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요약

A method of fabricating, in ambient conditions, organic photovoltaic tandem devices in a parallel configuration is presented. These devices feature an air-processed, semi-transparent, carbon nanotube common cathode.

초록

A method of fabricating organic photovoltaic (OPV) tandems that requires no vacuum processing is presented. These devices are comprised of two solution-processed polymeric cells connected in parallel by a transparent carbon nanotubes (CNT) interlayer. This structure includes improvements in fabrication techniques for tandem OPV devices. First the need for ambient-processed cathodes is considered. The CNT anode in the tandem device is tuned via ionic gating to become a common cathode. Ionic gating employs electric double layer charging to lower the work function of the CNT electrode. Secondly, the difficulty of sequentially stacking tandem layers by solution-processing is addressed. The devices are fabricated via solution and dry-lamination in ambient conditions with parallel processing steps. The method of fabricating the individual polymeric cells, the steps needed to laminate them together with a common CNT cathode, and then provide some representative results are described. These results demonstrate ionic gating of the CNT electrode to create a common cathode and addition of current and efficiency as a result of the lamination procedure.

서문

고분자 반도체 인해 온도에 민감한 기판 높은 흡수율, 좋은 전송 특성, 유연성, 호환성에 대한 최고의 유기 태양 전지 (OPV) 물질이다. OPV 장치 전력 변환 효율, η, 그들 점점 가능한 에너지 기술 제작 한 9.1 %만큼 높은 효율 단일 세포로, 지난 몇 년간 상당히 더니.

η의 개선에도 불구하고, 소자의 박막 최적 활성층 두께는 광 흡수를 제한하고 안정적​​인 제조를 방해. 또한, 각 고분자의 광 흡수의 스펙트럼 폭은 무기 재료에 비해 제한됩니다. 분광 감도가 다른 페어링 폴리머는 탠덤 아키텍처이 필요한 혁신을하고, 이러한 어려움을 무시합니다.

시리즈 탠덤 장치는 가장 일반적인 탠덤 구조이다. 이러한 설계에서, 전자 수송 materi문헌 선택적 금속 재결합 층 및 정공 수송층은 서브 셀이라는 두 개의 독립적 광활성 층을 연결한다. 직렬 구조의 서브 셀을 연결하는 결합 장치의 개방 회로 전압을 증가시킨다. 일부 그룹은 축퇴 도핑 전송 층 (3) 성공 있었다 - 5 만 이상의 그룹은 층간 6,7 전자와 정공의 재결합을 돕기 위해 금색 또는 은색의 입자를 사용했다.

대조적으로, 병렬 텐덤 두 활성층 합류 높은 전도성 전극, 양극 또는 음극 중 하나를 요구한다. 층간 금속 입자를 함유하는 일련의 탠덤 중간층을 제한,보다 얇기 때문에, 연속적인 금속 전극으로 이루어지는 병렬 탠덤 중간층 용 이는 매우 투명해야한다. 탄소 나노 튜브 (CNT) 시트 금속층보다 더 높은 투명도를 나타낸다. 나노 기술 연구소 그래서, 시마네 대학과 공동으로, INT가모 놀리 식, 병렬 직렬 장치 8 층간 전극으로서 사용하는 개념을 roduced.

이전 노력은 층간 양극 8,9 역할을 탄소 나노 튜브 시트와 모 놀리 식, 병렬, 직렬 OPV 장치를 선보였습니다. 이러한 방법은 나중에 층을 증착 할 때 하나 또는 두 세포 손상 앞 층의 단락을 방지하기 위해 특별한주의가 필요합니다. 이 논문에 기재된 신규 방법은 두 개의 단일 세포의 중합체 활성층 위에 CNT 전극을 배치하여 제작을 용이하게,도 1에 도시 된 바와 같이 다음 함께 두 개의 장치를 적층.이 방법은 공기를 포함한 장치로서 현저 - 안정된 CNT 음극이, 건조한 및 솔루션 처리를 사용하는 주변 조건에서 완전히 제조 할 수있다.

그들이 광활성 영역으로부터 전자를 수집하기 위해 일 함수를 감소의 n- 형 도핑을 필요로 CNT 시트는, 본질적으로 잘 음극 아니다태양 전지 (10). 14 - 전해질 대전 전기 이중층은, 이러한 이온 성 액체로서, CNT의 일 함수가 전극 (11)을 이동하는데 사용될 수있다.

게이트 전압 (V 게이트) 증가 인도 2의 선행 논문 (15)에 설명되고 도시 된 바와 같이, CNT 공통 전극의 일 함수가 전극의 비대칭을 생성, 감소된다. 이 OPV의 수용체로부터 전자를 수집 찬성 OPV의 기증자 구멍 수집을 방지하고, 디바이스는 포토 다이오드 (15)의 동작에 비효율적 포토 레지스터에서 변경, 전원을 켭니다. 또한 에너지는 태양 전지 (15)에 의해 생성 된 전력에 비해 사소한되는 장치 및 게이트 누설 전류로 인해 손실 된 전력을 충전하는 데 사용되는 것을 주목해야한다. CNT 전극의 이온 게이팅 인한 상태의 낮은 밀도로 높은 일 함수에 큰 영향을 미친다탄소 나노 튜브 전극의 부피 비율로 표면 영역입니다. 비슷한 방법이 N-Si를 16 CNT의 계면에서 쇼트 키 장벽을 향상시키기 위해 사용되어왔다.

프로토콜

1. 인듐 주석 산화물 (ITO) 패터닝 및 클리닝

참고 : 사용 15Ω / □의 ITO 유리, 구매 또는 스핀 코팅과 포토 리소그래피에 적합한 크기로 ITO 유리를 잘라. 그것은 가능한 한 큰 유리 조각에 단계 1.1-1.7를 수행 한 다음 작은 장치로 절단하는 것이 가장 효율적입니다. 또한이 1.1-1.7이 ITO면이 위를 지향 할 수있는 ITO 유리를 필요로 단계를 확인합니다. 이 멀티 미터의 저항 설정으로 쉽게 확인할 수 있습니다.

  1. 1 분 동안 3000 rpm의 속도로 ITO 유리의 ITO 측 상 S1813 포지티브 포토 레지스트의 스핀 코트 1ml를. 유리의 큰 조각이 저항 더 사용하여 전체 유리가 코팅되어 있는지 확인하고, 스핀 코터를 시작하기 전에 모든 거품을 제거합니다.
  2. 1 분 동안 115 ° C에서, 핫 플레이트상에서, 피복 된 유리 레지스트 어닐링.
  3. 샘플과 접촉 정렬 상에 포토 마스크를 넣습니다.
  4. 아프로의 포토 레지스트 코팅 된 ITO 유리를 노출절한 시간. 노출 시간은 10 초 주위이지만 UV 램프 강도, 포토 레지스트 종류 및 두께에 기초하여,이 시간을 변화.
  5. MF311 개발자의 자외선에 노출 된 기판을 개발한다. 스핀 프로세서의 자동화 된 프로세스는 가장 적합하고 반복 가능한 결과를 얻을 수 있지만, 다음과 같이 개발 수동으로 수행 할 수 있습니다.
    1. 현상 제 1 분 동안 UV 노출 기판 잠수함, 탈 이온수 (DI) 물로 린스하여 질소 총으로 건조 하였다. 현상 신속 강도를 상실하기 때문에, 샘플 사이의 현상 제를 교체하거나, 현상 제를 재사용 할 때 대안 적으로 개발 시간을 증가시킨다.
  6. 진한 염산 (HCL)에 ITO 기판을 에칭. 이는 염산의 농도에 따라 50-10 분 사이에 걸린다. 건조 DI 물에 헹구고, 그리고 멀티 미터로 에칭 된 부분의 저항을 테스트한다. 어떤 전도도가 남아있는 경우, 더 긴 시간 동안 에칭.
  7. 에칭이 완료되면, 페이지 삭제아세톤으로 hotoresist. 포토 레지스트의 신속한 제거가 패턴 화 된 ITO 에칭을 통해-에서 잔류 염산을 방지합니다.
  8. 필요한 경우, 장치의 크기에 에칭 된 ITO 유리 기판을 절단.
  9. 최종적으로 이소 프로필 알콜 DI 물, 아세톤, 톨루엔, 메탄올, 및 - 용매의 순서로 초음파 욕에 ITO 기판을 청소한다.

2. OPV 서브 셀 제조

  1. PC (61) BM 솔루션 : P3HT를 준비합니다.
    주 : 가장 일관성있는 결과를 들어, 질소 환경에서 솔루션을 준비합니다. 그것은 주변 조건에서이 절차를 수행 할 수 있습니다.
    1. 찾아 두 깨끗 ~ 4 mL 유리 바이알과 캡의 질량을 기록, 다른 구별하기 위해 영구 마커로 표시합니다.
    2. (P를 질소 또는 아르곤 글로브 박스 내에서, 하나의 바이알에 폴리 (3- 헥 실티 오펜 -2,5- 디일) (P3HT) 약 10 ㎎을 전송 및 페닐 C 61 - 뷰티 르산 메틸 에스터의 약 10 mg의다른 C (61) BM).
    3. P3HT와 PC (61) BM의 질량을 찾아 다시 약병 체중.
    4. 솔루션 결정 과정의 나머지 부분에 대한 글러브 박스에 P3HT와 PC (61) BM과 유리 병을 전송합니다.
    5. 각각의 유리 병에 자기 교반 막대를 추가하고 45 ㎎ / ㎖ 솔루션을 개발하기 위해 각 충분한 클로로 벤젠을 추가 할 수 있습니다.
    6. 약 2 시간 동안 또는 용질이 완전히 용해 될 때까지 55 ° C에서 자기 교반 핫 플레이트에 솔루션을 놓습니다.
    7. BM 솔루션을 함께 P3HT와 PC (61)의 동일한 볼륨을 혼합하고, 사용하기 전에 다른 시간의 혼합 용액을 교반을 할 수 있습니다.
  2. PC (71) BM 솔루션 : PTB7을 준비합니다.
    1. 반복과 2.1.4 2.1.1 단계 poly({4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b′]dithiophene-2,6-diyl}{3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl}) 대신 P3HT와 PC의 (PTB7) 및 페닐 7,1 - 부티르산 메틸 에스테르 (PC 71 BM)(61) BM.
    2. 클로로 벤젠의 볼륨 1,8- diiodooctane (DIO)에 의해 3 %의 혼합물을 확인합니다. 이 혼합 DIO-CB이라고합니다.
    3. 40 ㎎ / ㎖ 솔루션을 가지고있는 PC (71) BM 유리 병에 12 ㎎ / ㎖ 용액을 충분히 DIO-CB를 가지고 PTB7 유리 병에 충분한 DIO-CB를 추가하고 각 유리 병에 자기 교반 막대를 추가하고.
    4. 이러한 솔루션은 이틀 동안 70 ° C에서 핫 플레이트상에서 교반하자.
    5. 1.5 PC (71) (1)의 BM에 PTB7의 중량비 솔루션을 섞는다.
    6. 사용하는 70 ° C에서 다른 시간 동안 혼합 용액을 교반 전에 보자.
  3. 필터 (3,4- 에틸렌 디옥 시티 오펜) : 폴리 (스티렌 설 폰산) (PEDOT : PSS) 0.45 ㎛의 세공 크기의 나일론 필터를 통해. 이 절차는 P VP AI4083을 사용합니다.
  4. 스핀 코트 활성층.
    1. 청소 ITO 기판을 놓고, 5 분 동안 UV 오존 청소기로, 최대 ITO는 쪽.
    2. 스핀 코트 필터링 된 PEDOT의 120 μL : PSS를 처리 UV 오존에, ITO- 유리 기판 패턴1 분 동안 3,000 rpm에서의. 이것은 30 nm 두께의 층을 수득한다.
    3. 180의 C에서 5 분 동안 PSS 코팅 된 ITO 기판 : PEDOT 어닐링.
    4. 스핀 코트 혼합 P3HT의 70 μL : PC 61 BM 솔루션 PEDOT에 : PSS 코팅 된 ITO가 1 분 동안 약 1,000 rpm으로 기판들. 200 nm 두께의 활성층을 증착하는데 필요에 따라 속도를 변화한다.
    5. P3HT 어닐링 : PC 61 BM 코팅 기판을 170 ° C에서 5 분 동안. 결과는 최적의 열처리 온도에 따라 다를 수 있습니다.
    6. 스핀 코트 혼합 PTB7의 70 μL : PC 71 BM 솔루션 PEDOT에 : PSS 코팅 된 ITO가 1 분 동안 약 700 rpm으로 기판들. 100 nm 두께의 활성층을 증착하는데 필요에 따라 속도를 변화한다.
    7. PTB7를로드 PC 고진공 71 BM 코팅 기판 (<2 × 10 -6 토르) 챔버의 잔류 DIO를 제거 할 수 있습니다. 전형적으로, 챔버의 O / N에서의 샘플을 떠난다.

3. 직렬 장치를 제작

  1. 라미네이트 CNT 전극.
    1. 직렬 장치를 만들기 위해 반 PTB7 및 P3HT 기판을 잘라. 전문 ITO 패턴이 단계를 필요로하지 않을 것이다. ITO 패턴은 적어도 두 개의 평행 한 ITO 멀리 다른 하나 mm로 한 에지로부터 연장되는 전극들이 있어야한다.
    2. 먼저 유리의 가장자리로부터 중합체 및 PEDOT을 얻어 닦아 PTB7과 P3HT 코팅 기판을 준비하고,도 1의 첫 번째 패널에서와 같이 공통 전극으로 사용되는 ITO 스트립을 노출.
    3. PTB7 및 P3HT 전극 위에 CNT 공통 전극 적층. 장치에 여과지의 CNT 측 배치 부드럽게 가압하고 멀리 여과지를 박리하여 SWCNT 필름을 적용한다. 이는도 1의 제 2 패널에 도시되어있다.
    4. 메 톡시 - 노나 플루오로 부탄을 적용하여 표면에 CNT 전극을 치밀화 (C 4 F 9 OCH 3) (HFE)와 작은 아모로 CNT를 코팅하여액체의 NT 다음은 오프 건조시키는.
    5. .도 1의 세 번째 패널에 도시 된 바와 같이 게이트 전극을 가질 것이다 ITO의 위쪽 및 유리 중합체 및 CNT를 닦아 면도날 게이트 누설을 방지하기 위해 유리로부터 모든 중합체를 제거한다.
    6. PTB7 P3HT 및 코팅 기판의 세정 영역에 CNT 게이트 전극을 적층 체. 면도날과 MWCNT 숲의 가장자리에서 당겨 MWCNT 적층 시트가 일부 모세관 사이에 자유롭게 서 보자. 장치에 CNT를 적층 자립 시트를 통해 장치를 전달합니다. 공통 전극 상에 배치로서 게이트 전극 층의 2-3 배 번호를 가져야한다.
    7. HFE 가진 게이트 전극을 치밀화.
  2. 이온 성 액체의 작은 방울 (≈10 μL)을 놓고, N은, N -Diethyl- N은 N을 1- 메틸 - (2- 메 톡시 에틸) 하나의 CNT 전극 양쪽의 위에 암모늄 테트라 플루오로 보레이트, DEME BF-4,기판.
  3. 조심스럽게 각-다른 상단에 공통의 게이트 전극과 이온 성 액체와 기판 위에 이온 성 액체없이 기판을 배치합니다. 이는도 1의 마지막 패널에 도시되어있다.
  4. 활성 영역 위에 전극 크기보다 작은 구멍 크기를 갖는 포토 마스크를 배치. 장소에 포토 마스크를 개최뿐만 아니라 테스트 기간 동안 함께 장치를 보유하는 작은 클립을 사용합니다.

4. 장치를 측정

  1. 측정 글러브 박스에 장치를 전송합니다.
  2. 전기의 연결을 확인합니다.
    1. 공통 전극과 접지와 같은 공통의 게이트 전극 사이의 게이트 전원을 연결한다.
    2. 양극 또는 두 양극 중 하나를 선택할 수 있도록하는 스위치에 연결되어 전선에 두 개의 ITO 양극을 연결합니다.
    3. 소스 측정 유닛의 입력 스위치의 출력을 연결한다.
    4. 소스 MEAS의 접지를 연결합니다공통 전극에 URE 장치.
  3. V 게이트 오름차순위한 다음 단계를 반복하여 디바이스의 IV 특성을 측정한다.
    1. 0.25 V. 단위로 V 게이트에 V 게이트에서 = 2 V를 = 0 V를 시작, 다음 값에 V 게이트를 설정
    2. 5 분을 기다리거나 게이트 전류가 안정 될 때까지. 이상적으로, 게이트 전류는 수십 나노 암페어 주위 안정화한다.
    3. 하위 세포 모두에 스위치를 설정합니다.
    4. 램프 셔터를 엽니 다.
    5. 약 100 단위 이상에서 1 볼트 -1 볼트의 소스 측정 유닛에 전압 스윕을 실행합니다.
    6. -1 볼트에 1 볼트의 전압 스윕을 실행합니다.
    7. 램프 셔터를 닫습니다.
    8. 다시 전압 스윕을 실행합니다.
    9. 전면 부 셀에 스위치를 설정합니다.
    10. 반복 4.3.8에 4.3.4 단계를 반복합니다.
    11. 다시 서브 셀에 스위치를 설정합니다.
    12. 반복 4.3.8에 4.3.4 단계를 반복합니다.
  4. 장치 매개 변수를 계산합니다.
    1. 서브 셀 양단의 전압이 0 일 때 V. 장치에 의해 생성 된 전류를 찾음으로써, 각 V 게이트에서 각 서브 셀의 단락 전류 (J SC)를 찾기
    2. 하부 - 셀을 통해 전류가 0 인 경우 A. 장치에 의해 발생하는 전압을 구함으로써 각 V 게이트에서 각 서브 셀의 개방 회로 전압 (V의 OC)를 찾기
    3. 각각의 전류 값과 각각의 전압 값을 승산하고, 최대 (가장 네거티브 한) 값을 선택함으로써, 태양 전지로부터 최대 전력 출력을 찾는다. 이것은 하나의 사진에서 생성 된 현재와 같은 음의 전류를 측정하는 것으로 가정합니다.
    4. 입력 광 전력에 의해 최대 전력을 분할하여 전력 변환 효율 (η)을 찾는다.
    5. J의 SC와 V의 OC의 곱으로 최대 전력을 나눔으로써 충전 인자 (FF)를 찾는다.

결과

이러한 장치는 빛의 큰 스펙트럼 범위를 흡수하여 중합체, 상당히 상이한 밴드 갭의 특히 중합체를, 상이한 형성된 탠덤 장치는 실용적 관심사이다. 이 디바이스 구조에서, PTB7 서브 셀은 다시 셀이고 P3HT는 전면 하부 - 셀이다. P3HT 서브 셀 PTB7 서브 셀에 의해 흡수 된 긴 파장 광에 대해 대체로 투명한로서 이는 빛의 큰 양을 흡수하기위한 것이다. 탠덤, 전면 또는 각각 다시 셀을 참조 할 때 선명도...

토론

병렬 직렬 태양 전지를 설계 할 때의 결과는 몇 가지 고려를 강조. 서브 셀 중 하나가 저조한 경우 특히, 탠덤 성능에 부정적인 영향. 결과는 두 가지 주요 효과가 있음을 보여준다. 하나의 서브 셀이 단락 된 경우, 예를 들어, 저항 행동을 보여, FF T는 나쁜 하위 셀의 FF보다 높을 수 없습니다. J T의 SC와 V T의 OC는 유사하게 영향을받습니다. V 게이?...

공개

The authors have nothing to disclose.

감사의 말

Support for this work was provided by DOE STTR grant DE-SC0003664 on Parallel Tandem Organic Solar Cells with Carbon Nanotube Sheet Interlayers and Welch Foundation grant AT-1617. The authors thank J. Bykova for providing CNT forests and A. R. Howard, K. Meilczarek, and J. Velten for technical assistance and useful discussions.

자료

NameCompanyCatalog NumberComments
Poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly-(styrenesulfonate)HeraeusClevios PVP AI 4083
poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl) Rieke Metals  Inc.P3HT:  P200
phenyl-C61-butyric  acid methyl  ester1- MaterialPC61BM
Poly({4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b′]dithiophene-2,6-diyl}{3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl}) 1- MaterialPTB7
phenyl-C61-butyric acid methyl  esterSolennePC71BM
1,8-DiiodooctaneSigma Aldrich250295
ChlorobenzeneSigma Aldrich284513
Indium Tin Oxide Coated Glass 15 Ohm/SQLumtec
S1813UTD Cleanroom
MF311UTD Cleanroom
HClUTD Cleanroom
AcetoneFisher ScientificA18-20
TolueneFisher ScientificT323-20
MethanolBDHBDH1135-19L
IsopropanolFisher ScientificA416-20
CEE SpincoaterBrewer Scientifichttp://www.utdallas.edu/research/cleanroom/tools/CEESpinCoater.htm
Contact PrinterQuintelQ4000-6http://www.utdallas.edu/research/cleanroom/QuintelPrinter.htm
CPK Spin Processorhttp://www.utdallas.edu/research/cleanroom/tools/CPKsolvent.htm
Spin CoaterLaurellWS-400-6NPP/LITE
[header]
Glove BoxM-BraunLab Master 130
Solar SimulatorThermo Oriel/Newport
Keithley 2400 SMUKeithley/Techtronix2400
Keithley 7002 MultiplexerKeithley/Techtronix7002
Ultrasonic CleanerKendalHB-S-49HDT
MicropipetteEppendorf200 µl

참고문헌

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