JoVE Logo
Authors
Contact Us

Sign In

A subscription to JoVE is required to view this content. Sign in or start your free trial.

In This Article

  • Summary
  • Abstract
  • Introduction
  • Protocol
  • النتائج
  • Discussion
  • Disclosures
  • Acknowledgements
  • Materials
  • References
  • Reprints and Permissions

Summary

نقدم هنا، بروتوكولا للتحقيق في بنية وديناميات مياه السطح البيني على النطاق الذري، من حيث تصوير القرار سوبموليكولار والتلاعب الجزيئية، والتحليل الطيفي الذبذبات واحد-بوند.

Abstract

الواجهات المائية/الصلبة في كل مكان، وتلعب دوراً أساسيا في العديد من العمليات البيئية والبيولوجية الفيزيائية والتكنولوجية. حل الهيكل الداخلي وسبر ديناميات الهيدروجين-بوند (ح-بوند) من جزيئات المياه تمتز على السطوح الصلبة هي القضايا الأساسية لعلوم المياه، الذي ما زال يشكل تحديا كبيرا بسبب كتلة خفيفة وصغيرة الحجم للهيدروجين. المسح النفقي مجهرية (STM) أداة واعدة لمهاجمة هذه المشاكل، بفضل قدراته الفرعية انغستروم القرار المكانية وحساسية الذبذبات واحد-السندات والتلاعب الذرية/الجزيئية. يتكون نظام التجريبية المصممة من تلميح Cl منتهية وعينه ملفقة بالجرعات المياه الجزيئات في الموقع إلى الاتحاد الأفريقي (111)-أيدت السطوح NaCl(001). أفلام كلوريد الصوديوم العازلة إلكترونيا فصل الماء من الركازات المعدنية، حيث يتم الاحتفاظ بالمدارات الحدود الجوهرية لجزيئات الماء. Cl--التلميح يسهل التلاعب بجزيئات الماء واحد، فضلا عن النابضة المدارات المياه بقرب مستوى فيرمي (هو) عبر اقتران تلميح بالمياه. وتلخص هذه الورقة أساليب مفصلة لتصوير القرار سوبموليكولار والتلاعب الجزيئية/الذري الطيفي الذبذبات واحد-بوند مياه السطح البيني. هذه الدراسات تفتح طريقا جديداً للتحقيق في نظم ح المستعبدين في المقياس الذري.

Introduction

تفاعل الماء مع أسطح المواد الصلبة وتشارك في عمليات رد فعل السطح المختلفة، مثل الحفز غير المتجانس، فوتوكونفيرسيون، كهربية، والتآكل وتزييت et al. 1 , 2 , 3 بشكل عام، للتحقيق في مياه السطح البيني، الطيفية وحيود تقنيات تستخدم عادة، مثل الأشعة تحت الحمراء ورامان الطيفي، مجموع التردد جيل (سفج)، حيود الأشعة السينية (XRD)، الرنين المغناطيسي النووي (الرنين المغناطيسي النووي)، نيوترون نثر4،،من56،،من78. بيد أن هذه الطرق تعاني من الحد من القرار المكانية والطيفية توسيع، والمتوسط آثار.

تحقيق الاستقرار والانتساب هي تقنية واعدة للتغلب على هذه القيود، الذي يجمع بين القرار المكانية sub-انغستروم، التلاعب الذري، وحساسية الذبذبات واحد-بوند9،10،،من1112 , 13 , 14-منذ بداية هذا القرن، تحقيق الاستقرار والانتساب على نطاق واسع وطبق للتحقيق في الهيكل والقوى المحركة للماء على السطوح الصلبة3،،من1516،17، 18،،من1920. بالإضافة إلى ذلك، يمكن الحصول على طيف الذبذبات استناداً إلى تحقيق الاستقرار والانتساب من الموصلية نفق التفاضلية المشتقة الثانية (د2أنا/العنف المنزلي2)، والمعروف أيضا بمرونة إلكترون نفق التحليل الطيفي (أحب). بيد أن حل الهيكل الداخلي، أي ح-بوند اتجاهية، والحصول على التحليل الطيفي الذبذبات موثوق بها من المياه لا تزال صعبة. وتكمن الصعوبة الرئيسية في هذا الماء هو جزيء شل وثيقة المدارات الحدود التي بعيدة من هو، وهكذا يمكن يكاد نفق الإلكترونات من طرف تحقيق الاستقرار والانتساب إلى الولايات الرنين الجزيئي للماء، مما يؤدي إلى ضعف نسبة إشارة إلى الضجيج التصوير الجزيئي وطيف الذبذبات.

المياه تمتز على أفلام NaCl(001) المدعومة من الاتحاد الأفريقي يوفر نظام مثالي لذرية على نطاق التحقيق بتحقيق الاستقرار والانتساب مع إنهاء Cl تلميح (الشكل 1)، التي يتم إجراؤها في 5 ك في البيئة (اوهف) أولتراهيغ الفراغ مع ضغط قاعدة أفضل من 8 × 10-11 [مبر]. من ناحية، أفلام كلوريد الصوديوم العازلة فصل جزيئات الماء إلكترونيا من الركازة الاتحاد الأفريقي حتى يتم الاحتفاظ بالمدارات الحدود الأصلية للمياه وهو عمر الإلكترونات المقيمين في الدولة رنانة الجزيئية لفترات طويلة. من ناحية أخرى، يمكن أن فعالية لحن نصيحة STM المداري الحدود من المياه نحو هو عن طريق اقتران، لا سيما عندما غيض من فونكتيوناليزيد مع ذرة Cl تلميح بالمياه. تمكين الخطوات الرئيسية التصوير المداري عالية الدقة والتحليل الطيفي الذبذبات مونومرات المياه ومجموعات. وبالإضافة إلى ذلك، يمكن التلاعب بها جزيئات الماء بطريقة يمكن التحكم بها جيدا، بسبب التفاعل الالكتروستاتيكي قوية بين Cl-نصيحة مشحونة سلبا والمياه.

وفي هذا التقرير، يرد إجراءات إعداد العينة وتلميح Cl منتهية للتحقيق تحقيق الاستقرار والانتساب بالتفصيل في الباب 1 و 2، على التوالي. في الجزء 3، يصف لنا المداري التصوير تقنية، مصممون بموجبه اتجاهية ح س مونومر الماء وتيترامير. أحب محسن تلميح هو عرض في القسم 4، الذي يتيح الكشف عن وسائط الذبذبات من جزيئات الماء في حد واحد-بوند، وتحديد قوة ح-الترابط مع دقة عالية من التحول الأحمر تمتد الأكسجين-الهيدروجين تردد مياه. في الباب 5، نعرض كيف يمكن بناؤها تيترامير المياه وتحولت بالتلاعب بنصيحة الخاضعة للرقابة. استناداً التصوير المداري، والتحليل الطيفي، وتقنيات التلاعب، يمكن إجراء تجارب استبدال النظائر للتحقيق في طبيعة الكم البروتونات في مياه السطح البيني، مثل نفق الكم والحركة نقطة الصفر.

Protocol

ملاحظة: تجري التجارب على جزيئات المياه تمتز على الفيلم NaCl(001) المدعومة من الاتحاد الأفريقي (الشكل 1) في 5 ك مع أولتراهيغ فراغ (اوهف) STM مبردة مزودة بوحدة تحكم إلكترونية نانونيس.

1-تصنيع العينة التجريبية

  1. تنظيف البلورة الأحادية Au(111)
    1. مضخة خط الغاز إلى الضغط ~ 10-7 [مبر] وثم مسح خط الغاز مع غاز Ar. وضعت خلال دورة مضخة/دافق لثلاث مرات.
      ملاحظة: يأخذ كل دورة مضخة/تدفق حوالي 30 دقيقة.
    2. ملء خط الغاز مع غاز Ar لضغط 2 بار، وبالتالي يمنع الغلاف الجوي أن تتخلل من خلال خط الغاز.
    3. وضع كريستال Au(111) على مرحلة سخان، التي شنت على المناور في قاعة اوهف (قاعدة الضغط من 1.4 × 10-10 [مبر]).
    4. تنظيف الكريستال واحد Au(111) بدورات ع+ أيون اﻷخرق لمدة 15 دقيقة (p(Ar) = [−5 × 10 5, مبر] 1.0 كيلو فولت، 6 µA) والصلب اللاحقة في حوالي 900 K لمدة 5 دقائق.
      ملاحظة: ينبغي أن انخفضت درجة الحرارة انلينغ ببطء، وخلاف ذلك سوف تشكل كثافة عالية من حواف خطوة على سطح الاتحاد الأفريقي. 3-5 اﻷخرق الصلب دورات وعادة ما تستخدم.
    5. نقل العينة Au(111) إلى مرحلة تحقيق الاستقرار والانتساب المسح الضوئي، والتحقق من النظافة مع تحقيق الاستقرار والانتساب (الإطار الداخلي الشكل 1ب).
  2. ترسب من كلوريد الصوديوم في الركيزة Au(111)
    1. ديغا المصدر كلوريد الصوديوم. ببطء الزيادة الحالية المطبقة على الخلية كنودسن حتى درجة حرارة المصدر يصل إلى 670 ك. ديغا المصدر كلوريد الصوديوم عدة مرات حتى يتم ضغط الدائرة أدناه 4 × 10-9 [مبر].
      ملاحظة: زيادة معدل الحالي يعتمد على معدل أووتجاسينج مصدر كلوريد الصوديوم للحفاظ على ضغط الدائرة أدناه 1 × 10-8 [مبر].
    2. وضع العينة Au(111) المناور وضبط الموقف الذي عينة الاتحاد الأفريقي جعل العينة تواجه مصراع الخلية كنودسن.
      ملاحظة: يمكن أن انخفضت درجة حرارة الركازة Au(111) تحت درجة حرارة الغرفة (77-300 ك) بتهدئة الرأس مناور بتدفق مستمر للنتروجين السائل
    3. زيادة الحالي المطبق على الخلية كنودسن حتى يصل إلى درجة حرارة المصدر ك 640، واسمحوا تدفق التبخر استقرار لمدة 5 دقائق قبل فتح المصراع.
    4. فتح المصراع وإيداع كلوريد الصوديوم على عينة Au(111) المعقود في 290 ك ل 2 دقيقة.
    5. نقل العينة كلوريد الصوديوم المدعومة من الاتحاد الأفريقي المسح الضوئي مرحلة تحقيق الاستقرار والانتساب. تحقق من التغطية وحجم الجزر NaCl(001) بلير على الركازة Au(111) مع تحقيق الاستقرار والانتساب (الشكل 1ب).
  3. تنقية المياه تحت الفراغ ب دورات تجميد أذاب مضخة21 لإزالة الشوائب المتبقية.
    1. إعداد ثلاثة مختومة قبالة الزجاج-اوهف محولات. ضع الماء ح2س ويا د2د2O:HOD:H2س خليط النظائر الحلول (2 مل) إلى المحولات الثلاثة كل على حدة، وتحميل المحولات على خط الغاز (الشكل 2).
      ملاحظة: يمكن الحصول على د2O:HOD:H2س مخاليط النظائر المشعة عن طريق خلط عالي النقاوة ح2س ود2س بكميات متساوية تحت التذبذب بالموجات فوق الصوتية لمدة 10 دقائق.
    2. تجميد الماء السائل مع النتروجين السائل. تأكد من أن يتم ضخ خط الغاز إلى الضغط ~ 10-7 [مبر] قبل التجميد.
    3. فتح صمام مختومة الحجاب الحاجز والمضخة خارج الغلاف الجوي لمدة 15 دقيقة. ثم إغلاق صمام مختومة الحجاب الحاجز وذوبان الجليد في الحل.
      ملاحظة: فقاعات الغاز تتطور من الحل عندما كان هو ذوبان الجليد.
      تنبيه: واسمحوا ذوبان المذيب المجمدة بحد ذاته. قد يؤدي ذوبان الجليد الحل مع حمام الماء السفينة الزجاج كسر. لتجميد وإذابة الجليد الحل بسرعة، استبدال محولات الزجاج-اوهف مع محولات معدنية-اوهف، على الرغم من أن الحل في السفينة معدنية غير مرئية.
    4. كرر الخطوات 1.3.2-1.3.3 حتى فقاعات الغاز لم تتطور من الحل كما يذوب الحل. وضعت عن طريق تجميد أذاب مضخة الدورة ثلاث مرات على الأقل.
    5. إغلاق صمام المختومة الخوار وترك خط الغاز في فراغ. ثم فتح صمام مختومة الحجاب الحاجز، والسماح لبخار الماء ملء خط الغاز.
  4. جرعة الماء الجزيئات في عين المكان على سطح العينة
    1. انخفاض درجة حرارة العينة إلى 5 زيادة ك. فتح صمام التسرب ببطء لجعل ضغط الدائرة اوهف تحقيق الاستقرار والانتساب إلى 2 × 10-10 [مبر].
      ملاحظة: تدفق جزيئات المياه إلى قاعة اوهف من خلال أنبوب التجزئة، مما يشير إلى مصراع الدرع. المسافة بين المصراع والعينة (في درعا) حوالي 6 سم. ضغط قاعدة الدائرة الموحدة أفضل من 7 × 10-11 [مبر]. على وشك أن معدل الترسيب دقيقة بلير 0.01-1.
    2. فتح المصراع. جرعة جزيئات الماء على سطح كلوريد الصوديوم المدعومة من الاتحاد الأفريقي لمدة 1 دقيقة. ثم قم بإغلاق المصراع وصمام التسرب.
    3. تحقق من التغطية لجزيئات الماء على سطح NaCl(001) المدعومة من الاتحاد الأفريقي مع تحقيق الاستقرار والانتساب. عزل المياه مونومرات النموذج على سطح العينة (الشكل 1ج).

2-إعداد طرف إنهاء Cl

  1. افتعال تلميح تنغستن اليكتروتشيميكالي محفور (W).
    1. ضع سلك 0.3 مم ث إلى حل النقش "هيدروكسيد الصوديوم" Mol/L 3 مع غمر بطول حوالي 2 مم.
    2. تطبيق 5 dc V محتملة للأسلاك ث فيما يتعلق بقطب خاتم البلاتين إدراجها في حل هيدروكسيد الصوديوم.
    3. إيقاف عملية النقش عندما سقط سلك ث مع وقف التنفيذ. تنظيف تلميح ث محفوراً بالماء المقطر والإيثانول. ثم نقل تلميح ث في الماسح الضوئي.
      ملاحظة: يمكن استخدام تلميح W اليكتروتشيميكالي المحفور لمدة سنة واحدة قبل الصرف.
  2. تطبيق نبضات الجهد (V 2-10) والخاضعة لإجراءات تحطمها (0.25-0.4 nm) على الحافة STM حتى تحل الذري Cl ذرات السطح كلوريد الصوديوم.
    ملاحظة: نصيحة STM هو مطعون في منطقة نظيفة من السطح Au(111).
  3. ضع طرف STM وسط ذرة Cl واحدة (الشكل 3). إحضار تلميح STM العارية قريبة من السطح كلوريد الصوديوم في التقارب مع نقطة محددة من الخامس = 5 mV و = 5 ن أ (الشكل 3ب).
  4. سحب الحافة إلى النقطة المحددة الأصلي (الشكل 3ج) ومسح المنطقة نفسها. التحقق من الحصول على Cl-التلميح بالقرار المحسنة ومن ذرة Cl مفقودة في الصورة الموحدة لكلوريد الصوديوم (الشكل 3د-ه).
    ملاحظة: حالات غير ناجحة أحياناً تحدث، على سبيل المثال، عندما لا نقل ذرة Cl إلى تحقيق الاستقرار والانتساب أو متعددة Cl/Na ذرات الجسميات على الحافة. في حالة حدوث ذلك، كرر الخطوات من 2.2 2.5.

3-المداري تصوير مونومر المياه

  1. شكل تلميح تحقيق الاستقرار والانتساب مع نبض الجهد (V 2-10) والخاضعة لسيطرة تحطمها (0.25-0.4 nm) إجراءات.
  2. تفحص جزيئات المياه تمتز على سطح NaCl(001) مع 10 نانومتر من 10 نانومتر الإطار في 5 ك.
  3. التركيز على أحد المياه الفردية مونومر وتكبير. مسح مونومر المياه بطريقة منهجية كدالات التحيز (-400-400 أم) وفي نفق الحالي (50-300 باسكال).
    ملاحظة: مع تلميح STM عارية، أعلى المحتلة (هومو) وأدنى غير مأهولة (LUMO) الجزيئية المدارات المياه تظهر في التحيز الإيجابي والسلبي، على التوالي22. مجرد التلميح يتم إنهاؤها Cl، هومو فقط يظهر(الشكل 4) ولم يلاحظ ميزة LUMO في كامل نطاق التحيز موجوداً (من-400 أم 400 أم). حتى في إطار الجهد التحيز أكبر، سوف تكون جزيئات الماء غير مستقرة بسبب الإثارة الذبذبات.

4-واحد جزيء الذبذبات التحليل الطيفي

  1. الإعداد في القفل الرقمي ووحدة التحليل الطيفي التحيز (المراقب المالي الإلكترونية (نانونيس)
    1. الإعداد لوحدة التحليل الطيفي التحيز: حدد الحالي، LIX1 (إشارة الأطياف دي/العنف المنزلي)، و LIX2 (د2أنا/إشارة أطياف2 dV) القنوات. تعيين وقت الإعداد ك 50 مللي، وزيادة الوقت التكامل كالسيدة 300 الوقت التكامل واكتساح مرات الحصول على الأطياف السلس. ضبط الإزاحة Z أن التحليل الطيفي التحيز في مرتفعات نصيحة مختلفة. تأكد من تعيين Z-المراقب المالي يحمل وقفل الإضافية التي يتم تشغيلها أثناء القياس
      ملاحظة: تحديد وقت يعرف: وقت الانتظار بعد تغيير التحيز إلى المستوى التالي، وقبل البدء في الحصول على البيانات لتجنب تأثير عابر الناجمة عن تغيير التحيز. يعرف الوقت التكامل : الوقت خلالها اكتساب البيانات والمتوسط.
    2. الإعداد لقفل في الوحدة النمطية
      ملاحظة: المسح النفقي التحليل الطيفي، دي/العنف المنزلي ود2أنا أطياف2 dV، تكتسب في وقت واحد باستخدام قفل في مكبر الصوت قبل ديمودولاتينج الأولى والثانية التوافقيات للنفق الحالي، على التوالي.
      1. تعدل التحيز و demodulate الحالية. تعيين السعة هرتز والتحوير مئات قليلة التردد التحوير mV 5-7. تأكد من أن هناك لا ضجيج الميكانيكية والإلكترونية في تواتر تعيين نقطة وتردد النغمة التوافقية الثانية المقابلة.
      2. تعيين متناسق المرحلة الأولى: قم بالتبديل إلى الوحدة النمطية Z-المراقب المالي. تعيين تلميح رفع إلى 10 نانومتر وإيقاف التغذية المرتدة. قم بالتبديل إلى الوحدة النمطية في تأمين وتشغيل زر قفل في (أخضر). انقر فوق تلقائي النغمة التوافقية الأولى المرحلة وتسجيل المرحلة. كرر خمس مرات على الأقل في مرحلة السيارات ويستغرق في المتوسط. ثم طرح 90 درجة مرحلة متوسطة للحصول على المرحلة من مفترق الطرق.
      3. تعيين في المرحلة الثانية التوافقي: ضع طرف تحقيق الاستقرار والانتساب في الركيزة Au(111) وبدء الاجتياح الطيفي التحيز من-1.5 V إلى 1.5 ف. حدد القناة 1 ليكس وتعمل dY/dX، التي تظهر معا على مشتق الطيف دي/العنف المنزلي. العثور على سمة بارزة ذروة في الطيف وعين الطاقة المقابلة التحيز. قم بتشغيل القفل في والحفاظ على النظام في تحقيق الاستقرار والانتساب في نفق. انقر فوق المرحلة السيارات النغمة التوافقية الثانية خمس مرات على الأقل ويستغرق في المتوسط.
        ملاحظة: نظراً للإشارات النغمة التوافقية الثانية عادة ما تكون ضعيفة للغاية، يمكن أن تتقلب المرحلة عنف. عند تقليل ارتفاع الحافة لزيادة كثافة الإشارة، تقلب المرحلة سيكون أصغر بكثير (بضع درجات) والمرحلة الثانية متناسق سوف يكون أكثر دقة.
  2. أحب محسن تلميح من مونومر2س د
    1. المسح الضوئي من مونومر مياه مع Cl-تلميح إلى نقطة مجموعة mV V = 100، و = 50 السلطة الفلسطينية.
    2. موقف Cl-التلميح على السطح كلوريد الصوديوم ويأخذ التحليل الطيفي التحيز كإشارة أساسية. ثم ضع Cl-التلميح على مونومر المياه وبدء الاجتياح التحيز للتحليل الطيفي.
    3. إذا كان دي/العنف المنزلي، ومد2أنا/أطياف2 العنف المنزلي من المياه ملامح، اتبع ببساطة سطح الخلفية كلوريد الصوديوم (المنحنيات الزرقاء في الشكل 4ج-د). إنقاص ارتفاع الحافة بضبط Z إزاحة حتى تظهر ملامح الذبذبات في الأطياف (المنحنيات الحمراء من الشكل 4ج-د).
      ملاحظة: لقياس أحب، وقت طويل تكامل (~ 1s) وهناك حاجة إلى الاحتلالات المتعددة. لمياه2س د مونومر، بتعيين نطاق التحيز من-360 أم إلى 360 mV. ح2س/هود المياه مونومرات، اكتساح التحيز من-475 أم إلى 475 mV. مقارنة مع د2س، ح2س، وعين هود، مونومرات المياه أكثر سهولة الانزعاج وحتى اجتاحت بعيداً أثناء القياس أحب.
  3. ح-بوند القوة
    1. كرر الخطوات 4.2.2-4.2.3 وضبط النطاق اكتساح التحيز إلى التركيز على وضع تمتد من مونومرات المياه. أحب المياه د2س، ح2س، وعين هود هي قدم ونوقش في 23.
    2. الحصول على الطاقة ح-الترابط عن طريق تحويل من انزياح أحمر أوه ح المستعبدين تمتد التردد (بالنسبة للطاقة تمتد يا الحرة) باستخدام هذه الصيغة التجريبية:
      ΔH = 1.3 × √Δالخامس (1)
      ملاحظة: ΔH هو الطاقة ح-الترابط، في كيلوجول/مول؛ Δالخامس هو انزياح أحمر أوه تمتد الوضع، في سم-1. تحويل الوحدة قوة ح-الترابط إلى مليون إلكترون فولط من: 1kJ/mol = 10.4 مليون إلكترون فولط/ذرة. لتطبيق مكافئ. 1 OD تمتد الوضع، Δ كميةالخامس ينبغي أن يكون مضروباً في عامل: الخامس(أوهايو)/ v(OD) = 1.3612، حيث الخامس(أوهايو) و الخامس(OD) هي أوهايو و OD تمتد الترددات جزيء هود مجاناً، على التوالي.

5-الجزيئية التلاعب

  1. بناء تيترامير المياه (الرقم 5)
    1. مسح منطقة تحتوي على أربعة المياه مونومرات. ضع Cl-نصيحة مقدمة مونومر في نقطة مجموعة mV V = 100، و = 50 السلطة الفلسطينية. إنقاص الارتفاع إلى النقطة المحددة من mV V = 10، و = 150 السلطة الفلسطينية لتعزيز التفاعل تلميح بالمياه.
    2. نقل Cl-تلميح على طول المسارات المصممة مسبقاً. ثم تتراجع في تلميح إلى نقطة المجموعة الأولى (mV V = 100، أنا = 50 السلطة الفلسطينية)، وإعادة تفحص في نفس المنطقة للتحقق من أن يتم تشكيل ديمر المياه.
    3. كرر 5.1.1-5.1.2 خطوات لتشكيل تريمير الماء وتيترامير.
      ملاحظة: يمكن أن تتحقق العملية المذكورة أعلاه في التلاعب بوحدة تحكم نانونيس (مسح عنصر التحكم اتبع لي وحدة نمطية). الإعداد لمسح التحكم--اتبع لي الوحدة النمطية:
      التحيز: 10 mV
      السرعة: 500 م/ث
      Setpoint Z ctrl: السلطة الفلسطينية 150
      تبديل تشغيل/إيقاف تشغيل المفتاح Ctrl Z: أخضر
      وقت الانتظار: 1s
      الربح الحالي: LN 10 ^ 9
      المسار: انقر فوق الزر تسجيل وإعداد المسارات المصممة على الصورة، ثم انقر فوق الزر إيقاف.
      انقر فوق الزر EXECUTE ونصيحة الموحدة سوف تتحرك على طول المسارات المصممة مسبقاً مع setpoint في المتابعة لي الوحدة النمطية. إذا كان لا يتحرك مونومر المياه، إنقاص ارتفاع نصيحة (التحيز أصغر وأكبر الحالية) خلال التلاعب.
  2. شرليتي التبديل من تيترامير المياه (6 الشكل)
    1. مسح تيترامير مياه مع Cl-التلميح. تغيير تعيين نقطة إلى mV V = 5، أنا = 5 السلطة الفلسطينية، ووضع التلميح قليلاً قبالة مركز تيترامير المياه.
    2. في وحدة تحكم Z، تحديد مسافة رفع التلميح عند إيقاف تشغيل Z-المراقب المالي (مثلاً، "رفع تلميح":-230 بعد الظهر). إيقاف التغذية المرتدة Z-المراقب المالي. إحضار تلميح قريبة من تيترامير المياه (~ 230 م).
    3. سجل التتبع الحالية، مما يدل على مستويين مختلفين، مما يشير إلى أن تيترامير خضع interconversion عكسها بين اثنين ح-الترابط شرليتي.
    4. اترك الحالية على مستوى عال والتبديل على التغذية المرتدة التي تحكم Z. التراجع عن التلميح إلى تعيين نقطة الأصل (mV V = 5، أنا = 5 السلطة الفلسطينية). ثم تفحص تيترامير المياه مع نقطة mV V = 10، ومجموعة = 100 السلطة الفلسطينية التحقق من حالة مراوان تيترامير المياه.
    5. كرر الخطوات 5.2.1-5.2.4 10 مرات على الأقل لتأكيد حالة مراوان المقابلة تيترامير المياه عالية المستوى الحالي.
    6. كرر الخطوات 5.2.1-5.2.4 على الأقل 10 مرات، لكن ترك الحالية على مستوى منخفض التحقق من حالة المياه تيترامير مراوان المقابلة.
    7. سجل التتبع نفق لمدة 20 دقيقة، الذي يحتوي على أحداث التحول مئات قليلة
    8. ارسم توزيع أوقات تيترامير قضى في مستوى منخفض ومرتفع للتتبع الحالية، على التوالي.
    9. تناسب التوزيع إلى تحلل أسي (الشكل 7). ثم الحصول على وقت تركيب ثابت. معكوس وقت ثابت تسفر عن معدل التحويل.

النتائج

الشكل 1 يوضح التخطيطي للإعداد التجريبية الموحدة. أولاً، يتم تنظيف الركازة Au(111) اﻷخرق والصلب دورات في قاعة اوهف. يوضح النموذج Au(111) نظيفة سطح أعيد بناؤها √3 × 22، حيث تحتل ذرات الطبقة السطحية المندوبية ومواقع لجنة الاتصالات الفدرالية تشكيل هياكل م?...

Discussion

للتحقيق في الهيكل الداخلي، وديناميات، وطيف الذبذبات من جزيئات الماء تمتز على السطوح الصلبة، مع إيلاء اهتمام خاص لدرجات الحرية للهيدروجين، بعض الخطوات التجريبية ذات الأهمية الحاسمة، التي ستكون نوقشت في الفقرات التالية.

ويتحقق التصوير المداري لجزيئات المياه استناداً إلى ?...

Disclosures

ليس لها علاقة بالكشف عن المؤلف.

Acknowledgements

وتمول هذا العمل البحث والتطوير الرئيسية الوطنية البرنامج د تحت رقم المنحة 2016YFA0300901 2016YFA0300903 و 2017YFA0205003، مؤسسة العلوم الطبيعية الوطنية الصينية تحت رقم المنحة 11634001، 11290162/A040106. وتسلم Y.J. الدعم من "الصندوق الوطني للعلوم" للشباب من العلماء البارزين وتشيونغ كونغ يونغ الباحث البرنامج. ج. غ. تعترف بدعم من "البرنامج الوطني لما بعد الدكتوراه" "المواهب الابتكارية".

Materials

NameCompanyCatalog NumberComments
Au(111) single crystalMaTeckNA
NaClSigma Aldrich450006
Water, deuterium-depleted Sigma Aldrich195294
Deuterium oxide Sigma Aldrich364312
Sealed-off glass-UHV adaptersMDC vacuum products46300
Diaphragm-sealed valveanyNA
Bellows-sealed valveanyNA
Leak valveKurt J. Lesker NA
Scanning tunneling microscopyCreaTecNA
Electronic controller.Nanonis NA
Tungsten wireanydiameter:0.3 mm; purity: 99.95%

References

  1. Thiel, P. A., Madey, T. E. The interaction of water with solid surfaces: Fundamental aspects. Surf. Sci. Rep. 7 (6-8), 211-385 (1987).
  2. Henderson, M. A. The interaction of water with solid surfaces: fundamental aspects revisited. Surf. Sci. Rep. 46 (1-8), 1-308 (2002).
  3. Hodgson, A., Haq, S. Water adsorption and the wetting of metal surfaces. Surf. Sci. Rep. 64 (9), 381-451 (2009).
  4. Brougham, D. F., Caciuffo, R., Horsewill, A. J. Coordinated proton tunnelling in a cyclic network of four hydrogen bonds in the solid state. Nature. 397 (6716), 241-243 (1999).
  5. Andreani, C., Colognesi, D., Mayers, J., Reiter, G. F., Senesi, R. Measurement of momentum distribution of light atoms and molecules in condensed matter systems using inelastic neutron scattering. Adv. Phys. 54 (5), 377-469 (2005).
  6. Shen, Y. R., Ostroverkhov, V. Sum-frequency vibrational spectroscopy on water interfaces: Polar orientation of water molecules at interfaces. Chem. Rev. 106 (4), 1140-1154 (2006).
  7. Soper, A. K., Benmore, C. J. Quantum differences between heavy and light water. Phys. Rev. Lett. 101 (6), 065502 (2008).
  8. Kimmel, G. A., et al. Polarization- and azimuth-resolved infrared spectroscopy of water on TiO2(110): Anisotropy and the hydrogen-bonding network. J. Phys. Chem. Lett. 3 (6), 778-784 (2012).
  9. Eigler, D. M., Schweizer, E. K. Positioning single atoms with as a scanning tunneling microscope. Nature. 344 (6266), 524-526 (1990).
  10. Stroscio, J. A., Eigler, D. M. Atomic and molecular manipulation with the scanning tunneling microscope. Science. 254 (5036), 1319-1326 (1991).
  11. Stipe, B. C., Rezaei, M. A., Ho, W. Single-molecule vibrational spectroscopy and microscopy. Science. 280 (5370), 1732-1735 (1998).
  12. Ho, W. Single-molecule chemistry. J. Chem. Phys. 117 (24), 11033-11061 (2002).
  13. Repp, J., Meyer, G., Stojkovic, S. M., Gourdon, A., Joachim, C. Molecules on insulating films: Scanning-tunneling microscopy imaging of individual molecular orbitals. Phys. Rev. Lett. 94 (2), 026803 (2005).
  14. Weiss, C., Wagner, C., Temirov, R., Tautz, F. S. Direct imaging of intermolecular bonds in scanning tunneling microscopy. J. Am. Chem. Soc. 132 (34), 11864-11865 (2010).
  15. Verdaguer, A., Sacha, G. M., Bluhm, H., Salmeron, M. Molecular structure of water at interfaces: Wetting at the nanometer scale. Chem. Rev. 106 (4), 1478-1510 (2006).
  16. Michaelides, A., Morgenstern, K. Ice nanoclusters at hydrophobic metal surfaces. Nat. Mater. 6 (8), 597-601 (2007).
  17. Feibelman, P. J. The first wetting layer on a solid. Phys. Today. 63 (2), 34-39 (2010).
  18. Carrasco, J., Hodgson, A., Michaelides, A. A molecular perspective of water at metal interfaces. Nat. Mater. 11 (8), 667-674 (2012).
  19. Kumagai, T. Direct observation and control of hydrogen-bond dynamics using low-temperature scanning tunneling microscopy. Prog. Surf. Sci. 90 (3), 239-291 (2015).
  20. Maier, S., Salmeron, M. How does water wet a surface. Acc. Chem. Res. 48 (10), 2783-2790 (2015).
  21. JoVE Science Education Database. . Essentials of Organic Chemistry. Degassing Liquids with Freeze-Pump-Thaw Cycling. JoVE. , (2017).
  22. Guo, J., et al. Real-space imaging of interfacial water with submolecular resolution. Nat. Mater. 13 (2), 184-189 (2014).
  23. Guo, J., et al. Nuclear quantum effects of hydrogen bonds probed by tip-enhanced inelastic electron tunneling. Science. 352 (6283), 321-325 (2016).
  24. Meng, X., et al. Direct visualization of concerted proton tunnelling in a water nanocluster. Nat. Phys. 11 (3), 235-239 (2015).
  25. Thuermer, K., Nie, S. Formation of hexagonal and cubic ice during low-temperature growth. Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 110 (29), 11757-11762 (2013).
  26. Shiotari, A., Sugimoto, Y. Ultrahigh-resolution imaging of water networks by atomic force microscopy. Nat. Commun. 8, (2017).
  27. Terada, Y., Yoshida, S., Takeuchi, O., Shigekawa, H. Real-space imaging of transient carrier dynamics by nanoscale pump-probe microscopy. Nat. Photonics. 4 (12), 869-874 (2010).
  28. Yoshida, S., et al. Probing ultrafast spin dynamics with optical pump-probe scanning tunnelling microscopy. Nat. Nanotechnol. 9 (8), 588-593 (2014).
  29. Mamin, H. J., et al. Nanoscale nuclear magnetic resonance with a nitrogen-vacancy spin sensor. Science. 339 (6119), 557-560 (2013).
  30. Staudacher, T., et al. Nuclear magnetic resonance spectroscopy on a (5-nanometer)3 sample volume. Science. 339 (6119), 561-563 (2013).
  31. Aslam, N., et al. Nanoscale nuclear magnetic resonance with chemical resolution. Science. 357 (6346), 67-71 (2017).

Reprints and Permissions

Request permission to reuse the text or figures of this JoVE article

Request Permission

Explore More Articles

135 Cl

This article has been published

Video Coming Soon

JoVE Logo

Privacy

Terms of Use

Policies

Contact Us

Recommend to library

JoVE NEWSLETTERS

Research

Education

Authors

Librarians

ABOUT JoVE

Copyright © 2025 MyJoVE Corporation. All rights reserved