Caracterización espectral y magneto-óptica resuelta en ángulo de nanoestructuras fotónicas

Resumen

La estructura de la banda fotónica permite comprender cómo se propagan los modos electromagnéticos confinados dentro de un cristal fotónico. En los cristales fotónicos que incorporan elementos magnéticos, estos modos ópticos confinados y resonantes van acompañados de una actividad magneto-óptica mejorada y modificada. Describimos un procedimiento de medición para extraer la estructura de la banda magneto-óptica mediante la microscopía espacial Fourier.

Resumen

Los cristales fotónicos son nanoestructuras periódicas que pueden soportar una variedad de modos electromagnéticos confinados. Estos modos confinados suelen ir acompañados de una mejora local de la intensidad del campo eléctrico que fortalece las interacciones entre la luz y la materia, lo que permite aplicaciones como la dispersión de Raman (SERS) mejorada en superficie y la sensibilidad mejorada de plasmón superficial. En presencia de materiales magneto-ópticamente activos, la mejora del campo local da lugar a una actividad magneto-óptica anómala. Típicamente, los modos confinados de un cristal fotónico dado dependen fuertemente de la longitud de onda y el ángulo de incidencia de la radiación electromagnética incidente. Por lo tanto, se necesitan mediciones espectrales y resueltas angularmente para identificarlas plenamente, así como para establecer su relación con la actividad magneto-óptica del cristal. En este artículo, describimos cómo utilizar un microscopio de plano de Fourier (plano focal posterior) para caracterizar muestras magnetoópticamente activas. Como sistema de modelos, aquí utilizamos una rejilla plasmónica construida a partir de magneto-ópticamente activo Au/Co/Au multicapa. En los experimentos, aplicamos un campo magnético en la rejilla in situ y medimos su respuesta espacial recíproca, obteniendo la respuesta magneto-óptica de la rejilla en un rango de longitudes de onda y ángulos de incidencia. Esta información nos permite construir un mapa completo de la estructura plasmónica de la banda de la rejilla y el ángulo y la longitud de onda dependiente actividad magneto-óptica. Estas dos imágenes nos permiten precisar el efecto que las resonancias plasmal tienen en la respuesta magneto-óptica de la rejilla. La magnitud relativamente pequeña de los efectos magneto-ópticos requiere un tratamiento cuidadoso de las señales ópticas adquiridas. Con este fin, se establece un protocolo de procesamiento de imágenes para obtener una respuesta magneto-óptica a partir de los datos sin procesar adquiridos.

Introducción

Los modos electromagnéticos confinados en cristales fotónicos pueden surgir de una variedad de orígenes diferentes, tales como resonancias plasmón alrededor de interfaces metálicas/dieléctricas o resonancias Mie en nanoestructuras dieléctricas de alto índice de refracción^1,2,3, y pueden ser diseñados para aparecer en frecuencias definidas específicamente^4,5. Su presencia da lugar a muchos fenómenos fascinantes como las brechas de banda fotónica^6,7,8, fuerte localización de fotones⁹, luz lenta¹⁰ y conos Dirac^11. La microscopía de plano y la espectroscopia de Fourier son herramientas básicas para la caracterización de nanoestructuras fotónicas, ya que permiten capturar muchas propiedades esenciales de los modos confinados que se producen en ellas. En la microscopía espacial Fourier, a diferencia de las imágenes planas reales convencionales, la información se presenta como la función de las coordenadas angulares^12,13. Alternativamente se conoce como imagen del plano focal posterior (BFP), ya que la descomposición angular de la luz que emana de la muestra se registra desde el plano focal posterior del objetivo del microscopio. El espectro angular, es decir, el patrón de emisión de campo lejano de la muestra está relacionado con el impulso de la luz que emana de ella (ak). En particular, representa su distribución de impulso en plano (k_x,k_y)¹⁴.

En muestras magnetoópticamente activas, se ha demostrado que la presencia de excitaciones fotónicas confinadas da como resultado una mejora considerable de la respuesta magneto-óptica^{15,16,17,18,19}. Los efectos magnetoópticos dependen de la geometría mutua del campo magnético y de la radiación electromagnética incidente. Las geometrías magneto-ópticas más comúnmente encontradas para la luz polarizada linealmente y su nomenclatura se representan en la Figura 1. Aquí, demostramos una configuración que se puede utilizar para explorar dos efectos magneto-ópticos que se observan en la reflexión: efectos de Kerr magnetoópticos transversales y longitudinales, abreviados, respectivamente, como TMOKE y LMOKE. TMOKE es un efecto de intensidad, donde las reflectividades de los estados de magnetización opuestos son diferentes, mientras que LMOKE se manifiesta como una rotación del eje de polarización de luz reflejada. Los efectos se distinguen por la orientación de la magnetización con respecto a la incidencia de luz, donde para LMOKE, la magnetización se orienta paralela al componente plano del vector de onda de la luz mientras que para TMOKE es transversal a ella. Para la luz normalmente incidente, ambos componentes en el plano del impulso de la luz son nulos (k_x x k_y 0) y, en consecuencia, ambos efectos son cero. Las configuraciones en las que ambos efectos están presentes se pueden concebir fácilmente. Sin embargo, para simplificar el análisis de datos, en esta demostración nos limitamos a situaciones en las que sólo uno de los efectos está presente, a saber, TMOKE.

Se pueden utilizar varias configuraciones ópticas para medir la distribución angular de la luz emitida por los cristales magnetofotónicos. Por ejemplo, en Kalish et al.²⁰ y Borovkova et al.²¹, tal configuración se utilizó con éxito en la geometría de transmisión para revelar la influencia del plasmón en los fenómenos magneto-ópticos. A modo de ilustración, en Kurvits et al.²², se presentan algunas configuraciones posibles para un microscopio que utiliza una lente objetivo corregida infinitamente. En nuestra configuración, representada en la Figura 2A,utilizamos una lente corregida infinita donde la luz procedente de un punto dado de la muestra es dirigida por la lente objetivo en haces colineales. En la Figura 2A, las vigas que emergen de la parte superior (líneas discontinuas) y la parte inferior (líneas sólidas) de la muestra se representan esquemáticamente. A continuación, se utiliza una lente de recogida para reenfocar estos haces para formar una imagen en el plano de imagen (IP). Una segunda lente, también conocida como lente Bertrand, se coloca después del plano de imagen para separar la luz entrante en su plano focal en componentes angulares, representados en la Figura 2A en rojo, azul y negro. Desde este plano focal posterior, la distribución angular de la luz emitida por la muestra se puede medir con una cámara. Efectivamente, la lente Bertrand realiza una transformación de Fourier en el haz de luz que llega a él. La distribución de intensidad espacial en el BFP corresponde a la distribución angular de la radiación incidente. Se puede establecer un mapa completo de reflectancia espacial recíproca de la muestra iluminando la muestra con el mismo objetivo que se utiliza para recoger la respuesta de la muestra. Las vigas de entrada y salida se separan mediante un divisor de vigas. La configuración completa se representa en la figura 3A. Para obtener un espectro, se necesita una fuente de luz ajustable o un monocromático. La medición se puede repetir a través de diferentes longitudes de onda, teniendo en cuenta que debido al espectro de fuentes de luz estándar, los resultados deben normalizarse a la reflectividad de una muestra de control. Para este propósito, se puede utilizar un espejo o una parte de la muestra que se ha dejado sin patrones a propósito para permitir una alta reflectividad. Para ayudar en el posicionamiento, mostramos cómo integrar la configuración con un sistema óptico adicional que permite la creación de imágenes en el espacio real de la muestra, que se muestra en la Figura 2B.

Procedemos ahora a establecer un método para medir el espectro magneto-óptico resuelto angular de un cristal fotónico, utilizando como muestra representativa, una rejilla de DVD cubierta con una película Au/Co/Au donde la presencia de cobalto ferromagnético da lugar a una considerable actividad magneto-óptica²³. La ondulación periódica de la rejilla de DVD permite resonancias de polaritón plasmónico de superficie (SPP) en combinaciones de longitud de onda y ángulo distintas que son dadas por

donde n es el índice de refracción del entorno circundante, k₀ el vector de onda de la luz en el espacio libre,₀ el ángulo de incidencia, d la periodicidad de la rejilla y m es un entero que denota el orden del SPP. El vector de onda SPP se da por dondelos valores_{de 1} y₂ son las permitistividades de la capa metálica y el entorno dieléctrico circundante. Debido al grosor de la película multicapa de oro/cobalto, podemos suponer que los SPP sólo se excitan en cima de la película multicapa.

Protocolo

1. Montaje de la configuración

1. Óptica
   NOTA: Construya la configuración como se muestra en la Figura 3A en una tabla óptica con suficiente aislamiento de vibración. Para evitar aberraciones esféricas y de otro tipo, centrar todos los componentes ópticos (lentes, agujeros, etc.) con respecto al haz. La disposición óptica se muestra en la Figura 2 con las distancias entre los componentes indicadas.
   1. Guiar la luz desde la fuente de luz blanca a un monocromático para obtener un haz de luz monocromático. Consulte la Tabla de materiales para obtener más información sobre la configuración utilizada en este trabajo. Ajuste el monocromador a una longitud de onda que tenga una buena intensidad y visibilidad, por ejemplo, 550 nm. Una longitud de onda de la parte visible del espectro facilita la colocación de los elementos ópticos.
   2. Usando una lente de acoplamiento, acopla la luz a una fibra y colima con un objetivo en la terminación de la fibra. Dependiendo de la fuente de luz utilizada, este paso puede omitirse.
   3. Coloque un polarizador a 250 mm de la lente de colimación para polarizar linealmente el haz y colocar un divisor de haz a 100 mm del polarizador para guiar la luz a la lente objetivo del microscopio.
      NOTA: Debido a la viga colimada, las posiciones indicadas de los componentes antes mencionados no afectan a la óptica de la configuración de medición y se dan solo para orientación.
   4. Coloque la muestra en el soporte de muestra equipado con una etapa de traslación x-y-z y una etapa de rotación que permita una rotación de muestra de 360 grados alrededor del eje z, es decir, el eje de luz que afecta a la muestra.
   5. Monte la lente objetivo en una etapa de traducción que permita el movimiento en tres direcciones. El más crucial de ellos es el eje z que se necesita para centrarse en la muestra.
      NOTA: El equipo necesario para la traducción de muestras depende de las muestras utilizadas. Las muestras grandes y homogéneas se pueden colocar manualmente, mientras que las muestras con un área útil pequeña requerirán un posicionamiento más cuidadoso, especialmente cuando se utiliza un agujero para limitar el área de la imagen (paso 1.1.7.). La óptica del haz que emerge de la muestra se representa esquemáticamente en la Figura 2. La lente objetivo corregida al infinito dirige los frentes de onda que emergen de cada punto de la muestra en haces colineales.
   6. Coloque una lente colectora con f a 200 mm (lente de tubo), 330 mm desde el objetivo para volver a enfocar los haces para formar una imagen en el plano de la imagen. Debido a la propagación colineal de la luz que emana de la muestra, la lente del colector se puede colocar a cualquier distancia de la lente objetivo.
      NOTA: Como antes, la luz que emerge de la lente objetivo se colima. Sin embargo, la lente del tubo debe colocarse después del divisor de haz.
   7. Coloque un agujero en el plano de imagen a 200 mm de la lente del colector para limitar la región de imagen al área con patrón. Coloque el agujero en el centro de la viga. Si utiliza un agujero, utilice la imagen de espacio real de la muestra para colocarla. Para las muestras donde el área estampada es más grande que el área iluminada por el haz de luz, esto no es necesario.
   8. Coloque una segunda lente con f a 75 mm (lente Bertrand), 120 mm después del plano de imagen para crear una transformación de Fourier de los componentes angulares de la imagen. La transformación se crea en el foco de la segunda lente y se crea una imagen con una cámara científica sCMOS que se coloca a 75 mm de la lente Bertrand.
   9. Sólo para mediciones LMOKE, inserte un polarizador adicional con un ángulo con respecto al primer polarizador entre el divisor de haz y la lente del colector.
2. Imán
   1. Conecte el imán a una fuente de alimentación y móntelo para que el campo magnético se pueda aplicar en la muestra. Elija si el campo magnético se aplica en la dirección longitudinal, transversal o polar(Figura 1).
3. Preparación de muestras
   1. Desmontar mecánicamente un disco DVD comercial; posteriormente, la superficie de rejilla expuesta se puede identificar fácilmente debido a sus diferentes propiedades activas. Utilice una cinta adhesiva para pelar los recubrimientos anteriores. Limpiar la superficie, remojarla en etanol durante 10 min. La rejilla ya está lista para recibir un recubrimiento magneto-plasmónico.
      NOTA: Diferentes discos ópticos comerciales como Blu-ray y CDs, pueden necesitar un protocolo de preparación diferente.
   2. Deposite la película metálica en la rejilla expuesta por evaporación de haz de electrones. Para garantizar una rugosidad baja, utilice tasas de evaporación inferiores a 5 o/s.
   3. A partir de una capa adhesiva Cr de 4 nm, deposite capas alternas de oro y cobalto, terminando con una capa de tapado de oro para garantizar la protección contra la oxidación.
      NOTA: Utilizamos el siguiente número de capas y espesores: Cr (4 nm)/Au (16 nm)/[Co (14 nm)/Au (16 nm)] a 4/Co (14 nm)/Au (7 nm).
   4. Realizar microscopía óptica o electrónica(Figura 4A)para verificar las condiciones de la superficie de la muestra, en caso de homogeneidad y defectos bajos proceder con la medición.

2. Procedimiento de medición

1. Posicionamiento de la muestra
   NOTA: Como muestra ilustrativa, mediremos una rejilla de DVD cubierta con película magnetoplasmónica Au/Co/Au. Debido a la ondulación periódica de la rejilla, los SPP se pueden excitar en ciertos ángulos de incidencia basados en la longitud de onda del frente de onda.
   1. Monte la muestra en el soporte de la muestra con una pequeña gota de pintura plateada. Deje secar la pintura plateada durante 10 min.
   2. Inserte un espejo de volteo después del plano de imagen para habilitar la creación de imágenes de espacio real de la muestra. Inserte una lente L1 con f a 125 mm de modo que el plano de la imagen esté enfocado y coloque L2 con f a 250 mm a una distancia de 135 mm de L1.
   3. Finalmente coloque una cámara de dispositivo acoplado a carga (CCD) de 210 mm desde L2 para capturar una imagen ampliada del plano de imagen. Mueva las lentes L1 y L2 hasta que el agujero colocado en el plano de imagen se enfoque bien en la cámara CCD.
   4. Mueva la lente objetivo hacia la muestra hasta que la muestra esté enfocada en la cámara CCD.
2. Medición de la reflectividad óptica
   1. Usando la imagen de espacio real de la muestra, coloque el punto de luz sobre una parte reflectante (sin patrón) de la muestra. Gire el espejo de volteo para ver el BFP del microscopio.
      NOTA: Aquí, para la rejilla de DVD utilizamos la película metálica continua en el borde del disco DVD.
   2. Seleccione el área del plano focal posterior que corresponde al estado de polarización deseado. La relación entre polarización y posición en el plano focal posterior se muestra en la Figura 3B. Seleccione un área de interés (AOI) como una sección transversal rectangular del plano focal posterior objetivo (rectángulo azul en la Figura 3C)a lo largo del eje que corresponde a la polarización TM.
      NOTA: En el software de instrumentación utilizado en este manuscrito, esto se logra seleccionando la AOI utilizando los selectores de cursor. A continuación, el software promedia las intensidades a lo largo de la dimensión corta del rectángulo y trata el espectro resultante como una matriz 1D de datos donde cada punto de datos corresponde a un ángulo de emisión diferente de la muestra. En las rejillas plasmónicas, sólo la luz polarizada TM, es decir, la radiación EM con campo eléctrico perpendicular a las ranuras de rejilla, puede excitar las resonancias plasmal. Por lo tanto, dependiendo de la orientación de la rejilla, es necesario seleccionar el estado de polarización correcto eligiendo un segmento vertical u horizontal del BFP.
   3. Mida el espectro de la fuente de luz haciendo clic en Medir espectro de normalización, que se utilizará más adelante para normalizar los datos de reflectividad medidos. A medida que cada longitud de onda produce un conjunto 1D de puntos de datos, el espectro completo de la fuente de luz se guarda como un tensor 2D donde cada punto de datos representa una combinación de longitud de onda y ángulo.
   4. Usando de nuevo la imagen del espacio real de la muestra, coloque la fuente de luz sobre el cristal fotónico de interés. Al volver a BFP, asegúrese de que los modos de plasmón sean visibles como líneas oscuras que cruzan el plano focal posterior. Las líneas se mueven a medida que se modifica la longitud de onda de la luz incidente.
   5. Usando la misma AOI y los mismos ajustes de medición(es decir, tiempos de exposición, número de promedios), mida el espectro de reflexión del cristal fotónico haciendo clic en Medir espectro de reflexión .
   6. Para tener en cuenta la variación espectral en la intensidad de la fuente de luz, normalice el espectro obtenido por el espectro de la fuente de luz. Esto producirá una matriz 2D de números de 0 a 1 donde 1 corresponde a condiciones totalmente reflectantes y 0 a condiciones totalmente absorbentes.
3. Medición magneto-óptica
   1. Iniciar la medición magneto-óptica midiendo un bucle de histéresis utilizando un ángulo y una longitud de onda que se sabe que corresponden a una buena respuesta magneto-óptica, por lo general estas condiciones se pueden encontrar cerca de las excitaciones SPP. Para ello, elija un pequeño AOI cerca de las excitaciones SPP y mida un solo bucle.
      NOTA: El análisis de datos necesario para cuantificar la actividad magneto-óptica depende del tipo de magnetismo que exhibe la muestra. Aquí, asumimos una respuesta ferromagnética y tratamos los resultados en consecuencia. La respuesta dia magnética o paramagnética es esencialmente lineal al campo magnético aplicado y se puede cuantificar como cambio en las propiedades ópticas por unidad de campo magnético aplicada. Los materiales ferromagnéticos presentan una permisitividad no lineal que requiere una consideración adicional al definir la respuesta magneto-óptica (véase la figura 3D). El TMOKE se define como un cambio en la intensidad reflejada como la función del campo magnético aplicado, es decir, donde I(M) es la intensidad reflejada por la muestra en el estado de magnetización M.
   2. Usando el bucle de histéresis medido en 2.3.1., elija el rango de campos magnéticos para bucle. Para muestras ferromagnéticas, recorro los campos de un estado completamente saturado a un estado excesivamente saturado, extendiendo el rango cómodamente sobre el campo de saturación. Más tarde, utilice los puntos medidos en estado saturado para analizar y eliminar cualquier contribución dia o paramagnética que pueda ser verificada por su contribución lineal.
   3. Por último, mida la intensidad reflejada por la muestra en cada punto de campo magnético definido, repitiendo en varios bucles si lo desea. Cada longitud de onda y punto de magnetización producen una sola matriz 1D de datos numéricos (es decir, intensidad de luz medida) donde cada punto de la matriz corresponde a un ángulo determinado.

3. Análisis de datos

1. Usando el bucle de histéresis de la muestra medida en el paso 2.3.1, asigne cada fotograma medido en el paso 2.3.3. a cualquiera de los estados saturados o al estado intermedio(Figura 3C).
2. Deseche los fotogramas intermedios y calcule la actividad magneto-óptica a partir de las intensidades medidas, donde las operaciones se llevan a cabo por separado para cada punto de datos angular y de longitud de onda.
   NOTA: Como TMOKE se expresa como un cambio de intensidad relativo, los resultados no tienen que normalizarse en el espectro de la lámpara.
3. Si la muestra presenta una gran actividad paramagnética (o más raramente diamagnética) que necesita restarse para una comparación fiable entre los estados magnéticos saturados, reste la contribución lineal derivada de la actividad para- o diamagnética línea (de nuevo, pixelwise por separado para cada ángulo y punto de longitud de onda) en los puntos medidos en la saturación y eliminar la contribución lineal.

Resultados

La Figura 4A muestra un microscopio electrónico de barrido (SEM) micrográfico de una rejilla de DVD comercial cubierta con Au/Co/Au multicapa que se utilizó una muestra de demostración en nuestros experimentos. Sus espectros ópticos y magneto-ópticos se muestran en la Figura 4B,C respectivamente. Los detalles sobre la fabricación de muestras se presentan en otros lugares^23. Las líneas negras de

Discusión

Hemos introducido una configuración de medición y un protocolo para obtener espectros magnetoópticos resueltos angularmente de cristales ópticos. En particular, se ha establecido el caso de los materiales ferromagnéticos, que requiere un análisis de datos adicional para tener en cuenta la permeabilidad no lineal del material. La espectroscopia magneto-óptica resuelta angular presenta una ventaja adicional sobre los métodos resueltos no angulares de que los modos confinados pueden identificarse más fácilmente a ...

Materiales

Name	Company	Catalog Number	Comments
Beam splitter	Thorlabs	BSW27
Bertrand lens	Thorlabs	LA1608	f = 75 mm
CCD Camera	Thorlabs	1500M-GE-TE	Camera for real space imaging
Collecting lens	Thorlabs	ITL200	f = 200 mm
Collimating lens	Zeiss	420640-9800	Magnification 10x NA 0.3
Flip mirror	Thorlabs	CCM1-P01/M
Flip mirror mount	Thorlabs	FM90/M
L1-lens	Thorlabs	LA1986	f = 125 mm
L2-lens	Thorlabs	LA1461	f = 250 mm
Objective lens	Nikon	MUE10500	Magnification 50x NA 0.8
Pinhole	Thorlabs	ID8/M
Polarizer	Thorlabs	GTH10M	For LMOKE measurements, two polarizers are needed
sCMOS camera	Andor	ZYLA-4.2P-USB3