Schreiben und Niedertemperatur-Charakterisierung von Nanostrukturen

Zusammenfassung

Oxide nanostructures provide new opportunities for science and technology. The interfacial conductivity between LaAlO₃ and SrTiO₃ can be controlled with near-atomic precision using a conductive atomic force microscopy technique. The protocol for creating and measuring conductive nanostructures at LaAlO₃/SrTiO₃ interfaces is demonstrated.

Zusammenfassung

Oxide nanoelectronics is a rapidly growing field which seeks to develop novel materials with multifunctional behavior at nanoscale dimensions. Oxide interfaces exhibit a wide range of properties that can be controlled include conduction, piezoelectric behavior, ferromagnetism, superconductivity and nonlinear optical properties. Recently, methods for controlling these properties at extreme nanoscale dimensions have been discovered and developed. Here are described explicit step-by-step procedures for creating LaAlO₃/SrTiO₃ nanostructures using a reversible conductive atomic force microscopy technique. The processing steps for creating electrical contacts to the LaAlO₃/SrTiO₃ interface are first described. Conductive nanostructures are created by applying voltages to a conductive atomic force microscope tip and locally switching the LaAlO₃/SrTiO₃ interface to a conductive state. A versatile nanolithography toolkit has been developed expressly for the purpose of controlling the atomic force microscope (AFM) tip path and voltage. Then, these nanostructures are placed in a cryostat and transport measurements are performed. The procedures described here should be useful to others wishing to conduct research in oxide nanoelectronics.

Einleitung

Oxide Hetero ^1-5 zeigen eine bemerkenswert große Auswahl an emergent physikalische Phänomene, die sowohl wissenschaftlich interessanten und potentiell nützlich für Anwendungen, ⁴ sind. Insbesondere kann die Schnittstelle zwischen LaAlO ₃ (LAO) und _SrTiO3 (STO) ⁶ Isolations zeigen, Dirigieren, supraleitenden ^7, ferroelektrischen artigen ⁸ und ⁹ ferromagnetischen Verhalten. Im Jahr 2006, Thiel et al zeigten, dass ¹⁰ gibt es eine scharfe Isolator-Metall-Übergang als die Dicke des LAO Schicht erhöht, mit einer kritischen Dicke von 4 Elementarzellen (4uc). Es wurde anschließend gezeigt, dass 3uc-LAO/STO Strukturen weisen eine Hysterese-Übergang, der lokal mit einem leitenden Rasterkraftmikroskop (AFM-c) Fühler ¹¹ gesteuert werden kann.

Die Eigenschaften der Oxid-Schnittstellen wie LaAlO ₃ / SrTiO ₃ abhängig von der Abwesenheit oder Anwesenheit von leitendenElektronen an der Grenzfläche. Diese Elektronen können mit Top-Gate-Elektroden ^12,13, Rücken-Tore ¹⁰ gesteuert werden, Oberflächenadsorbaten ^14, ferroelektrischen Schichten ^15,16 und c-AFM-Lithographie ^11. Eine einzigartige Funktion von c-AFM-Lithographie ist, dass sehr kleine Nanostrukturen erstellt werden können.

Elektrische Top-Gating, kombiniert mit zweidimensionalen Haft wird oft verwendet, um Quantenpunkte in III-V-Halbleitern ¹⁷ erstellen. Alternativ können quasi-eindimensionalen Halbleiter-Nanodrähte elektrisch Nähe blendet werden. Die Verfahren zur Herstellung dieser Strukturen sind zeitaufwendig und in der Regel irreversibel. Demgegenüber ist die C-AFM Lithographietechnik reversibel in dem Sinn, dass eine Nanostruktur kann aus einem Experiment erzeugt werden, und dann "gelöscht" (ähnlich einer Tafel). Im Allgemeinen wird c-AFM Schreiben mit an die AFM Spitze angelegt positive Spannungen durchgeführt, während das Löschenwird unter Verwendung von negativen Spannungen. Die erforderlich ist, um eine bestimmte Struktur zu schaffen Zeit hängt von der Komplexität der Vorrichtung ist jedoch in der Regel weniger als 30 min; die meiste Zeit verbracht Löschen der Leinwand. Die typische räumliche Auflösung ist etwa 10 Nanometern, aber mit der richtigen Abstimmung bietet so klein wie 2 Nanometer erzeugt werden ^18.

Eine detaillierte Beschreibung der Herstellung der nanoskaligen Verfahren folgt. Das Detail hier bereitgestellten sollte ausreichen, damit ähnliche Experimente von interessierten Forschern durchgeführt werden können. Die hier beschriebene Methode hat viele Vorteile gegenüber herkömmlichen lithographischen Methoden verwendet, um elektronische Nanostrukturen in Halbleitern zu schaffen.

Die hier beschriebene c-AFM Lithographieverfahren ist Teil eines viel umfassenderen Klasse von Rastersondenlithographie-basierte Bemühungen, einschließlich Scannen anodische Oxidation ^19, Dip-Pen-Nanolithographie ^20, piezoelektrische Muster21, und so weiter. Die c-AFM-Technik hier beschrieben, verbunden mit der Verwendung von neuen Oxid-Schnittstellen können einige der höchsten präzise elektronische Strukturen mit einer beispiellosen Vielfalt von physikalischen Eigenschaften herzustellen.

Protokoll

1. Erhalten LAO / STO Heterostrukturen

1. Erhalten Oxid-Heterostruktur, bestehend aus 3,4 Einheitszellen LAO mittels gepulster Laserabscheidung auf TiO _{2-terminierte} STO Substraten gewachsen. Einzelheiten sind in Probe Wachstum Ref. ²² beschrieben.

2. Photolithographische Verarbeitung von Proben

Neues elektrischen Kontakte an der LAO / STO-Schnittstelle, mit der Bond-Pads für die Verdrahtung Leinwände auf einem Chipträger. Die einzelnen Bearbeitungsschritte werden im Folgenden näher beschrieben.

1. Spin Photolack
   1. Spin Photoresist auf die Proben bei 600 rpm für 5 Sekunden und dann bei 4.000 Upm für 30 Sekunden. Die Fotolackschicht wird etwa 2 um dick. Backen die Proben bei 95 ° C für 1 min.
2. Aussetzen Photoresist unter Verwendung eines Maskenausrichter mit 320 nm-Licht für 100 Sekunden mit einer Dosis von 5 mW / cm ^2.
3. Entwickeln der Photoresist in Photoresist-Entwickler for 1 min.
4. Ionenfräsen
   1. Verwenden Sie ein Ar ^{+-Ionen-Mühle} bis 15 nm von Material (LAO und STO) in den nicht von Photolack bedeckt entfernen. Die Proben werden in einem 22,5 °-Winkel zu der Richtung senkrecht zu der eingehenden Ar +-Ionenstrahl. Wenn der Ar + Ätzrate nicht kalibriert ist, führen Sie einen Kalibrierungslauf, um sicherzustellen, dass die richtige Menge an Material entfernt wird. Bestimmen Sie die Ätztiefe mit AFM oder gleichwertig profilmetry.
5. DC-Sputtern von Ti und Au
   1. Hinterlegung 4 nm Ti, dann 25 nm Au auf die Proben, so daß die Au elektrischen Kontakt mit dem freiliegenden STO-Schicht. Der Sputterdruck im Bereich 2-6 × 10 ^-7 Torr, und das Sputtern mit der Probe bei Raumtemperatur stattfindet. Pre-Sputter-Ti für 10 min mit geschlossenem Verschluss bei 100 W, dann offener Blende und Sputter für 20 Sekunden bei 100 W. Nach der Fertigstellung sofort Pre-Sputter-Au 1 min bei 50 W dann Sputter Au für 30 Sekunden zu den Proben, die bei 50 W. CaliBråte die Zeit, um die gewünschten Ti und Au Stärken zu produzieren.
6. Lift-off
   1. Verwenden Sie Aceton / IPA Ultraschall zu waschen, um Fotolack von der Oberfläche der Proben zu entfernen.
7. Zweite Schicht
   1. Eine zweite lithographischen Verfahrens, ohne Schritt 4 (dh., Ohne Ionenätzen) wird verwendet, um Golddrahtverbindungen mit einzelnen Bondkontaktstellen zu schaffen. Die beiden Muster müssen gut ausgerichtet, um sicherzustellen, dass sie nicht zu elektrischen Kurzschlüssen zu erzeugen.
8. Plasmareinigung.
   1. IPC Barrel Etcher wird die Photoresistrückstand im Grabenmuster zu entfernen. Die bei der 100 W und 1 Torr Argon für 1 min verwendete Instrument

3. Draht Bond eine Probe für das Schreiben vorbereiten

1. Montieren Sie die LAO / STO Probe in einem Chipträger (2A) mit 28 Pins verfügbar.
2. Draht-Bond-Struktur

HINWEIS: Verwenden Sie eine Drahtverbinder für elektrische c machennschlüsse zwischen den Bondanschlußflächen auf der Probe und dem Chipträger. Befestigen 1 mil (25 Mikrometer) Golddrähte zwischen den elektrischen Kontakten und dem Chipträger. Schreiben Nanostrukturen

4. Schreiben Nanostrukturen

1. Erstellen Sie eine informelle Skizze des leitfähigen Nanostruktur (Abbildung 3A).
2. Öffnen Sie die skalierbare Vektorgrafiken (SVG)-Editor (Abbildung 3B).
   1. Verwenden Sie eine Vorlage oder definieren Sie die Fenstergröße auf, dass der AFM-Bild passen.
   2. Laden der AFM-Bild der Probe in der SVG-Editor.
   3. Neues Nanostrukturelemente auf der AFM-Bild überlagert.
3. Laden Sie die SVG-Datei in die Nanolithographie-Programm.
4. Führen Sie die Lithographie-Software, um eine leitende Nanostruktur erstellen.
   1. Verwenden V _Spitze = +10 V Nanostrukturen erstellen und V _Spitze = -10 V bis Nanostrukturen zu löschen.
   2. Bewegen Sie den c-AFM-Spitze mit einer Geschwindigkeit von 200 nm / s bis 2 &mgr; m / Sek.

5. Cooles Gerät und Messungen

1. Schalten Sie alle weißen Lichtern und roten Filter verwenden / Lichtquellen.
2. Extrahieren der Probe von der AFM-System.
3. Legen Sie die Probe in die Verdünnungs Kühlschrank (A).
4. Messen von Widerstand gegen Temperatur (B), während die Probe gekühlt wird.
5. Messen Sie Transporteigenschaften bei niedrigen Temperaturen (C).

Ergebnisse

Die hier gezeigten Ergebnisse sind repräsentativ für das Transportverhalten, das von dieser Klasse von Nanostrukturen ausgestellt werden können, und an anderer Stelle im Detail ^23-26 beschrieben. In diesem Beispiel wurde ein Nanodraht-Hohlraum ist von einem 3.3 Einheitszelle LAO / STO-Heterostruktur ausgebildet (Fig. 4). Leitfähige Wegen (grün dargestellt) sind in der Regel 10 nm breit, wie von Nanodraht bestimmt "cutting"-Experimente ^11. Die Spitzengeschwindigkeit und die Spannung für jedes Segment unabhängig einstellbar von Lithographie Vorderseite (4B), so ist die Spitze Schreibgeschwindigkeit. "Virtuelle Elektroden", die Schnittstelle mit den Grenzflächen der Kontakte zu gewährleisten, dass es eine gut leitende elektrische Verbindung zu den Nanostrukturen.

Nachdem die Nanostruktur geschrieben wird, wird es dem Verdünnungskühler überführt. Lichtexposition bei oder unter 550 nm unerwünschte Photoleitung erzeugen, so ist es important, um das Gerät bei Dunkelheit oder mit Hilfe von einem roten "Dunkelkammer" Licht (5A) zu übertragen. Elektrische Verbindungen sollten bei RT hergestellt werden, und wie bei den meisten Halbleiternanostrukturen, sollte darauf geachtet werden, beim Wechsel elektrischen Verbindungen bei kryogenen Temperaturen. Wenn die Geräte elektrostatischer Entladung ausgesetzt ist, wird es wahrscheinlich geworden isolierend. Bemerkenswert ist, kann das Gerät die Funktionalität von "Radfahren" der Temperatur auf 300 K und Abkühlen wieder zurückgewonnen werden.

Während des Abkühlens ist es Routine, um die Zweianschlusswiderstand zu überwachen, und auch die Vier-Anschluß-Widerstand als Funktion der Temperatur. Aus diesen Messungen wird eine Wechselspannung (typischerweise ~ 1 mV) bei einer niedrigen Frequenz (<10 Hz) an eine der Elektroden angelegt wird, während der Netzstrom wird unter Verwendung eines Transimpedanzverstärkers gemessen. Lock-In-Demodulation und Filterung mit einem Heim-entwickelten Lock-In-Verstärker durchgeführt. Die Wechsel current wird als eine Funktion der Temperatur (5B) beobachtet.

Sobald das Gerät an die Basistemperatur des Mischungskühlers (50 mK) abgekühlt ist, werden vier-terminale Transportmessungen durchgeführt (5C). Für diese Messungen wird der Strom durch den Hauptkanal der Vorrichtung bezogen, während die Spannung über der Vorrichtung wird gleichzeitig gemessen. Anstelle der Messung mit einem Lock-in-Verstärker, einem vollen Strom-Spannungs-(IV)-Kurve wird gemessen. Diese Methode enthält mehr Informationen und die Differentialleitung kann über numerische Differentiation berechnet werden. Für die besondere Vorrichtung wird der Differenzleitungs als Funktion der Seitengatespannung V _SG gemessen. Dieses Gatter kann das chemische Potential des Gerätes geändert werden. Der Transport durch das Gerät zeigt eine starke nicht-monotonen Abhängigkeit, was auf Regionen, in denen Coulomb-Blockade für kleinere Werte stattfindet, und strong Supraleitung für größere Werte von V _sg. Einzelheiten über das physikalische Interpretation für diese Geräteklasse wird an anderer Stelle beschrieben werden.

.. Abbildung 1 Photolithographische Verarbeitungsschritte Schritt 1: Spin Photolack. Schritt 2: aussetzen Photolack mit Mask Aligner. Schritt 3: Photolack zu entwickeln. Schritt 4: Ionenfräsen. Schritt 5: DC-Sputtern Ti und Au zu hinterlegen. Schritt 6: Lift-Off. Schritt 7: die Hinterlegung der zweiten Schicht. Schritt 8: Plasmareinigung.

Abbildung 2. Bilder von lithographisch LAO / STO-Heterostrukturen. (A) Bild zeigt 5mm x 5mm Probe Draht zu einem Chipträger verbunden. (B) Optische Bild zeigt Bond-Pads und einer der Leinwände. (C) Close-up von einer einzigen Leinwand. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Abbildung 3. (A) Informelle Design der LAO / STO Nanostruktur. (B) Präzise Layout der Nanostruktur unter Verwendung eines Open-Source-skalierbare Vektorgrafiken (SVG)-Editor.

Abbildung 4. (A) Lithographie Frontplatte für c-AFM-Strukturierung. (B) Screenshot von 3D-Simulator, die Position und die Spannung der c-AFM-Spitze.w.jove.com/files/ftp_upload/52058/52058fig4large.jpg "target =" _blank "> Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

5. (A) LAO / STO Nanostruktur ist in Verdünnungskühlers in Abhängigkeit von der einge. (B) Überwachung des Messwiderstand, wenn es von 300 K auf 50 mK gekühlt. (C) Überwachen von vier Anschlüssen der differentiellen Leitfähigkeit der Vorrichtung Seiten-Gate-Spannung Vsg und Spannung an der Vorrichtung (V4t). Intensity Graph in Einheiten von Siemens (S), und Spannungen angezeigt werden in Einheiten von Volt (V) angezeigt.

Diskussion

Successful creation of nanostructures depends on several critical steps. It is important that the LAO/STO samples are grown with a thickness that is known to be at the boundary between the insulating and conductive phase. (Details of sample growth fall outside the scope of this paper, but are crucial for overall success.) Second, it is important to have relative humidity within the range 25-45% for successful c-AFM writing. Values below 25% are unlikely to produce conductive nanostructures, while too high humidity will generally produce uncontrollably large features. Also, temperature control of the AFM is important if the c-AFM tip needs to achieve precise registry over long periods of time. Once the nanostructures are created, they must be placed in a vacuum environment if experiments lasting longer than a few hours are to be performed. For the experiments described here, the structure is created and within minutes transferred to a vacuum environment.

It is recommend before writing that a “writing test” be performed on all relevant electrodes. In such a test, two virtual electrodes are first created, and a single nanowire is written while simultaneously monitoring the conductance. A similar test of erasure can be performed by “cutting” the nanowire shortly afterwards. If the nanostructure is decaying rapidly, the issue is most likely due either to the interfacial contacts or the canvas itself. To distinguish between these two effects, a four-terminal measurement of the conductance should be performed, and the two-terminal conductance should be compared with the four-terminal conductance as a function of time. If the two-terminal conductance is decaying more rapidly than the four-terminal conductance, then the issue is related to the electrical contacts to the interface. If the four-terminal conductance is decaying at a comparable rate, then most likely the canvas is not suitable and should be replaced.

There are natural limitations of the current method for creating nanostructures. Specifically, the writing speed for the smallest devices is limited to a few hundred nanometers per second. Speeds far above that value lead to unpredictable results. Use of parallel writing techniques are possible^27,28, but are not highly developed and have their own drawbacks. The size of nanostructures that can be created is naturally limited by the scan range of the AFM being used. A high-quality AFM with closed-loop feedback in the two scan directions is highly recommended. Tracking of point-like objects on the sample surface should be performed to monitor temporal drift of the sample.

Once creation of conductive nanostructures at oxide interfaces has been mastered, there are a wide range of experimental directions that can be explored. Using this technique, a wide variety of nanostructures and devices have already been demonstrated, including nanowires¹⁸, tunnel barriers²⁹, rectifying junctions³⁰, field-effect transistors¹⁸, single-electron transistors³¹, superconducting nanowires³², nanoscale optical detectors³³, and nanoscale THz emitters and detectors³⁴.

Materialien

Name	Company	Catalog Number	Comments
Equipment
Contact Aligner	Karl-Suss	MA6
Spinner	Solitec	5110C
Ion Mill	Commonwealth Scientific	8C
Sputtering System	Leybold-Heraeus	Z-650
Barrel Etcher	Branson/IPC	3000C
Wire Bonder	Westbond	7700E
AFM	Asylum Research	MFP-3D
Dilution Refrigerator	Quantum Design	P850
Ultrasonic Wash Machine	Fisher Scientific	15-335-6
Current Amplifier	Femto	DLPCA-200
Materials
LaAlO3/SrTiO3	Prof. Chang-Beom Eom		5 mm x 1 mm with ~3.4 unit cells of LAO (See Reference 18)
Photoresist	AZ Electronic Materials	P4210
Developer	AZ Electronic Materials	400K
Acetone	Fisher Scientific	A929SK-4
Isopropyl Alcohol	Fisher Scientific	A459-1
Deionized Water	Fisher Scientific	23-290-065
Gold Wire	DuPont	5771	1 mm diameter
Chip Carrier	NTK Technologies	IRK28F1-5451D