Authors
Contact Us

Sign In

In This Article

  • Summary
  • Abstract
  • Introduction
  • Protocol
  • תוצאות
  • Discussion
  • Disclosures
  • Acknowledgements
  • Materials
  • References
  • Reprints and Permissions

Summary

פרוטוקול זה מתאר את השלבים המפתח ביצוע וניתוח ניסויים משאבת-בדיקה המשלב לייזר הפמטו-שנייה אופטי עם לייזר אלקטרונים חופשיים ללימוד התגובות פוטו אטמוספרי מרביים של מולקולות גז-פאזי.

Abstract

פרוטוקול זה מתאר את השלבים החשובים של ביצוע וניתוח ניסויים משאבת-בדיקה הפמטו-שנייה המשלבות הפמטו-שנייה לייזר אופטי עם לייזר אלקטרונים חופשיים. זה כולל שיטות להקים שמרחבי ואת זמני חפיפה בין פעימות לייזר אופטי ואלקטרונים חופשיים במהלך הניסוי, כמו גם היבטים חשובים של ניתוח הנתונים, כגון תיקונים עבור ההגעה זמן להתעצבן, אשר נחוצים כדי להשיג ערכות נתונים באיכות גבוהה משאבת-בדיקה עם הפתרון הזמני אפשרי בצורה הטובה ביותר. שיטות אלה מודגמות לניסוי למופת בנטילת לייזר אלקטרונים חופשיים פלאש (המבורג לייזר אלקטרונים חופשיים) ללימוד פוטוכימיה מרביים של מולקולות גז-שלב באמצעות מהירות מפה יון הדמיה. עם זאת, רוב האסטרטגיות חלים גם ניסויים דומים משאבת-בדיקה באמצעות מטרות נוספות או בטכניקות אחרות ניסיוני.

Introduction

הזמינות של סגול קיצוני, אינטנסיבי וקצר (XUV) וקטניות רנטגן לייזר אלקטרונים חופשיים (FELs)1,2 פתחה אפשרויות חדשות לניסויים משאבת-בדיקה הפמטו-שנייה, ניצול באתר ה - ו ירידה לפרטים-אלמנט של הפנימית-מעטפת הקליטה-צילום תהליך3,4,5,6. ניסויים אלה יכולים לשמש, למשל, דינמיקה מולקולרית מחקירתן לחייב העברת תהליכים נוזלים7 וגז-פאזי מולקולות8,9,10,11 , 12, ועבור מתצפיות של תגובות קטליטי ו מרביים על פני השטח כימיה13,,14 , עם רזולוציה טמפורלית של 100 femtoseconds או להלן. אם הניסוי משאבת-בדיקה מתבצעת על ידי שילוב לייזר הפמטו-שנייה אופטי מסונכרן עם FEL, אשר היה במקרה של כל הדוגמאות הנ ל, להתעצבן זמן הגעתם-מהותי בין לייזר אופטי הפולסים FEL צריך להימדד על בסיס ניסיון-מאת-shot, המתוקן בניתוח נתונים על מנת להשיג את הטוב ביותר האפשרי רזולוציה טמפורלית.

תוך שיתוף פעולה גדול, מספר ניסויים משאבת-בדיקה המשלב לייזר אופטי עם לייזר אלקטרונים חופשיים לאחרונה נפוצו שבוצעו9,10,11,12, הן ברמה FEL XUV פלאש15 ,16 ואת המתקנים17 LCLS רנטגן FEL ולאחר טיפול נסיוני ביצוע וניתוח ניסויים אלה פותחה, אשר מוצג להלן. השיטה הוא הפגין לניסוי למופת בנטילת לייזר אלקטרונים חופשיים פלאש ללימוד פוטוכימיה מרביים של מולקולות גז-שלב באמצעות מהירות מפה יון הדמיה11,12. עם זאת, רוב האסטרטגיות החלות גם על ניסויים דומים משאבת-בדיקה באמצעות מטרות נוספות או בטכניקות אחרות ניסיוני, ניתן להתאים גם מתקנים FEL אחרים. בעוד חלק מהשלבים בודדים המובאת כאן או וריאציות הימנו כבר נדונו בספרות18,19,20, פרוטוקול זה מספק תיאור מקיף של השלבים המפתח, כולל את היתרון של שיפורים טכניים אחרונים הסינכרון, בתוכנית האבחון של תזמון, אשר במידה ניכרת שיפרו את היציבות ואת הרזולוציה זמני עבור משאבת-בדיקה ניסויים12, 21.

הפרוטוקול הבא מבוסס על ההנחה משאבת-בדיקה סוף-תחנה, כגון כלי המחנה פלאש22, מצוידים עם יון זמן-של-טיסה, יון מומנטום לדימות או מפת מהירות הדמיה ספקטרומטר יון (VMI); סילון גז שופעת או קולית; ו מסונכרן-סגול (ניר) או סגול לייזר הפמטו-שנייה (UV), פולסים של מי יכול להיות חופף collinearly או בקרבת מקום ל- collinearly בעזרת קרן לייזר אלקטרונים חופשיים, כפי שרטט סכמטי באיור1. יתר על כן, חבילה המתאימה של אבחון כלים כגון מסך צפייה קרן נשלף (למשל. משוט מצופה אבקת Ce:YAG או גביש Ce:YAG דק) בתוך האזור אינטראקציה רגיש פולסים FEL והן לייזר מהיר פוטודיודה, חבורה זמן ההגעה צג (BAM)23,24 או "כלי התזמון"26,25,27 נדרשים, כל אלה בדרך כלל משולבים במשאבה-בדיקה-לתחנת הקצה או מסופקים על-ידי המתקן FEL, אם ביקש לפני הניסוי. בסופו של דבר, התיקון ירה-מאת-shot להתעצבן מניחה כי המידע מהניסוי הוא מוקלט, נגיש על בסיס ניסיון-מאת-shot ומקושר כדי המדידות ירה-מאת-shot של כמה זמן ההגעה זמן להתעצבן באמצעות ייחודי "חבורה מזהה" או על ידי אחר סכימת שוות ערך.

פלאש, והמערכות ספציפי מכריעים לניסויים משאבת-בדיקה הם:

  • פעיל, כל-אופטיים והתגובות מערכת ייצוב של הלייזר משאבת-בדיקה מתנד לייזר מאסטר, הכוללת מאוזנת קרוס-קורלטור אופטי זה מייצב של הלייזר משאבת-בדיקה מתנד פלט למתנד מאסטר לייזר, ו- a קרוס-קורלטור ("קורלטור סחיפה") לתיקון נשתל איטי של המגבר לייזר ביחס מתנד ה21.
  • הצגים זמן ההגעה חבורה (BAMs) המודדים את הווריאציות ירה--ירייה בזמן ההגעה כמה אלקטרונים בתפקידים שונים דוושת הגז ביחס האדון לייזר מתנד23,24. הם יכולים לשמש לקבלת משוב-פעיל לולאה לייצב שתזמון האלקטרון אשכולות ביחס מתנד לייזר מאסטר, ובכך להקטין נשתל איטי בזמן ההגעה. יתר על כן, באם מלון סגור הניסוי (BAM 4DBC3) יכול לשמש עבור תיקון ריצוד ירה--ירייה בניתוח נתונים, אשר הוא בפירוט בשלב 5.1 של פרוטוקול נסיוני.
  • משאבה-בדיקה לייזר פס המצלמה, אשר מודד בתזמון היחסי בין המשאבה-החללית לייזר פלט, את קרינת דיפול שנוצר על ידי חבורה אלקטרון בסוף דוושת הגז לפני ומודרכים לתוך ה-dump של קרן28.
  • מיקוד המצלמה, תמונות הלייזר "וירטואלי" פוקוס באמצעות החלק של קרן הלייזר שדולף דרך המראה האחרון מפנה מאחורי התמקדות העדשה כדי parasitically לעקוב אחר איטי נשתל המרחבי לייזר אופטי.

מערכות דומות הינם זמינים במלון מתקנים FEL אחרים, חיוניות לביצוע ניסוי משאבת-גשושית אמין.

Protocol

התראה: לפני שתתחיל בהליך זה, חשוב מאוד להכיר את כל סכנות אפשריות מחובר הניסוי. ההליך שלהלן כוללת מחלקה-IV לייזרים, קרינה XUV או צילום רנטגן, מקורות מתח גבוה, גזים דחוסים כימיקלים רעילים או מזיקים. אנא עיין גליונות נתונים כל בטיחות חומרים רלוונטיים (MSDS) לפני השימוש, לעקוב אחר כל דרישות הבטיחות המנדט על ידי המתקן FEL ולייזר.

1. הכנה

הערה: לפני תחילת הניסוי, כמה אפשרויות יש לבצע, למשל., לגבי הבחירה האופטימלית של אורכי גל משאבת, בדיקה, עוצמות עבור המטרה של הריבית וסוג ספקטרומטר המתאים כדי למדוד את הנדרש סימטריית (ראה, למשל., פאנג. et al. 20144 ו רודנקו. ואח 20155). בחלק זה, אלה ההיבטים הטכניים הקשורים לתהליכים ספציפיים מטרות יהיה להילמד לא דנו ואת ההנחה היא כי את הפרמטרים המתאימים קרן עבור FEL ו לייזר אופטי עבור הניסוי המתוכנן שנקבע להגדיר ואת זה ספקטרומטר יון מתאים מותקן ומוכן לשימוש.

  1. יישור והצבעות היציבות של קורות FEL ולייזר
    1. בתחילת הניסוי, לפקח את הזריקה-מאת-shot ויציבות לטווח ארוך הצבעה FEL והן קרני לייזר אופטי במסך נשלף קרן צפייה באזור אינטראקציה, לשפר את היציבות של הגדרת לייזר ותהליך lasing FEL , אם יש צורך בכך.
      הערה: כדי לבצע ניסוי משאבת-גשושית אמין, זה הכרחי FEL והן קרני לייזר אופטי מיושרים באופן מיטבי דרך הנתיב הפרעות לקרן החלקיקים כולו/קרן וכי instabilities הצבעה של שתי הקורות הם קטנים יותר בגודל נקודה שלהם בפוקוס. הגדלים של לייזר אופטי ממוקדת וקורות FEL הם בדרך כלל גודל כמה ועד כמה עשרות מיקרומטר, כך הרזולוציה המרחבית של הקורה הצגת מסך, אופטיקה ואת המצלמה המשמשים תמונת המסך הזה (למשל. מיקרוס למרחקים ארוכים בהתמודדות) צריך להיות גבוה מספיק כדי לקבוע במדויק את המיקום של שתי הקורות.
    2. למנוע או למזער את כל החיתוך של הקורה FEL בין הניסוי לבין המיקום שבו האנרגיה הדופק FEL נמדד על ידי מרכוז הקרן בכל תחבורה מראות של פתחים ב הפרעות לקרן החלקיקים. כל הפתחים זה יכול להצמיד את הקרן כאשר קרן הצבעה שינויים על בסיס ניסיון-מאת-shot או על-ידי נשתל איטי במהלך סריקת עיכוב עלול לפגוע היכולת כדי לנרמל את הנתונים על FEL הדופק האנרגיה.
    3. למטב את המיקום של המטוס גז של ספקטרומטר לגבי המיקום של המוקד FEL ומוקד לייזר אופטי כל בשלושה ממדים מרחביים. בהתאם הפרטים של ההתקנה, זה יכול להיעשות על-ידי הזזת תא ואקום או על-ידי הזזת רכיבים בודדים, ו/או על-ידי הזזת מיקום המוקד של FEL, קרן לייזר אופטי.
  2. לתפקוד תקין של מערכות משוב וכלי אבחון
    ודא כי כל מערכות משוב הכרחי, ולכלי בכלי ניטור מאופשרות, פועל כראוי, ו – במידת הצורך – כי הנתונים שלהם נרשם בזרם FEL מכונת נתונים. -פלאש, אלה כוללים את המשוב כל-אופטיים ואת מערכת ייצוב של הלייזר משאבת-בדיקה; כמה זמן ההגעה הצגים (BAMs); משאבה-בדיקה לייזר פס מצלמה; למצלמה פוקוס וירטואלי. ראה את מבוא לקבלת תיאור מפורט יותר של מערכות אלו.
    הערה: מומלץ בחום לפקח באופן רציף מערכות אלה בעת ביצוע הניסוי משאבת-בדיקה כדי להיות מודע לבעיות אפשריות, למשל., עם מערכת סנכרון לייזר, מהר ככל האפשר.

2. הקמת קרן המרחבי חפיפה בין FEL קרן לייזר אופטי

  1. חופפים את קורות חזותי של קרן Ce:YAG הצגת מסך באזור אינטראקציה
    1. ודא כי הגלאי יון (ואת אלקטרון) במתח על האלקטרודות ספקטרומטר יון כבויים לפני שתמשיך.
    2. להפחית את האנרגיה הדופק FEL והכוח של לייזר אופטי באמצעות מסננים attenuators המותקן על הפרעות לקרן החלקיקים פחות מ 1% שידור על מנת למנוע נזק של המסך לצפייה על ידי הקורות ממוקד.
    3. הכנס קרן במלונות המסך לתוך האזור אינטראקציה. אם אינך מצליח לאתר את הנקודות קרן, להגדיל במעט את עוצמות שלהם.
      הערה: בהתאם הגיאומטריה ניסיוני (מלא קוליניאריות או ליד-קוליניאריות, כלומר., בעזרת קרן לייזר אופטי מיושר בזווית קטנה ביחס הקרש FEL למשל. כדי להימנע מאובדן מדי כוח בתוך החור של הקידוחים incoupling ראי), זה עשוי להיות מכריע כי המסך ממוקם בדיוק במיקום של האזור אינטראקציה, מאז אפילו תזוזה קטנה של כמה מילימטרים יכולים לגרום של אי-התאמות של הקורות במקרה של הגיאומטריה ליד-קוליניאריות.
    4. לחסום לייזר אופטי על-ידי סגירת הצמצם לייזר, לסמן את המיקום של קרן FEL על המסך לצפייה על-ידי יצירת "אזור בעל עניין (ROI)" באמצעות מצלמה נתונים רכישת התוכנה.
    5. לחסום את קרן FEL על-ידי סגירת הצמצם FEL ולבדוק את המיקום של קרן לייזר אופטי על המסך הצפייה. באמצעות ההגה המתאים מראות הלייזר אופטי, ליישר את קרן הלייזר כדי חפיפה עם המיקום מסומן של המקום FEL.
      הערה: עבור רוב הניסויים משאבת-בדיקה, זה מועיל להשתמש בגודל נקודה של קרן משאבה גדולה יותר מהגודל ספוט של קרן בדיקה. זה מקל על מציאת חפיפה מרחבי טוב והופכת הניסוי תנודות הצבעה עמידים יותר קטן, ובכך לחסוך את ההסתברות של חיטוט באזור של החלל שבו המטרה יש לא היה מתרגש הדופק המשאבה. באופן כללי, משאבה גדולה יותר מאשר בדיקה ספוט מבטיחה גם עירור הומוגנית.
    6. חזור על שלבים 2.1.4 ו 2.1.5 כדי לכוונן את החפיפה ולוודא כי החפיפה היא יציבה.
    7. הסר את הקורה הצגת מסך. לאחר מכן, הפעל גלאי מתחים גבוהים ספקטרומטר.
      הערה: אם החופף חזותי של הקורות על המסך תצוגה באזור אינטראקציה לא נותן תוצאות משביעות רצון, כלומר., אם אין אפשרות למצוא אות שני צבעים והשלבים הבאים שמתואר בשלב 3.2, החפיפה המרחבי בין הקורות ניתנים להגדרה מדויקת יותר באמצעות האות יון, כפי שמתואר בשלב 2.2, אם יון הדמיה ספקטרומטר זמין. הליך זה מתואר גם Johnsson et al. . 201019.
  2. חופפים את הקורות באמצעות האות זמן-של-טיסה יון ותמונות יון
    1. חופפים במטוס גלאי
      1. הגדר את המתחים ספקטרומטר "במצב הדמיה המרחבי", כלומר., כך התמונה גלאי יונים היא תמונה ישירה, מוגדל של האזור אינטראקציה. ההגדרות מתח עבור מצב זה תלוי ספקטרומטר ספציפיים.
      2. לבחור את התמונה יון המקביל יון לא מפוצלים האב מולקולרית או להשתמש מטרה אטומי ובחרו מצב מטען יוניים המיוצר על ידי את FEL והן אופטי הלייזר לבד, למשל. H2O+ יונים מן הגז שיורית בתוך החדר ואקום. במידת הצורך, להפחית את עוצמת FEL או לייזר כדי לייצר היסטריה תשלום. הימנע משימוש מטרה שהוצגה ע י קרן קולית, כיוון המהירות קרן עלול לזייף את ההליך.
      3. לחסום לייזר אופטי באמצעות לייזר הצמצם, לסמן את המיקום להיט של היונים המיוצר על ידי קרן FEL.
      4. לחסום את קרן FEL באמצעות הצמצם FEL ולהקליט את המיקום של יון מאותו המין המיוצרים על ידי קרן לייזר אופטי. באמצעות ההגה המתאים מראות הלייזר אופטי, ליישר את קרן הלייזר עד יונים עמדות חפיפה, כמו גם אפשרי עם המיקום מסומן של היונים המיוצר על ידי קרן FEL.
      5. כדי לחפוף את מוקדים של שתי הקורות לאורך כיוון התפשטות קרן, להזיז את העדשה התמקדות לייזר עד שהמוקד לייזר הוא במרכז ספקטרומטר.
      6. חזור על שלבים 2.2.1.3 ו 2.2.1.4 כדי לכוונן את החפיפה ולוודא כי החפיפה היא יציבה.
    2. חופפים כיוון זמן-של-טיסה
      1. לנתח את ספקטרומטר במצב"זמן-של-טיסה", כלומר., כך יון זיהוי התזמון האות (כלומר., הקשת זמן-של-טיסה יון) ניתן לנטר אוסצילוסקופ מהיר או התקן דיגיטציה, אשר המופעלת על-ידי הגורם המפעיל הראשי של FEL . למנוע הפעלה של ספקטרומטר בתנאים ווילי-מקלארן כזה כי שעת הטיסה הוא המיקום ההתחלתי לאורך הציר ספקטרומטר רגיש.
      2. בספקטרום זמן-של-טיסה יון, לזהות ולהגדיל את הפסגה התואם יון אותו בשימוש 2.2.1.2.
      3. לחסום לייזר אופטי באמצעות הצמצם לייזר ולסמן בדיוק במרכז הפסגה זמן-של-טיסה המיוצר על ידי קרן FEL לבד.
      4. לחסום את קרן FEL באמצעות הצמצם FEL ולמצוא מרכז הפסגה באותו זמן-של-טיסה המיוצר על ידי קרן לייזר אופטי לבד. באמצעות ההגה המתאים מראות הלייזר אופטי, ליישר את קרן הלייזר עד הפסגה זמן-של-טיסה המיוצר על ידי קרן לייזר אופטי חופף לחלוטין עם מרכז הפסגה המיוצר על ידי קרן FEL מסומן.
        הערה: זה יעבוד רק אם זמני ההגעה של פעימות לייזר אופטי וקטניות FEL נמצאים במרחק בערך ננו שנייה אחד את השני. במקרה של ספק, בצע את שלב "timing קשה" שמתואר בשלב 3.1 לפני ביצוע ההליך חפיפה מרחבית.
      5. חזור על שלבים 2.2.2.3 ו 2.2.2.4 כדי לכוונן את החפיפה ולוודא כי החפיפה היא יציבה.

3. יצירת חפיפה טמפורלית בין הפולסים FEL את פעימות לייזר אופטי

  1. תזמון "הקשים"
    הערה: התזמון קשה בין הפולסים FEL את פעימות לייזר אופטי ברמת דיוק של כמה עשרות picoseconds יכול להיקבע בעזרת פוטודיודה מהר מחובר, דרך קצרה SMA כבל, "הטיית T" עם סוללה V 9 ב- "DC ב" ו- oscil מהיר (≥ 10 GHz) loscope, אשר המופעלת על-ידי הגורם המפעיל הראשי של FEL. בדרך כלל, "דיודה" בגלל אינם ממוקמים ישירות לתוך הקורות FEL ולייזר מאז זה יכול להרוס את דיודה. במקום זאת, זה מותקן בניצב על הקורה FEL, רשת מטלטלין משמש כדי לשלוח כמות קטנה של פוטונים מפוזר "דיודה" בגלל.
    1. להפחית FEL הדופק האנרגיה והכוח של לייזר אופטי באמצעות מסננים attenuators המותקן על הפרעות לקרן החלקיקים עד לנקודה שבו, האות מן האור מפוזר לא יהרסו את פוטודיודה. נקודת התחלה בטוחה בדרך כלל ערך שידור של 1% (כלומר., הנחתה 99%).
    2. הכנס את רשת השינוי פיזור הקרן. למטב את המיקום של רשת השינוי והכוח FEL פולס אנרגיה ולייזר כזה כי כל קרן לבד התשואות אות ברור, שיש שני אותות באותו הגובה.
    3. לחסום לייזר אופטי באמצעות הצמצם לייזר ולשמור, עם מיטב בסיס הזמן זמין, סימן ההפניה על אוסצילוסקופ באמצעות כ-100 ממוצעים.
    4. לחסום את קרן FEL באמצעות הצמצם FEL ולהשוות את מעקב וכתוצאה מכך האות לייזר עם ההפניה FEL. שימוש השלב המתאים עיכוב עבור לייזר אופטי, המשמרת זמן ההגעה של הדופק לייזר עד תחילתה של האות לייזר במדויק המיקום של תחילת האות FEL.
    5. חזור על שלבים 3.1.3 ו 3.1.4 כדי לוודא הפולסים FEL ולייזר הם קרובים אחד לשני בזמן ככל האפשר בהתאם לרזולוציה של פוטודיודה.
    6. אם, כתוצאה של ההליך לעיל, הדופק לייזר היה זז בזמן הננו יותר 1, חזור על שלב 2.2.2 ("חפיפה כיוון זמן-של-טיסה") בתזמון לייזר חדש.
  2. תזמון "בסדר"
    הערה: הזמן המדויקT0, כאשר פולסים FEL ולייזר חופפת בדיוק בזמן, ניתן למצוא באמצעות סימן שני צבעים (FEL + לייזר) המוצגים המרבי או "פונקציית מדרגות"-כמו עלייה או ירידה,e.g., יון תשואה או אנרגיה קינטית של קטע נתון יוניים. כמו השיטה המתאימה תלוי FEL ולייזר אורכי הגל, מספר שיטות מתוארים להלן.
    1. T נחישות 0 XUV + ניר פולסים באמצעות גז קסנון
      הערה: שיטה זו מתאימה עבור פעימות לייזר 800 או 400 ננומטר וקטניות XUV מעל הסף יינון (4יח) Xe-67.5 eV.
      1. להחליש את FEL ו לייזר אופטי כדי למנוע נזק detector(s) יון (ואת אלקטרון) עם שיעור ספירת מוגזמת עקב ספיגה גבוהה חתכי רוחב של קסנון.
      2. מציגים Xe גז אל החדר באמצעות סילון גז או על-ידי מדליף את זה לתוך הוואקום דרך שסתום מחט. במקרה האחרון, להתאים את הלחץ להיות בין עונה 1 פרק 10-7 mbar-6 1 x 10.
      3. שיא הקשת זמן-של-טיסה יון. לחסום לייזר באמצעות הצמצם לייזר ולהתאים את האנרגיה הדופק FEL כך הקשת זמן-של-טיסה יון נשלטת על ידי תהליכים פוטון בודד, כלומר., כך זלס2 + Xe3 + פסגות הם הברית החזק ביותר של תשלום Xe ב ספקטרום זמן-של-טיסה ומדינות תשלום גבוה יותר נעדרים (כמעט). במידת הצורך, התאם את הלחץ Xe כך שתי הפסגות עדיין בתוך הטווח הדינמי של הגלאי והמערכת רכישת נתונים.
      4. לחסום את FEL באמצעות הצמצם FEL, החסימה של הלייזר. התאם את עוצמת הלייזר כך פעימות לייזר לייצר בעיקר Xe+ , רק כמות קטנה של Xe2 +.
      5. חסימה של FEL, להגדיר את התזמון בין FEL את הלייזר כך פעימות לייזר מגיעים ps כ-200 לפני FEL פולסים (מבוסס על קריאה משוער של T0 המתקבל בשיטת "הקשים" תזמון שמתואר בשלב 3.1). להקליט את ספקטרום זמן-של-טיסה יון, לקבוע את היחס שבין Xe2 + כדי Xe3 + מהאזור של הפסגות המתאימים בספקטרום זמן-של-טיסה.
      6. ערכת התזמון בין FEL את הלייזר כל כך כי פעימות לייזר מגיעים ps כ-200 לאחר FEL פולסים מבוססת על T0 המתקבל שיטת תזמון "הקשים". להקליט את ספקטרום זמן-של-טיסה של יון Xe, לקבוע את היחס שבין Xe2 + ל3 +Xe. אם החפיפה המרחבי בין פולסים FEL ולייזר הוא טוב, הוא ישתנה באופן משמעותי מן היחס שהושג בשלב 3.2.1.5, עם האות3 + Xe עכשיו להיות חזק יותר בשלב 3.2.1.5, כמוצג באיור2.
      7. להגדיר את התזמון לייזר בחצי הדרך בין הערכים בשלב 3.2.1.5 ו 3.2.1.6.
      8. להקליט את ספקטרום זמן-של-טיסה יון, לקבוע את היחס שבין Xe2 + ל3 +Xe. אם היחס דומה האחד בשלב 3.2.1.5, פעימות לייזר עדיין מגיעים לפני FEL פולסים. אם היחס דומה האחד בשלב 3.2.1.6, פעימות לייזר עדיין יגיעו לאחר FEL פולסים.
      9. אם פעימות לייזר עדיין מגיעים לפני הפולסים FEL (כלומר., יחס דומה לשלב 3.2.1.5), להגדיר את התזמון במחצית הדרך בין הערך הנוכחי ואת הערך בשלב 3.2.1.6), אחרת להגדיר אותו בחצי הדרך בין הערך הנוכחי ואת הערך בשלב 3.2.1.5).
      10. חזור על 3.2.1.8 ו- 3.2.1.9 עד כבר צמצמה את המיקום של T0 ברמת דיוק של יותר 500 fs.
      11. להגדיר את סריקת עיכוב מעל אזור של + /-ps 1 סביב המיקום המשוער של T0 בשלבים של 50 fs (או קטנים יותר, בהתאם ניר FEL הדופק משך). להקליט את ספקטרום זמן-של-טיסה, לקבוע את היחס שבין Xe2 + כדי Xe3 + על כל צעד. המרכז של "פונקציית שלב" בתוך האות תניב את המיקום המדויק של T0.
    2. T נחישות0 עבור פעימות XUV + ניר או UV באמצעות CH3אני
      הערה: שיטה זו היא מתאימה עבור XUV פולסים מעל הסף יינון I(4d)-eV ~ 57 או פעימות לייזר 266-nm או 800-nm (400 nm היא נבדקה, כנראה גם אפשרי). זה יכול גם להתבצע באמצעות CF3אני במקום CH3אני.
      1. להחליש את FEL ו לייזר אופטי כדי למנוע נזק הגלאי עם שיעור ספירת מוגזמת.
      2. להציג CH3אני מולקולות אל החדר באמצעות סילון גז או על-ידי מדליף את זה לתוך הוואקום דרך שסתום מחט. במקרה האחרון, להתאים את הלחץ להיות בין עונה 1 פרק 10-7 mbar-6 1 x 10. אם לחץ אדים של CH3שאקח דגימה אינה מספיקה ליצור קרן מולקולרית, להשתמש הוא המוביל גז.
      3. שיא הקשת זמן-של-טיסה יון. לחסום לייזר באמצעות הצמצם לייזר ולהתאים FEL הדופק האנרגיה לאנרגיה זמינה הדופק הגבוה ביותר.
      4. לחסום את FEL באמצעות הצמצם FEL. בעת שימוש פולסים 266-nm, להתאים את עוצמת הלייזר כך הלייזר מייצר CH3אני+ יונים וכמות קטנה של לי+ ו- CH3+. בעת שימוש פולסים 800 ננומטר, להתאים את עוצמת הלייזר כך הלייזר מייצר כמות משמעותית של CH3אני+אני+, CH3+ יונים, אך רק מעטים יותר טעונות יונים.
      5. להגדיר את התזמון בין FEL את הלייזר כך פעימות לייזר מגיעים כ-200 ps לפני הפולסים FEL (מבוסס על קריאה משוער של T0 המתקבל בשיטת "הקשים" תזמון שמתואר בשלב 3.1). להקליט את ספקטרום זמן-של-טיסה יון או, בעת שימוש מפת מהירות הדמיה (VMI) ספקטרומטר, התמונה יון של4 + קטע (להפחתתן פוטון מתחת 600 eV, I3 + קטע יכול לשמש גם). להתאים את המתחים ספקטרומטר כך הפסגות זמן-של-טיסה המתאים השברים יוד ביחידים, להכפיל טעונה רחבות (בגלל אנרגיה קינטית גדולה שלהם), או, בעת שימוש של VMI ספקטרומטר, כך את יון תמונה4 + מכסים את מרבית של הגלאי.
        1. הקשת זמן-של-טיסה יון, הפסגה התואם את4 + פרגמנט (כמו גם את הפסגות המתאימים למצבי תשלום גבוה של יוד) יהיו יתד צר באמצע (ראה איור 3 א). כאשר באמצעות ספקטרומטר של VMI, אחד או שניים (תלוי הרזולוציה ספקטרומטר וכיוון קיטוב לייזר) נקודות האור קטן יופיע קרוב למרכז של הצבא4 + תמונה יון (ראה איור 3B). אם תכונות אלה אינם מופיעים, או תזמון או מרחבית חפיפה אינן נכונות.
      6. להגדיר את התזמון בין FEL את הלייזר כך פעימות לייזר המגיעים ps כ-200 לאחר הפולסים FEL בהתבסס על T0 המתקבל שיטת תזמון "הקשים". להקליט את ספקטרום זמן-של-טיסה יון או התמונה יון עבור I4 + קטע. הדקר באמצע הפסגות תוף, את spot(s) בהיר במרכז של תמונות VMI ייעלמו.
      7. הגדר הלייזר עיתוי במחצית הדרך בין הערכים שלב 3.2.2.5 3.2.2.6.
      8. להקליט את ספקטרום זמן-של-טיסה יון או את יון תמונה4 + ולקבוע אם הקוצים או את spot(s) קיימים או לא. אם הן קיימות, פעימות לייזר עדיין מגיעים לפני FEL פולסים. אם הם לא, פעימות לייזר עדיין יגיעו לאחר FEL פולסים.
      9. אם פעימות לייזר עדיין מגיעים לפני הפולסים FEL, להגדיר את התזמון במחצית הדרך בין הערך הנוכחי ואת הערך בשלב 3.2.2.6, אחרת להגדיר אותו בחצי הדרך בין הערך הנוכחי ואת הערך בשלב 3.2.2.5.
      10. חזור על 3.2.2.8 ו- 3.2.2.9 עד כבר צמצמה את המיקום של T0 ברמת דיוק של יותר 500 fs.
      11. להגדיר את סריקת עיכוב מעל אזור של + /-ps 1 סביב המיקום המשוער של T0 בשלבים של 50 fs. להקליט את ספקטרום זמן-של-טיסה או התמונה יון עבור I4 + קטע על כל צעד. להתוות את התשואה של ספייק או נקודות האור כפונקציה של עיכוב. המרכז של "פונקציית שלב" בתוך האות נמצא בעיכוב של כבוד fswith ~ 120-150 T09,10.

4. כוונון החפיפה המרחבי על אות שני צבעים

הערה: בעוד ההליך להקים את החפיפה מרחבית המתוארת בשלבים 2.1 ו- 2.2 הוא בדרך כלל מדויקים מספיק כדי להיות מסוגל להתבונן האות שני צבעים שמתואר בהליך לגיבוש החפיפה הזמנית (שלב 3), מומלץ לעיתים קרובות כדי לכוונן החפיפה המרחבי על האות הזה שני צבעים לפני תחילת הניסוי משאבת בפועל-בדיקה.

  1. כדי לכוונן את החפיפה המרחבי, בזהירות להתאים את המראות לקבוע את החפיפה המרחבי, ובכך למקסם את זלס2 + Xe3 + יחס פעימות לייזר יגיעו כ 1 ps לאחר FEL פולסים.
  2. לחלופין, אם ההליך חפיפה טמפורלית מבוצע עם CH3, למקסם את התשואה של רכיב ה-אנרגיה נמוכה באי4 + שברי פעימות לייזר יגיעו כ 1 ps קודם FEL פולסים.
    הערה: באופן אידיאלי, הליך בהתאמה מדויקת זה חוזר על עצמו באמצעות אות שני צבעים במולקולת המטרה בפועל, ברגע כזה אות נמצאה.

5. זמן ההגעה-תיקון להתעצבן בניתוח נתונים

הערה: כדי להשיג את הטוב ביותר האפשרי רזולוציה טמפורלית, הנתונים קליע בודד יש יתוקן עבור תנודות זמן ההגעה ירה--ירייה כפי שנמדדה על ידי כמה זמן ההגעה צג (BAM) או כלי התזמון, כמתואר, למשל, ב- Savelyev et al. 201712.

  1. תיקון זמן ההגעה להתעצבן על סמך נתונים בום
    הערה: על מנת לקבוע ערך ייחודי ואוניברסלי עבור T0, ההליך עבור התיקון זמן ההגעה להתעצבן חייב להיות המבוצעת שניהם על הנתונים שממנו נקבעת T0 (למשל. להשיג הנתונים שלב 3.2) ועבור הנתונים ניסיוני בפועל של עניין. למען התיאור הבא, ההנחה היא כי T0 נקבעת על ידי מדידת עקבות הזמן-של-טיסה יון Xe. הפרוטוקול יכול להיות מיושם באופן שקול המקרים האחרים.
    1. מגרש הערכים המצלמה רצף, להתעצבן תזמון לייזר והערכים באם כפונקציה של מספר שוט עבור הטווח כולו של הסריקות משאבת-בדיקה של עניין. אם ישנן קפיצות גדולות, פתאומית של ps יותר 1, ייתכן שהדבר מעיד על הפסד של לייזר מנעול או בעיה טכנית אחרת במהלך סריקה מסוימת זו. חלק מהנתונים באזור זה לא ניתן לשכנוע התיקון המתואר להלן, ייתכן שיהיה עליך להיות מושלך.
    2. מגרש היסטוגרמה של הערכים באם באם ממוקם סגור הניסוי (BAM 4DBC3) עבור כל זריקה של הסריקה עיכוב נלקח בשלב 3.2.1.11.
    3. בחרו ערך קרוב למרכז של ההתפלגות ולהגדיר אותו כערך הפניה באם0.
    4. עבור כל זריקה של הסריקה עיכוב, לחשב את העיכוב המתוקן Dn, כאשר n הוא המספר ירה, כמו
      N = Pn + (באםn – באם0) (1)
      איפה Pn הוא המיקום שלב עיכוב ובוםn הוא הערך באם עבור nth ירה. הערה ערכים נוספים באם חיובי כלומר עיכוב גדול יותר בין הלייזר FEL הדופק, כלומר., את FEL המגיעים מאוחר יותר.
    5. מיין עקבות הזמן-של-טיסה קליע בודד בסלי עיכוב מתאים בהתבסס על ערכם עיכוב המתוקן, לקבוע את מיקום מרכז של פונקציית ה-שלב ב- זלס2 + Xe3 + יחס, אשר מניב את המיקום המתוקן של T0 .
    6. באמצעות ערך זהה באם 0 כמו שלב 5.1.4), לחשב את העיכוב המתוקן Dn עבור כל זריקה של הסריקה עיכוב עם הנתונים בפועל משאבת-בדיקה של עניין באמצעות הציוד (1).

תוצאות

שאם את FEL ו את פעימות לייזר אופטי חופף במרחב באזור האינטראקציה של ספקטרומטר של יון, חפיפה טמפורלית, כלומר., עיכוב הערך T0, בו פולסים FEL ולייזר מגיעות בדיוק באותו הזמן, יכול להימצא על ידי משתנה ההשהיה בין פולסים FEL וניר על ידי ניתוח היחס של זלס2 + כדי Xe3 + יון תשואות כפונקציה של עיכוב, כפי שהוסבר לעיל בסעיף 3.2.1. כאשר הדופק ניר מגיעה אחרי הדופק FEL (אשר חייב לקיים את האנרגיה של פוטון של 67.5 eV ומעלה), זלס3 + יון התשואה עולה כתוצאה שלאחר יינון של נרגש, יון2 + Xe והשלמת שנוצרים במהלך הריקבון אוז'ה תהליך בעקבות Xe (4יח) הפנימית-מעטפת יינון18, כמוצג באיור2. התוויית יחס זלס2 + כדי3 + Xe יון תשואות כמו פונקציה של עיכוב ובכך התשואות פונקציית מדרגות, אשר יכול להיות מצויד כדי לחלץ את הערך המדויק של T0.

פונקציה צעד דומה יכולה להיות מושגת על ידי משתנה ההשהיה בין פולסים FEL ולייזר ועל ידי ניתוח את עקבות הזמן-של-טיסה יון או יון תמונות המומנטום של יונים יוד טעון מאוד, כגון אני3 + או4 +, ברא את יינון של CH3 הראשון, כפי שהוסבר לעיל בשלב 3.2.2). במקרה זה, יופיע תרומה אנרגיה נמוכה של שיא נוסף במרכז של הפסגות יוד מאוד טעון בספקטרום זמן-של-טיסה או כמו כתם בהיר במרכז התמונות מומנטום המתאים, כפי שמוצג באיור3. היונים אנרגיה נמוכה נוצרות כאשר CH3אני מולקולות קודם חלופה מועדפת על ידי הדופק לייזר, השבר יון הוא אז פוסט מיונן מאת FEL הדופק9,10. בשיטה זו ניתן להשתמש אם ניר או UV פולסים משמשים עבור הניסוי משאבת-בדיקה, כל עוד האנרגיה של פוטון FEL הוא גבוה יותר מאשר. eV 57, אשר הסף הפנימית-מעטפת יינוןd יוד 4 CH3אני.

על מנת נכונות עבור להתעצבן בזמן ההגעה יחסית של הפולסים FEL ביחס פעימות לייזר, הנתונים ירה-מאת-shot שהוקלט על ידי הצג זמן ההגעה חבורה (BAM), המוצגת באיור 4, ניתן להשתמש כדי למיין את הנתונים משאבת מוקלטות-בדיקה שלאחר ניתוח, כפי שהוסבר לעיל בסעיף 5. זה בדרך כלל משפר את רזולוציה טמפורלית ואת האיכות הכוללת של נתוני משאבה-בדיקה במידה ניכרת, כפי שמוצג באיור 4 ו, ביתר פירוט, Savelyev et al. . 201712.

figure-results-2483
איור 1: הגדרת הניסוי. סקיצה של ההתקנה ניסיוני עבור ניסוי UV-משאבת XUV-בדיקה על מולקולות גז-פאזי. UV (266 ננומטר) קרן לייזר מופק הרמונית קרן 800-nm טיטניום: ספיר (Ti:Sa) באמצעות קריסטלים בוראט בריום בטא (בסדר) שלישית, דחוסים באמצעות מדחס פריזמה. Collinearly חפפו את קרן XUV FEL באמצעות מראה מסועף, מרוכז בתוך קרן גז גיחות במרכז מהירות הדפסה דו-צידית מפה הדמיה ספקטרומטר22,29. הפצות מומנטום יון, אלקטרון נרשמים בקצוות מנוגדים של ספקטרומטר באמצעות אסיפה מסך ת/זרחן, ואחריו מצלמת CCD. אנא לחץ כאן כדי להציג גירסה גדולה יותר של הדמות הזאת.

figure-results-3339
איור 2: עיכוב-התלות של התשואה יון Xe. Xe יון זמן-של-טיסה ספקטרום (שהוקלט על ידי digitizer מהיר אות decoupled MCP) האנרגיה של פוטון 83 eV, עם ניר לייזר פולסים μs 1 המגיעים לפני (trace העליון, שחור) ואחרי (למטה, אדום trace) הפולסים FEL. השינוי שחל זלס2 + Xe3 + יחס ברור לחלוטין אנא לחץ כאן כדי להציג גירסה גדולה יותר של הדמות הזאת.

figure-results-3953
איור 3: עיכוב-התלות של יוד יון ביבול ובאיכות מומנטום. (א) זום-אין באתר אני4 + שיא בספקטרום זמן-של-טיסה יון של CH3הקלטתי את האנרגיה של פוטון 727 eV ועם את פעימות לייזר UV המגיעים לפני (הקו האדום) ואחרי (קו שחור) הפולסים FEL. הקו הכחול והירוק, בהתאמה, להראות את ספקטרום זמן-של-טיסה עבור FEL ו- UV בלייזר דופק לבד. איור זה השתנה מ. ואח 2016 בול10. (B) יון מומנטום דימוי אני3 + יונים CH3הקלטתי את האנרגיה של פוטון 107 eV ועם UV לייזר פולסים המגיעים לפני הפולסים FEL. (ג) אותו הדבר (B), אך עם הפולסים UV המגיעים לאחר הפולסים FEL. המידה צבע ב (B) ו- (ג) מציג את התשואה יון ביחידות שרירותי. אנא לחץ כאן כדי להציג גירסה גדולה יותר של הדמות הזאת.

figure-results-5015
איור 4: להתעצבן זמן ההגעה יחסית של FEL פולסים ביחס פעימות לייזר אופטי. (א) ירה-מאת-shot חבורה זמן ההגעה צג (BAM) נתונים עבור כל הזריקות FEL שנרשם במהלך בסריקה עיכוב למופת. הערך הפניה באם0 הוגדר הממוצע באם הערך עבור סריקה זו. (B) יון תשואה של קינטית-אנרגיה נמוכה אני3 + יונים מיוצר ניסוי משאבת-בדיקה של UV-XUV על difluoroiodobenzene לפני תיקון להתעצבן ההגעה ירה--ירייה. הקו האדום מראה שריבועים מתאים של פונקציית ההתפלגות המצטברת (פונקציית השגיאה גאוס) על הנתונים ניסיוני. פרמטר מתאים הוא מדד של הפתרון הזמני הכולל של הניסוי משאבת-בדיקה. (ג) אותו כמו (B) , אך עם תמונות קליע בודד נקטו לתוך פחי עיכוב חדש באמצעות הנתונים בם. קווי השגיאה לייצג סטיית תקן אחת. איור מ. ואח 2017 Savelyev12. אנא לחץ כאן כדי להציג גירסה גדולה יותר של הדמות הזאת.

Discussion

בשל המורכבות של הכיוונונים ניסיוני, משאבת-בדיקה ניסויים עם לייזר אלקטרונים חופשיים דורשות רמה גבוהה של מומחיות, ניסיון והצורך זהיר מאוד מפורט דיונים עם מדעי והכנה צוותים אשר פועלים לייזר אלקטרונים חופשיים, לייזר אופטי, ותחנת הקצה, גם לפני וגם במהלך הניסוי. בעת ביצוע הניסוי בפועל, קביעה מדויקת של חפיפה יכולות, קרוב ניטור של כל אבחון ותזמון מערכות, כפי שמתואר פרוטוקול זה, חיוניים.

שימו לב כי מרבית השיטות המתוארות כאן רק ישימה עבור מגוון האנרגיה פוטון ספציפי FEL מאז הם מסתמכים על אפקטים התלויים בחריפות האנרגיה של פוטון. לדוגמה, הקביעה של החפיפה הזמנית "הקשים" באמצעות אור מפוזר מכוונת על פוטודיודה נמצא עובד היטב עבור פוטון אנרגיות עד ~ 250 eV. על אנרגיות פוטון גבוהות יותר, האות שנוצר על ידי הפולסים FEL הופך כל כך קטנה שקשה לזהות. במקרה הזה, כבל SMA פתוח שהביא יכול להיות קרוב מאוד (פחות ממילימטר) או אפילו לתוך קרן FEL נמצאה לייצר אות אמין יותר לבצע את ההליך המתואר בשלב 3.1) של הפרוטוקול. באופן דומה, היעד הטוב ביותר לקביעת העיתוי "בסדר", שמתואר בשלב 3.2), תלויה בחריפות האנרגיה של פוטון. עבור FEL פולסים XUV ובאזור רנטגן רך מעל 65.7 eV ~ 57 eV פוטון ואנרגיה (תואם להסף יינון 4d ב- xenon ו- CH3, בהתאמה), Xe ו- CH3נמצאו להוות מטרות מתאימים לניתוח שמתואר בשלב 3.2. השיטה באמצעות CH3מצאה אותי לעבוד עבור פוטון אנרגיות עד 2 קוו (שמעליה זה לא עדיין נבדק), ואילו השיטה באמצעות Xe נבדק עד 250 eV. עבור אנרגיות פוטון מתחת 50 eV, הערבות ריכוך תהליך H2 יכול להיות בשימוש19. פוטון אנרגיות מעל 400 eV, תהליך דומה N2 הוא גם מתאים20. גישות אלטרנטיביות לערב את השינוי השתקפות של26,25,30 מדגם אחיד או היווצרות של להקות צד ב31,ספקטרום photoelectron32.

על מנת להשיג את הטוב ביותר ברזולוציה הטמפורלית, זה הכרחי כדי למיין את הנתונים ניסיוני על בסיס ניסיון-מאת-shot, ניתוח הנתונים כדי לפצות על זמן ההגעה להתעצבן בין FEL את פעימות לייזר אופטי, כפי שמתואר בשלב 5. עם זאת, איכות הנתונים משאבת-בדיקה, ובעיקר, הפתרון הזמני השגה, בחוזקה תלוי את הביצועים של FEL במהלך הניסוי המשכים הדופק של פעימות לייזר אופטי וקטניות FEL שניתן להעניקם . במהלך הזמן הזה עבור הנתונים למופת המוצגת כאן, משך פעימה של הפולסים UV נאמדת 150 fs (FWHM), משך הדופק FEL נאמדת 120 fs (FWHM). למרות הגעתו סה כ הזמן-להתעצבן של 90 fs (rms) לפני-תיקון להתעצבן יופחת כ 27 fs (rms) באמצעות ההליך שמתואר כאן12, וכתוצאה מכך שיפור ברזולוציה הטמפורלית הכולל של הניסוי היה קטן למדי בשל המשכים הדופק ארוכות יחסית של FEL ו לייזר אופטי. שניהם יכול, עם זאת, ניתן להפחית באופן משמעותי, ובמקרה את ההשפעה של ערכת תיקון ריצוד תהיה משמעותית יותר. לדוגמה, לייזר אופטי חדש כרגע מותקן על פלאש, אשר יהיה משך הדופק (ב-סגול) מתחת fs 15, בעת מבצע FEL חדש מצבי גם נבדקות שניתן לייצר FEL פולסים עם דופק המשכים של כמה femtoseconds או אפילו להלן. התפתחויות אלה יאפשר בקרוב ניסויים משאבת-בדיקה שילוב FEL פעימות לייזר אופטי עם פתרון הכולל הטמפורלי של רק כמה עשרות femtoseconds.

בעוד הזמינות מוגברת של קצר ונמרץ XUV ורנטגן פולסים המיוצר על ידי FELs הולידה מספר של ניר/UV - משאבת XUV-בדיקה ניסויים כגון זה המתואר כאן, ניתן גם לבצע ניסויים דומים משאבת-בדיקה עם דור הרמונית גבוהה (HHG) מקורות33,34,35. המגבלה העיקרית של הניסויים מבוססת-FEL הוא בדרך כלל הפתרון הזמני השגה, המוגבל ביסודו את הסינכרון בין FEL את לייזר אופטי או על ידי הדיוק שבה היחסית תזמון בין המשאבה ואת ניתן למדוד בדיקה פולסים. זה לא המקרה עבור מבוססי HHG משאבת-החללית ניסוי, שבו הפולסים XUV, ניר מסונכרנים ממהותם בדייקנות מחזור משנה ויש אשר לכן, באופן כללי, רזולוציה טמפורלית הרבה יותר גבוה. היתרון העיקרי של הניסויים מבוססת-FEL, מצד שני, הוא בכמה סדרי גודל גבוה פוטון הכשרון, אשר מאפשרת ניסויים, למשל., לדלל מטרות הם לא יהיה אפשרי עם מקורות HHG הנוכחי, במיוחד בזמן גבוה יותר פוטון אנרגיות המשטר רנטגן רך. בעתיד הקרוב, משאבת-בדיקה ניסויים עם FELs ו HHG לכן יישאר משלימים, עם חפיפה באזור XUV שבו שניהם יכול לשמש עבור חקירות דומות. גם כמה מן הפעולות לביצוע ניסויים אלה דומים, חלק מהשיטות המתוארות כאן ולכן ניתן להחיל גם לניסויים מבוססי HHG משאבת-בדיקה.

Disclosures

המחברים מצהירים אין אינטרסים מתחרים.

Acknowledgements

המחברים תודה יבגני Savelyev, סדריק Bomme, Schirmel נורה, האראלד Redlin, סטפן Düsterer, ארלנד מולר, Hauke Höppner, סוון Toleikis, ג'וסט מולר, מארי קריסטין Czwalinna, רולף Treusch, תומאס Kierspel, טרנס מולינס, סבסטיאן Trippel, ג'וס Wiese, יוכן Küpper, פליקס Brauβe, פארוק Krecinic, ארנו Rouzée, פיוטר Rudawski, לפי Johnsson, כסרא אמיני, אלכסנדרה לאוור, מיכאל בורט, מארק Brouard, Lauge כריסטנסן, יאן Thøgersen, הנריק Stapelfeldt, נורה Berrah, מריה מולר, אנטולי Ulmer, סימון Techert , ארטיום רודנקו דניאלה ראפ, מלאני שנל, שהשתתפו beamtime פלאש במהלך אשר נרכשו נתונים ספציפיים שמוצג שנדונו כאן, אשר תרם ניתוח ופרשנות. העבודה של צוותי מדעיים וטכניים בפלאש, אשר הפכו את הניסוי אפשרי, הוא הודה גם בהכרת תודה. D.R. מודה תמיכה של מדעי הכימיה, מדעי, ואת החיים החטיבה, Office Basic אנרגיה למדעים, משרד המדע, משרד האנרגיה האמריקני, מענק מס דה-FG02-86ER13491. הניסויים בפלאש נתמכו גם Gemeinschaft הלמהולץ דרך התוכנית חוקר צעיר הלמהולץ. אנו להכיר את מקס פלנק למימון הפיתוח ואת הפעולה הראשונית של המחנה-תחנת הקצה בתוך מקס פלאנק מתקדם קבוצת המחקר ב- CFEL, לאספקת ציוד זה עבור CAMP@FLASH. ההתקנה של CAMP@FLASH מומן בחלקו על ידי BMBF מענקים 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 05K10KTB של FSP-302

Materials

NameCompanyCatalog NumberComments
XenonLindeminican
CH3I (methyl iodide)Sigma Aldrich67692or other suitable sample
FEL pump-probe endstationCAMP@FLASH or LAMP@LCLSor a similar endstation at another FEL facility
fast XUV photodiodeOpto Diode Corp.AXUVHS11
bias TTektronixPSPL5575A
fast ( ≥10 GHz) oscilloscopeTektronixTDS6124C

References

  1. Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. X-ray free-electron lasers. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).
  2. Pellegrini, C. The history of X-ray free electron lasers. Eur. Phys. J. H. 37, 659-708 (2012).
  3. Bostedt, C., et al. Experiments at FLASH. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 601, 108-122 (2009).
  4. Fang, L., et al. Probing ultrafast electronic and molecular dynamics with free-electron lasers. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124006 (2014).
  5. Rudenko, A., Rolles, D. Time-resolved studies with FELs. J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 204, 228-236 (2015).
  6. Bostedt, C., et al. Linac Coherent Light Source: The first five years. Rev. Mod. Phys. 88, 015007 (2016).
  7. Wernet, P., et al. Orbital-specific mapping of the ligand exchange dynamics of Fe(CO)5 in solution. Nature. 520, 78-81 (2015).
  8. McFarland, B. K. Ultrafast X-ray Auger probing of photoexcited molecular dynamics. Nat. Commun. 5, 4235 (2014).
  9. Erk, B., et al. Imaging charge transfer in iodomethane upon X-ray photoabsorption. Science. 345, 288-291 (2014).
  10. Boll, R., et al. Charge transfer in dissociating iodomethane and fluoromethane molecules ionized by intense femtosecond X-ray pulses. Struc. Dyn. 3, 043207 (2016).
  11. Amini, K., et al. Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization. Struct. Dyn. 5, 014301 (2018).
  12. Savelyev, E., et al. Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser. New J. Phys. 19, 043009 (2017).
  13. Dell'Angela, M., et al. Real-Time Observation of Surface Bond Breaking with an X-ray laser. Science. 339, 1302-1305 (2013).
  14. Öström, H., et al. Probing the transition state region in catalytic CO oxidation on Ru. Science. 347, 978-982 (2015).
  15. Ackermann, W., et al. Operation of a free-electron laser from the extreme ultraviolet to the water window. Nat. Photonics. 1, 336-342 (2007).
  16. Feldhaus, J. FLASH-the first soft X-ray free electron laser (FEL) user facility. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43, 194002 (2010).
  17. Emma, P., et al. First lasing and operation of an Angstrom-wavelength free-electron laser. Nat. Photonics. 4, 641-647 (2010).
  18. Krikunova, M., et al. Time-resolved ion spectrometry on xenon with the jitter-compensated soft X-ray pulses of a free-electron laser. New J. Phys. 11, 123019 (2009).
  19. Johnsson, P., et al. Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer. Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).
  20. Glownia, J. M., et al. Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS. Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).
  21. Schulz, S., et al. Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser. Nat. Commun. 6, 5938 (2015).
  22. Strüder, L., et al. Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).
  23. Löhl, F., et al. Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser. Phys. Rev. Lett. 104, 144801 (2010).
  24. Czwalinna, M. K. . Dissertation (PhD Thesis). , (2012).
  25. Schorb, S., et al. X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser. Appl. Phys. Lett. 100, 121107 (2012).
  26. Beye, M., et al. X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution. Appl. Phys. Lett. 100, 121108 (2012).
  27. Bionta, M. R., et al. Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x ray/optical pulses. Rev. Sci. Instrum. 85, 083116 (2014).
  28. Redlin, H., et al. The FLASH pump-probe laser system: Setup, characterization and optical beamlines. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 635, S88-S93 (2011).
  29. Rolles, D., et al. Femtosecond x-ray photoelectron diffraction on gas-phase dibromobenzene molecules. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124035 (2014).
  30. Maltezopoulos, T., et al. Single-shot timing measurement of extreme-ultraviolet free-electron laser pulses. New J. Phys. 10, 033026 (2008).
  31. Meyer, M., et al. Two-color photoionization in XUV free-electron and visible laser fields. Phys. Rev. A. 74, 011401 (2006).
  32. Radcliffe, P., et al. An experiment for two-color photoionization using high intensity extreme-UV free electron and near-IR laser pulses. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 583, 516-525 (2007).
  33. Gagnon, E., et al. Soft X-ray-driven femtosecond molecular dynamics. Science. 317, 1374-1378 (2007).
  34. Wernet, P., et al. Real-time evolution of the valence electronic structure in a dissociating molecule. Phys. Rev. Lett. 103, 013001 (2009).
  35. Calegari, F., et al. Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses. Science. 346, 336-339 (2014).

Reprints and Permissions

Request permission to reuse the text or figures of this JoVE article

Request Permission

Explore More Articles

140

This article has been published

Video Coming Soon

JoVE Logo

Privacy

Terms of Use

Policies

Contact Us

Recommend to library

JoVE NEWSLETTERS

Research

Education

Authors

Librarians

ABOUT JoVE

Copyright © 2025 MyJoVE Corporation. All rights reserved