubits pour quantum computation18 et quantique mémoire19, ainsi que seul atome transistors20 , 15. dispositifs d’avenir peuvent également incorporer des autres défauts de l’échelle atomique, tels que le silicium balançant bond (DB) qui peut être modelé avec une précision atomique avec STM Lithographie21. À cette fin, DBs ont été proposés comme frais qubits22, boîtes quantiques pour quantum automates cellulaires architectures23,24et fils atomique25,26 et ont été modelés pour créer quantique logique hamiltonien portes27 et molécules artificielles28,29. Aller de l’avant, dispositifs peuvent incorporer des dopants unique et DBs. Il s’agit d’une stratégie séduisante car DBs sont des défauts de surface qui peuvent facilement être caractérisées avec la STM et utilisées comme poignée pour caractériser les dispositifs dopant unique. Comme exemple de cette stratégie, DBs sont utilisés dans ce travail comme capteurs de charge pour déduire la charge dynamique des dopants près de la surface. Ces dynamiques sont capturés à l’aide d’une approche entièrement électronique de TR-STM qui est une adaptation des techniques développées par Loth et al. 11
Des mesures sont effectuées sur DBs sélectionnés sur une surface de Si(100)-(2x1) d’hydrogène résilié. Une région de déplétion de dopant s’étendant approximativement de 60 nm sous la surface, créé par traitement thermique du cristal30, dissocie la DB et les quelques dopants restants de près de la surface des bandes en vrac. Études de la STM de DBs ont constaté que leur conductance dépend des paramètres de l’échantillon global, tel que la concentration des dopants et la température, mais DBs individuels montrent également de fortes variations selon leur environnement local16. Au cours d’une mesure de la STM sur une base de données unique, le flux de courant est régi par le taux auquel peuvent passer les électrons de la majeure partie de la DB (Γen vrac) et de la DB à l’extrémité (AstuceΓ) (Figure 1). Cependant, parce que la conduction de la DB est sensible à son environnement local, l’état de charge des dopants à proximité des influences Γen vrac (Figure 1 b), qui peuvent être déduites en surveillant la conductance de la DB. En conséquence, la conductance d’une DB peut être utilisée pour détecter les États de charge des dopants à proximité et peut être utilisée pour déterminer le taux auquel les dopants sont fournis des électrons de la masse (ΓLH) et les perdre à la pointe de la STM (ΓHL < / c13 >). Pour résoudre ces dynamiques, TR-STS s’effectue autour de la tension de seuil (Vthr) au cours de laquelle la pointe induit d’ionisation des dopants près de la surface. Le rôle d’impulsions de la pompe et la sonde est identique dans les trois techniques expérimentales temporelle présentées ici. La pompe transitoirement amène le biais niveau par-dessous à au-dessus de Vthr, qui induit une ionisation de dopant. Cela augmente la conductance de la DB, ce qui est échantillonné par l’impulsion de la sonde qui fait suite à un biais plus bas.
Les techniques décrites dans cet article permet aux gens souhaitant caractériser la dynamique qui se produisent sur la milliseconde à nanoseconde calendrier avec la STM. Bien que ces techniques ne se limitent pas à l’étude dynamique de la charge, il est crucial que la dynamique se manifestent par des modifications passagères de la conductance des États qui peuvent être sondé par STM (c'est-à-dire les États sur ou près de la surface). Si la conductance des États transitoires ne diffère pas significativement de l’état d’équilibre, tel que la différence entre les courants transitoires et équilibre multipliée par le cycle d’utilisation de pulsation sonde est plus petit que le bruit de fond des systèmes (en général 1 pA), le signal se perdra dans le bruit et ne sera pas détectable par cette technique. Parce que les modifications expérimentales des systèmes STM commercialement disponibles requis pour effectuer les techniques décrites dans cet article sont modestes, il est prévu que ces techniques seront également accessibles à la communauté.

<table><tbody><tr><td>Low Temperature Scanning Tunneling Microscope</td><td>Scientaomicron</td><td></td><td>Custom-made with 500MHz bandwidth wiring</td></tr><tr><td>Arbitarary Function Genorator</td><td>Tektronix</td><td>AFG3252C</td><td></td></tr><tr><td>RF Power Splitter/ Combiner</td><td>Mini-Circuits</td><td>ZFRSC-42-S +</td><td></td></tr><tr><td>RF Switch</td><td>Mini-Circuits</td><td>X80-DR230-S +</td><td></td></tr><tr><td>Non-Contact Infrared Pyrometers</td><td>Micron Infrared</td><td>MI 140</td><td></td></tr></tbody></table>

all-electronic nanosecond-resolved scanning tunneling microscopy: facilitating the investigation of single dopant charge dynamics

La miniaturisation des dispositifs à semi-conducteurs pour échelles où un petit nombre de dopants peut contrôler les propriétés du périphérique exige le développement de nouvelles techniques capables de caractériser leur dynamique. Enquêter sur des dopants unique nécessite résolution spatiale sous nanomètre, qui motive l’utilisation de la microscopie à effet tunnel (STM). Cependant, STM conventionnelle est limitée à la résolution temporelle de milliseconde. Plusieurs méthodes ont été développées pour pallier cet inconvénient, y compris tout électronique STM résolution temporelle, qui est utilisée dans cette étude pour examiner la dynamique de dopant dans le silicium avec résolution de nanosecondes. Les méthodes présentées ici sont largement accessibles et permettant de mesurer les locaux d’une grande variété de dynamique à l’échelle atomique. Un roman résolution temporelle analyse technique de la spectroscopie tunneling est présentée et est utilisée pour rechercher efficacement la dynamique.

Les résultats présentés dans cette section du texte ont été publiées antérieurement15,16. La figure 3 illustre le comportement d’un exemple choisi DB avec STM classique. Une mesure conventionnelle de l’embouche (Figure 3 a) illustre clairement un changement brusque de la conductance de la DB à Vthr = -2,0 V. Ce comportement s’observe auss...

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All-electronic Nanosecond-resolved Scanning Tunneling Microscopy: Facilitating the Investigation of Single Dopant Charge Dynamics

Nous démontrons une méthode entièrement électronique afin d’observer la dynamique de l’accusation résolue en nanosecondes d’atomes de dopant dans le silicium avec un microscope à effet tunnel.

Entièrement électronique résolue en nanosecondes Tunneling microscope à balayage : Faciliter l’Investigation de la dynamique de Charge unique de Dopant

The miniaturization of semiconductor devices to scales where small numbers of dopants can control device properties requires the development of new ...

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Research

JoVE Journal

Engineering

9.5K vues.  University of Alberta. Nous démontrons une méthode entièrement électronique afin d’observer la dynamique de l’accusation résolue en nanosecondes d’atomes de dopant dans le silicium avec un microscope à effet tunnel.

Vidéo: All-electronic Nanosecond-resolved Scanning Tunneling Microscopy: Facilitating the Investigation of Single Dopant Charge Dynamics

Harvesting Solar Energy by Means of Charge-Separating Nanocrystals and Their Solids

Conjoining different semiconductor materials in a single nano-composite provides synthetic means for the development of novel optoelectronic materials offering a superior control over the spatial distribution of charge carriers across material interfaces. As this study demonstrates, a combination of donor-acceptor nanocrystal (NC) domains in a single nanoparticle can lead to the realization of efficient photocatalytic1-5 materials, while a layered assembly of donor- and acceptor-like nanocrystals films gives rise to photovoltaic materials.
Initially the paper focuses on the synthesis of composite inorganic nanocrystals, comprising linearly stacked ZnSe, CdS, and Pt domains, which jointly promote photoinduced charge separation. These structures are used in aqueous solutions for the photocatalysis of water under solar radiation, resulting in the production of H2 gas. To enhance the photoinduced separation of charges, a nanorod morphology with a linear gradient originating from an intrinsic electric field is used5. The inter-domain energetics are then optimized to drive photogenerated electrons toward the Pt catalytic site while expelling the holes to the surface of ZnSe domains for sacrificial regeneration (via methanol). Here we show that the only efficient way to produce hydrogen is to use electron-donating ligands to passivate the surface states by tuning the energy level alignment at the semiconductor-ligand interface. Stable and efficient reduction of water is allowed by these ligands due to the fact that they fill vacancies in the valence band of the semiconductor domain, preventing energetic holes from degrading it. Specifically, we show that the energy of the hole is transferred to the ligand moiety, leaving the semiconductor domain functional. This enables us to return the entire nanocrystal-ligand system to a functional state, when the ligands are degraded, by simply adding fresh ligands to the system4.
To promote a photovoltaic charge separation, we use a composite two-layer solid of PbS and TiO2 films. In this configuration, photoinduced electrons are injected into TiO2 and are subsequently picked up by an FTO electrode, while holes are channeled to a Au electrode via PbS layer6. To develop the latter we introduce a Semiconductor Matrix Encapsulated Nanocrystal Arrays (SMENA) strategy, which allows bonding PbS NCs into the surrounding matrix of CdS semiconductor. As a result, fabricated solids exhibit excellent thermal stability, attributed to the heteroepitaxial structure of nanocrystal-matrix interfaces, and show compelling light-harvesting performance in prototype solar cells7.

A general strategy for the development of charge-separating semiconductor nanocrystal composites deployable for solar energy production is presented. We show that assembly of donor-acceptor nanocrystal domains in a single nanoparticle geometry gives rise to a photocatalytic function, while bulk-heterojunctions of donor-acceptor nanocrystal films can be used for photovoltaic energy conversion.

La récolte de l&#39;énergie solaire au moyen de nanocristaux de charge de séparation des solides et de leurs

Conjoining different semiconductor materials in a single nano-composite provides synthetic means for the development of novel optoelectronic materials ...

Recherche

Ingénierie

Scanning-probe Single-electron Capacitance Spectroscopy

The integration of low-temperature scanning-probe techniques and single-electron capacitance spectroscopy represents a powerful tool to study the electronic quantum structure of small systems - including individual atomic dopants in semiconductors. Here we present a capacitance-based method, known as Subsurface Charge Accumulation (SCA) imaging, which is capable of resolving single-electron charging while achieving sufficient spatial resolution to image individual atomic dopants. The use of a capacitance technique enables observation of subsurface features, such as dopants buried many nanometers beneath the surface of a semiconductor material1,2,3. In principle, this technique can be applied to any system to resolve electron motion below an insulating surface.
As in other electric-field-sensitive scanned-probe techniques4, the lateral spatial resolution of the measurement depends in part on the radius of curvature of the probe tip. Using tips with a small radius of curvature can enable spatial resolution of a few tens of nanometers. This fine spatial resolution allows investigations of small numbers (down to one) of subsurface dopants1,2. The charge resolution depends greatly on the sensitivity of the charge detection circuitry; using high electron mobility transistors (HEMT) in such circuits at cryogenic temperatures enables a sensitivity of approximately 0.01 electrons/Hz&frac12; at 0.3 K 5.

Scanning-probe single-electron capacitance spectroscopy facilitates the study of single-electron motion in localized subsurface regions. A sensitive charge-detection circuit is incorporated into a cryogenic scanning probe microscope to investigate small systems of dopant atoms beneath the surface of semiconductor samples.

Sonde à balayage spectroscopie de capacité unique électron

The integration of low-temperature scanning-probe techniques and single-electron capacitance spectroscopy represents a powerful tool to study the ...

Fabrication of Gate-tunable Graphene Devices for Scanning Tunneling Microscopy Studies with Coulomb Impurities

Owing to its relativistic low-energy charge carriers, the interaction between graphene and various impurities leads to a wealth of new physics and degrees of freedom to control electronic devices. In particular, the behavior of graphene&#8217;s charge carriers in response to potentials from charged Coulomb impurities is predicted to differ significantly from that of most materials. Scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) can provide detailed information on both the spatial and energy dependence of graphene&#39;s electronic structure in the presence of a charged impurity.&#160;The design of a hybrid impurity-graphene device, fabricated using controlled deposition of impurities onto a back-gated graphene surface, has enabled several novel methods for controllably tuning graphene&#8217;s electronic properties.1-8 Electrostatic gating enables control of the charge carrier density in graphene and the ability to reversibly tune the charge2 and/or molecular5 states of an impurity. This paper outlines the process of fabricating a gate-tunable graphene device decorated with individual Coulomb impurities for combined STM/STS studies.2-5 These studies provide valuable insights into the underlying physics, as well as signposts for designing hybrid graphene devices.

This paper details the fabrication process of a gate-tunable graphene device, decorated with Coulomb impurities for scanning tunneling microscopy studies. Mapping the spatially dependent electronic structure of graphene in the presence of charged impurities unveils the unique behavior of its relativistic charge carriers in response to a local Coulomb potential.

Fabrication de porte-accordables Devices graphène pour microscopie à effet tunnel études avec Coulomb Impuretés

Owing to its relativistic low-energy charge carriers, the interaction between graphene and various impurities leads to a wealth of new physics and degrees ...

Silicon Metal-oxide-semiconductor Quantum Dots for Single-electron Pumping

As mass-produced silicon transistors have reached the nano-scale, their behavior and performances are increasingly affected, and often deteriorated, by quantum mechanical effects such as tunneling through single dopants, scattering via interface defects, and discrete trap charge states. However, progress in silicon technology has shown that these phenomena can be harnessed and exploited for a new class of quantum-based electronics. Among others, multi-layer-gated silicon metal-oxide-semiconductor (MOS) technology can be used to control single charge or spin confined in electrostatically-defined quantum dots (QD). These QD-based devices are an excellent platform for quantum computing applications and, recently, it has been demonstrated that they can also be used as single-electron pumps, which are accurate sources of quantized current for metrological purposes. Here, we discuss in detail the fabrication protocol for silicon MOS QDs which is relevant to both quantum computing and quantum metrology applications. Moreover, we describe characterization methods to test the integrity of the devices after fabrication. Finally, we give a brief description of the measurement set-up used for charge pumping experiments and show representative results of electric current quantization.

The fabrication process and experimental characterization techniques relevant to single-electron pumps based on silicon metal-oxide-semiconductor quantum dots are discussed.

Silicium métal-oxyde-semiconducteur Quantum Dots pour le pompage mono-électronique

As mass-produced silicon transistors have reached the nano-scale, their behavior and performances are increasingly affected, and often deteriorated, by ...

Recombination Dynamics in Thin-film Photovoltaic Materials via Time-resolved Microwave Conductivity

A method for investigating recombination dynamics of photo-induced charge carriers in thin film semiconductors, specifically in photovoltaic materials such as organo-lead halide perovskites is presented. The perovskite film thickness and absorption coefficient are initially characterized by profilometry and UV-VIS absorption spectroscopy. Calibration of both laser power and cavity sensitivity is described in detail. A protocol for performing Flash-photolysis Time Resolved Microwave Conductivity (TRMC) experiments, a non-contact method of determining the conductivity of a material, is presented. A process for identifying the real and imaginary components of the complex conductivity by performing TRMC as a function of microwave frequency is given. Charge carrier dynamics are determined under different excitation regimes (including both power and wavelength). Techniques for distinguishing between direct and trap-mediated decay processes are presented and discussed. Results are modelled and interpreted with reference to a general kinetic model of photoinduced charge carriers in a semiconductor. The techniques described are applicable to a wide range of optoelectronic materials, including organic and inorganic photovoltaic materials, nanoparticles, and conducting/semiconducting thin films.

A Time Resolved Microwave Conductivity technique for investigating direct and trap-mediated recombination dynamics and determining carrier mobilities of thin film semiconductors is presented here.

Recombinaison Dynamics photovoltaïques en couches minces de matériaux par résolution temporelle Micro-ondes Conductivity

A method for investigating recombination dynamics of photo-induced charge carriers in thin film semiconductors, specifically in photovoltaic materials ...

Probing the Structure and Dynamics of Interfacial Water with Scanning Tunneling Microscopy and Spectroscopy

Water/solid interfaces are ubiquitous and play a key role in many environmental, biophysical, and technological processes. Resolving the internal structure and probing the hydrogen-bond (H-bond) dynamics of the water molecules adsorbed on solid surfaces are fundamental issues of water science, which remains a great challenge owing to the light mass and small size of hydrogen. Scanning tunneling microscopy (STM) is a promising tool for attacking these problems, thanks to its capabilities of sub-&#197;ngstr&#246;m spatial resolution, single-bond vibrational sensitivity, and atomic/molecular manipulation. The designed experimental system consists of a Cl-terminated tip and a sample fabricated by dosing water molecules in situ onto the Au(111)-supported NaCl(001) surfaces. The insulating NaCl films electronically decouple the water from the metal substrates, so the intrinsic frontier orbitals of water molecules are preserved. The Cl-tip facilitates the manipulation of the single water molecules, as well as gating the orbitals of water to the proximity of Fermi level (EF) via tip-water coupling. This paper outlines the detailed methods of submolecular resolution imaging, molecular/atomic manipulation, and single-bond vibrational spectroscopy of interfacial water. These studies open up a new route for investigating the H-bonded systems at the atomic scale.

Here, we present a protocol to investigate the structure and dynamics of interfacial water at the atomic scale, in terms of submolecular resolution imaging, molecular manipulation, and single-bond vibrational spectroscopy.

Sonder la Structure et la dynamique de l’eau interfaciale avec Scanning Tunneling microscope et spectroscopie

Water/solid interfaces are ubiquitous and play a key role in many environmental, biophysical, and technological processes. Resolving the internal ...

Chimie

Novel Techniques for Observing Structural Dynamics of Photoresponsive Liquid Crystals

We discuss in this article the experimental measurements of the molecules in liquid crystal (LC) phase using the time-resolved infrared (IR) vibrational spectroscopy and time-resolved electron diffraction. Liquid crystal phase is an important state of matter that exists between the solid and liquid phases and it is common in natural systems as well as in organic electronics. Liquid crystals are orientationally ordered but loosely packed, and therefore, the internal conformations and alignments of the molecular components of LCs can be modified by external stimuli. Although advanced time-resolved diffraction techniques have revealed picosecond-scale molecular dynamics of single crystals and polycrystals, direct observations of packing structures and ultrafast dynamics of soft materials have been hampered by blurry diffraction patterns. Here, we report time-resolved IR vibrational spectroscopy and electron diffractometry to acquire ultrafast snapshots of a columnar LC material bearing a photoactive core moiety. Differential-detection analyses of the combination of time-resolved IR vibrational spectroscopy and electron diffraction are powerful tools for characterizing structures and photoinduced dynamics of soft materials.

Here, we present the protocols of differential-detection analyses of time-resolved infrared vibrational spectroscopy and electron diffraction which enable observations of the deformations of local structures around photoexcited molecules in a columnar liquid crystal, giving an atomic perspective on the relationship between the structure and the dynamics of this photoactive material.

Nouvelles Techniques d’observation dynamique des structures des cristaux liquides photopériode

We discuss in this article the experimental measurements of the molecules in liquid crystal (LC) phase using the time-resolved infrared (IR) vibrational ...

Quantitative Atomic-Site Analysis of Functional Dopants/Point Defects in Crystalline Materials by Electron-Channeling-Enhanced Microanalysis

A novel elemental and chemical analysis scheme based on electron-channeling phenomena in crystalline materials is introduced, where the incident high-energy electron beam is rocked with the submicrometric pivot point fixed on a specimen. This method enables us to quantitatively derive the site occupancies and site-dependent chemical information of impurities or intentionally doped functional elements in a specimen, using energy-dispersive X-ray spectroscopy and electron energy-loss spectroscopy attached to a scanning transmission electron microscope, which is of significant interest to current materials science, particularly related to nanotechnologies. This scheme is applicable to any combination of elements even when the conventional Rietveld analysis by X-ray or neutron diffraction occasionally fails to provide the desired results because of limited sample sizes and close scattering factors of neighboring elements in the periodic table. In this methodological article, we demonstrate the basic experimental procedure and analysis method of the present beam-rocking microanalysis.

We provide a general outline of quantitative microanalysis methods for estimating the site occupancies of impurities and their chemical states by taking advantage of electron-channeling phenomena under incident electron beam-rocking conditions, which reliably extract information from minority species, light elements, oxygen vacancies, and other point/line/planar defects.

Analyse quantitative de site atomique de dopants fonctionnels/défauts ponctuels dans des matériaux cristallins par microanalyse améliorée par canalisation électronique

A novel elemental and chemical analysis scheme based on electron-channeling phenomena in crystalline materials is introduced, where the incident ...

Analyse des performances hétérogènes de nanoparticules uniques à l’aide de méthodes électrochimiques

Tracking Electrochemistry on Single Nanoparticles with Surface-Enhanced Raman Scattering Spectroscopy and Microscopy

Studying electrochemical reactions on single nanoparticles is important to understand the heterogeneous performance of individual nanoparticles. This nanoscale heterogeneity remains hidden during the ensemble-averaged characterization of nanoparticles. Electrochemical techniques have been developed to measure currents from single nanoparticles but do not provide information about the structure and identity of the molecules that undergo reactions at the electrode surface. Optical techniques such as surface-enhanced Raman scattering (SERS) microscopy and spectroscopy can detect electrochemical events on individual nanoparticles while simultaneously providing information on the vibrational modes of electrode surface species. In this paper, a protocol to track the electrochemical oxidation-reduction of Nile Blue (NB) on single Ag nanoparticles using SERS microscopy and spectroscopy is demonstrated. First, a detailed protocol for fabricating Ag nanoparticles on a smooth and semi-transparent Ag film is described. A dipolar plasmon mode aligned along the optical axis is formed between a single Ag nanoparticle and Ag film. The SERS emission from NB fixed between the nanoparticle and the film is coupled into the plasmon mode, and the high-angle emission is collected by a microscope objective to form a donut-shaped emission pattern. These donut-shaped SERS emission patterns allow for the unambiguous identification of single nanoparticles on the substrate, from which the SERS spectra can be collected. In this work, a method for employing the SERS substrate as a working electrode in an electrochemical cell compatible with an inverted optical microscope is provided. Finally, tracking the electrochemical oxidation-reduction of NB molecules on an individual Ag nanoparticle is shown. The setup and the protocol described here can be modified to study various electrochemical reactions on individual nanoparticles.

Pleins feux sur l’auteur : Suivi de l’électrochimie sur des nanoparticules uniques à l’aide de la spectroscopie et de la microscopie à diffusion Raman améliorée en surface  

The protocol describes how to monitor electrochemical events on single nanoparticles using surface-enhanced Raman scattering spectroscopy and imaging.

Suivi de l’électrochimie sur des nanoparticules uniques avec la spectroscopie de diffusion Raman améliorée en surface et la microscopie

Studying electrochemical reactions on single nanoparticles is important to understand the heterogeneous performance of individual nanoparticles. This ...

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