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Résumé

Ce protocole décrit les principales étapes pour l’exécution et l’analyse des expériences de pompe-sonde combinant un femtoseconde optique laser avec un laser à électrons libres afin d’étudier les réactions photochimiques ultrarapides dans les molécules de la phase gazeuse.

Résumé

Ce protocole décrit les étapes principales de l’exécution et l’analyse des expériences de pompe-sonde femtoseconde qui combinent un femtoseconde optique laser avec un laser à électrons libres. Cela inclut des méthodes pour établir que la spatiale et temporelle se chevauchent entre les impulsions laser optique et électrons libres au cours de l’expérience, ainsi que des aspects importants de l’analyse de données, tels que les corrections pour la gigue d’arrivée de temps, qui sont nécessaires pour obtenir des ensembles de données de haute qualité pompe-sonde avec la meilleure résolution temporelle possible. Ces méthodes sont démontrés pour une expérience exemplaire effectuée au laser à électrons libres du FLASH (électrons libres LASer Hamburg) afin d’étudier la photochimie ultrarapide dans les molécules de la phase gazeuse par imagerie d’ion carte vélocité. Cependant, la plupart des stratégies est également applicable à des expériences similaires de pompe-sonde à l’aide d’autres cibles ou autres techniques expérimentales.

Introduction

La disponibilité des court et intense extrême ultraviolet (XUV) et des légumineuses aux rayons x de lasers à électrons libres (FELs)1,2 a ouvert de nouvelles perspectives pour les expériences de pompe-sonde femtoseconde exploitant le site - et élément-spécificité des couches internes photo-absorption processus3,4,5,6. Ces expériences peuvent être utilisés, par exemple, pour étudier la dynamique moléculaire et transfert de charge traite des liquides7 et gazeux molécules8,9,10,11 , 12, et pour les observations en temps réel des réactions catalytiques et ultrarapide de surface chimie13,14 , avec une résolution temporelle ou inférieure à 100 femtosecondes. Si l’expérience de la pompe-sonde est réalisée en combinant un laser femtoseconde optique synchronisée avec le FEL, qui était le cas dans tous les exemples mentionnés ci-dessus, la gigue heure d’arrivée intrinsèque entre le laser optique et les impulsions FEL doit être mesurée sur une base de plan par plan et corrigée pour l’analyse des données pour la meilleure résolution temporelle possible.

Au sein d’une grande collaboration, plusieurs expériences de pompe-sonde combinant optique laser avec un laser à électrons libres ont été récemment effectués9,10,11,12, tous les deux à la FLASH XUV FEL15 ,,16 et17 installations L.I.C. FEL de rayons x et un protocole expérimental pour l’exécution et l’analyse de ces expériences a été élaboré, qui est présenté dans ce qui suit. La méthode est démontrée pour une expérience exemplaire effectuée chez le FLASH laser d’électrons libres afin d’étudier la photochimie ultrarapide dans les molécules de la phase gazeuse au moyen de vitesse carte ion d’imagerie11,12. Cependant, la plupart des stratégies s’applique également aux expériences similaires de pompe-sonde à l’aide d’autres cibles ou autres techniques expérimentales et peut également être adaptée dans d’autres installations FEL. Alors que certaines des différentes étapes présentées ici, ou leurs variantes ont déjà été abordées dans la littérature18,19,20, ce protocole fournit une description détaillée des étapes clés, y compris certains qui tirent parti des plus récentes améliorations techniques dans la synchronisation et des diagnostics de calendrier, qui ont considérablement amélioré la stabilité et la résolution temporelle pour des expériences de pompe-sonde12, 21.

Le protocole suivant suppose une pompe-sonde-terminus, tels que le CAMP à FLASH22, équipé d’un ion temps de vol, une imagerie dynamique d’ion ou une carte de vitesse d’imagerie spectromètre ionique de (téléphone mobile STM) ; un jet de gaz expansif ou supersonique ; et un synchronisé proche infrarouge (NIR) ou laser de femtoseconde ultraviolet (UV), dont les impulsions peuvent se chevaucher collinearly ou près-collinearly avec le faisceau laser à électrons libres, comme esquissé schématiquement à la Figure 1. En outre, une suite appropriée du diagnostic des outils comme un écran de visualisation du faisceau amovible (par exemple. une pagaie recouverte de poudre de Ce:YAG ou un cristal mince Ce:YAG) dans la région d’interaction, une photodiode rapide sensible aux impulsions de laser et de la FEL et un tas heure d’arrivée monitor (BAM)23,24 ou « outil de chronométrage »25,26,27 sont nécessaires, qui sont habituellement intégrées dans la pompe-sonde-terminus ou sont fournis par l’installation FEL, si demandé avant l’expérience. Enfin, la correction de gigue de plan par plan suppose que les données expérimentales soient enregistré et accessibles sur une base de plan par plan et lié aux mesures coup-par-coup de la gigue d’arrivée-heure de tas en utilisant un ID unique « grouper » ou par un autre schéma équivalent.

Flash, les systèmes spécifiques qui sont cruciaux pour les expériences de pompe-sonde sont :

  • La rétroaction active, tout-optique et système de stabilisation du laser pompe-sonde à l’oscillateur laser maître, qui comprend un croix-corrélateur optique équilibré qui stabilise la sortie oscillateur pompe-sonde laser à l’oscillateur laser maître, et un Croix-corrélateur (« dérive corrélateur ») pour corriger les dérives lentes de l’amplificateur laser en ce qui concerne l' oscillateur21.
  • Les moniteurs de l’heure d’arrivée tas (BAMs) qui mesurent les variations de tir-à-coup à l’heure d’arrivée de tas électron à diverses positions dans l’accélérateur en ce qui concerne le capitaine laser oscillateur23,24. Ils peuvent être utilisés pour un retour actif des grappes de boucle afin de stabiliser le timing de l’électron en ce qui concerne l’oscillateur laser maître, réduisant ainsi la lente dérive dans l’heure d’arrivée. En outre, le BAM situé fermé à l’expérience (BAM 4DBC3) peut être utilisé pour une correction de gigue de tir-à-coup dans l’analyse des données, qui est dans le détail à l’étape 5.1 du protocole expérimental.
  • La pompe-sonde laser strie caméra, qui mesure le temps relatif entre la pompe-sonde laser sortie et la dipôle rayonnées par le tas d’électrons à la fin de l’accélérateur avant il est guidé dans le faisceau image28.
  • La focus caméra, dont le laser « virtuel » se concentrer à l’aide de la partie du faisceau laser qui coule à travers le miroir tournant dernier derrière la mise au point des images de l’objectif afin de surveiller le parasite lente dérive spatiale du laser optique.

Des systèmes similaires existent dans d’autres établissements FEL et sont essentiels pour réaliser une expérience fiable pompe-sonde.

Protocole

ATTENTION : Avant de commencer cette procédure, il est très important de se familiariser avec tous les risques possibles liés à l’expérience. La procédure suivante inclut les lasers de classe IV, rayonnement XUV ou aux rayons x, sources de haute tension, les gaz comprimés et des substances chimiques nocives ou toxiques. S’il vous plaît consulter toutes les fiches signalétiques (FS) avant de l’utiliser et suivre toutes les exigences de sécurité mandatées par l’installation de FEL et laser.

1. préparation

Remarque : Avant le début de l’expérience, plusieurs choix doivent être faits, par exemple., en ce qui concerne le choix optimal des longueurs d’onde de pompe et de la sonde et de l’intensité pour la cible d’intérêt et le type de spectromètre pour mesurer le nécessaire observables (voir, par exemple., Fang et coll. 20144 et Rudenko et coll. 20155). Par la suite, ces aspects techniques liés aux processus spécifiques et cibles qui doivent être étudiés ne sont pas abordés, et on suppose que les paramètres de largeur appropriée pour le FEL et le laser optique pour l’expérience prévue ont été déterminés et mis en place et qu’un spectromètre ionique approprié est installé et opérationnel.

  1. L’alignement et la stabilité des poutres FEL et laser de pointage
    1. Au début de l’expérience, suivre le plan par plan et la stabilité à long terme de pointage de FEL et de faisceaux laser optique sur l’écran de visualisation de faisceau amovible dans la région d’interaction et d’améliorer la stabilité de l’installation du laser et le processus de laser de FEL , si nécessaire.
      Remarque : Pour effectuer une expérience fiable pompe-sonde, il est crucial que le FEL tant de faisceaux laser optique concordent optimale via le chemin de toute source de rayonnement/poutre et que des instabilités pointage de deux poutres sont plus petites que leur taille de spot dans le foyer. Les tailles des laser optique focalisé et des poutres FEL sont typiquement sur l’ordre de quelques nanomètres à quelques dizaines de micromètres, alors la résolution spatiale du faisceau Regarde un écran et de l’optique et de la caméra qui servent à l’image de cet écran (par exemple. un micros sur de longues distances Cope) doit être suffisamment élevé pour déterminer précisément l’emplacement des deux faisceaux.
    2. Éviter ou minimiser toute coupure du faisceau entre l’expérience et l’emplacement où l’énergie d’impulsion FEL est mesurée en centrant le faisceau sur tous les miroirs de transport et les ouvertures dans la source de rayonnement FEL. Ouvertures de qui peuvent couper le faisceau quand le faisceau pointant les changements sur une base de plan par plan ou par des dérives lentes au cours d’un scan de retard peut compromettre la capacité de normaliser les données sur l’énergie d’impulsion FEL.
    3. Optimiser la position du jet de gaz et le spectromètre en ce qui concerne la position de l’accent FEL et la mise au point du laser optique dans les trois dimensions spatiales. Selon les détails de l’installation, cela peut se faire en déplaçant la chambre à vide ou en déplaçant des composants individuels et/ou en déplaçant la position de mise au point de la FEL et le faisceau laser optique.
  2. Bon fonctionnement des outils systèmes et diagnostics de rétroaction
    S’assurer que tous les systèmes de rétroaction nécessaire et des diagnostics et des outils de suivi sont activées, fonctionne correctement et – si nécessaire – que leurs données sont enregistrées dans le flux de données machine FEL. Flash, citons la rétroaction tout-optique et système de stabilisation du laser pompe-sonde ; les moniteurs de l’heure d’arrivée tas (BAMs) ; caméra de strie pompe-sonde laser ; et la caméra virtuelle mise au point. Voir l’Introduction pour une description plus détaillée de ces systèmes.
    Remarque : Il est fortement conseillé de surveiller en permanence ces systèmes tout en exécutant l’expérience de la pompe-sonde afin d’être au courant d’éventuels problèmes, par exemple., avec le système de synchronisation de laser, aussi rapidement que possible.

2. établissement de faisceau Spatial se chevauchent entre le FEL et le faisceau Laser optique

  1. Chevauchant les poutres visuellement sur un faisceau de Ce:YAG Regarde un écran dans la région d’interaction
    1. Assurez-vous que le détecteur ionique (et électronique) et la haute tension sur les électrodes de spectromètre ionique sont éteints avant de procéder.
    2. Réduire l’énergie d’impulsion FEL et la puissance du laser optique en utilisant les filtres et les atténuateurs installés dans la source de rayonnement à moins de 1 % transmission pour éviter l’endommagement de l’écran de visualisation par les faisceaux focalisés.
    3. Insérez le rayon d’affichage de l’écran dans la région d’interaction. Si vous êtes incapable de détecter les taches de faisceau, augmenter légèrement leurs intensités.
      Remarque : selon la géométrie expérimentale (parfaitement colinéaires ou près-colinéaires, i.e., avec le faisceau laser optique alignés sous un petit angle en ce qui concerne le faisceau FEL, par exemple. pour éviter de perdre trop de puissance dans le trou de la foré incoupling miroir), il est crucial que l’écran est situé exactement à la position de la région d’interaction, car même un petit déplacement de quelques millimètres peut provoquer un mauvais alignement des poutres dans le cas de la géométrie près-colinéaires.
    4. Bloc optique laser par la fermeture de l’obturateur de laser et marquer la position du faisceau FEL sur l’écran de visualisation en créant une « région d’intérêt (ROI) » en utilisant le logiciel d’acquisition de données caméra.
    5. Bloquer le faisceau FEL en fermant l’obturateur FEL et vérifier la position du faisceau laser optique sur l’écran de visualisation. À l’aide de la direction des miroirs pour l’optique laser, aligner le faisceau laser se chevaucher avec la position marquée de la tache FEL.
      Remarque : Pour la plupart des expériences de pompe-sonde, il est avantageux d’utiliser une taille de spot de la poutre de la pompe qui est plus grande que la taille de tache du faisceau sonde. Cela facilite la recherche bon chevauchement spatial et rend l’expérience plus robuste aux petites fluctuations de pointage, minimisant ainsi la probabilité de découvrir une région de l’espace où la cible n’a pas été excitée par l’impulsion de la pompe. En général, une pompe plue que sonde spot assure aussi une excitation plus homogène.
    6. Répétez les étapes 2.1.4 et 2.1.5 pour affiner le chevauchement et vérifier que le chevauchement est stable.
    7. Retirer le faisceau, affichage de l’écran. Ensuite, retourner sur les détecteurs et les hautes tensions spectromètre.
      Remarque : Si la superposition visuelle des faisceaux sur l’écran de visualisation dans la région d’interaction ne donne pas de résultats satisfaisants, i.e., si un signal de deux couleurs est introuvable dans les étapes ultérieures, décrits à l’étape 3.2, le chevauchement spatial entre les poutres peut être définie plus précisément en utilisant le signal de l’ion, comme indiqué au point 2.2, si un ion spectromètre imageur n’est disponible. Cette procédure est également décrite dans Johnsson et al. 201019.
  2. Chevauchant les poutres à l’aide du signal de temps de vol d’ion et les images d’ion
    1. Se chevauchent dans le plan de détecteur
      1. Régler les tensions de spectromètre à « mode d’imagerie spatiale », i.e., de sorte que l’image du détecteur ionique est une image agrandie de la région d’interaction directe. Les réglages de tension pour ce mode dépendent du spectromètre spécifique.
      2. Choisissez l’image de l’ion correspondant à un ion parent moléculaires non fragmenté ou utiliser une cible atomique puis un état de charge ionique qui est produit par la FEL et l’optiques laser seul, par exemple. H2O+ ions du gaz résiduel à l’intérieur de la chambre à vide. Si nécessaire, réduire l’intensité FEL ou laser pour produire un tel état de charge. Évitez d’utiliser une cible qui est introduite par un faisceau supersonique, car la vitesse de faisceau peut falsifier la procédure.
      3. Bloc optique laser à l’aide de l’obturateur de laser et marquer la position atteinte des ions produit par le faisceau FEL.
      4. Bloquer le faisceau FEL, à l’aide de l’obturateur FEL et enregistrer la position de la même espèce d’ions produite par le faisceau laser optique. À l’aide de la direction des miroirs pour l’optique laser, aligner le faisceau laser jusqu'à ce que l’ion frappé chevauchement de postes ainsi que possible avec la position marquée des ions produit par le faisceau FEL.
      5. Pour chevaucher les foyers des deux faisceaux le long de la direction de propagation du faisceau, déplacez la lentille de focalisation du laser jusqu'à ce que le laser se concentre dans le spectromètre.
      6. Répétez les étapes 2.2.1.3 et 2.2.1.4 pour affiner le chevauchement et vérifier que le chevauchement est stable.
    2. Se chevauchent dans le sens de temps de vol
      1. Exploiter le spectromètre en mode « time-of-flight », c’est à dire., de sorte que le moment de détection ionique du signal (i.e., le spectre de temps de vol ion) peut être surveillée sur un oscilloscope rapide ou un numériseur, qui est déclenché par le déclencheur principal de FEL . Evitez l’utilisation du spectromètre dans des conditions de Wiley-McLaren tels que le temps de vol est sensible à la position de départ dans l’axe du spectromètre.
      2. Dans le spectre de temps de vol ion, identifier et effectuer un zoom avant sur le pic correspondant à l’ion même utilisée au point 2.2.1.2.
      3. Bloc optique laser à l’aide de l’obturateur de laser et justement marquer le centre du produit par le faisceau FEL seul pic temps de vol.
      4. Bloquer le faisceau FEL, à l’aide de l’obturateur FEL et trouver le centre de la crête de temps de vol même produit par le faisceau laser optique seul. À l’aide de la direction des miroirs pour l’optique laser, aligner le faisceau laser jusqu'à ce que le pic de temps de vol, produit par le faisceau laser optique se superpose parfaitement avec le centre marqué du pic fourni par le faisceau FEL.
        Remarque : Ceci ne fonctionne que si les heures d’arrivée des impulsions laser optique et les impulsions FEL respectent à peu près une nanoseconde de l’autre. En cas de doute, effectuez l’étape de « synchronisation rugueux » décrit à l’étape 3.1 avant d’effectuer la procédure de chevauchement spatial.
      5. Répétez les étapes 2.2.2.3 et 2.2.2.4 pour affiner le chevauchement et vérifier que le chevauchement est stable.

3. établissement de chevauchement temporel entre les impulsions FEL et les impulsions optiques Laser

  1. « Rough » timing
    Remarque : Le moment approximatif entre les impulsions FEL et les impulsions optiques laser avec une précision de quelques dizaines de picosecondes peut être déterminé à l’aide d’une photodiode rapide connecté, via un court câble SMA, à une « partialité T » avec une pile de 9 V connecté à « DC in » et une oscil rapide (supérieures à 10 GHz) loscope, qui est déclenché par le déclencheur principal de FEL. En règle générale, la diode n’est pas placée directement dans les faisceaux laser et FEL, car cela pourrait détruire la diode. Au lieu de cela, il est posé perpendiculairement à la poutre FEL, et un maillage mobile est utilisé pour envoyer une petite quantité de photons dispersés à la diode.
    1. Réduire l’énergie d’impulsion FEL et la puissance du laser optique en utilisant les filtres et les atténuateurs installés dans la source de rayonnement jusqu’au point où le signal de la lumière dispersée ne détruira pas la photodiode. Un point de départ sans risque est généralement une valeur de transmission de 1 % (i.e., atténuation de 99 %).
    2. Insérez le maillage de diffusion dans le faisceau. Optimiser la position de la maille et l’énergie d’impulsion FEL et laser de puissance telle que chaque faisceau seul donne un signal clair et que les deux signaux ont la même hauteur.
    3. Bloc optique laser à l’aide de l’obturateur de laser et, avec la meilleure base de temps disponible, enregistrer une trace de référence sur l’oscilloscope à l’aide d’environ 100 moyennes.
    4. Bloquer le faisceau FEL, à l’aide de l’obturateur FEL et comparer la trace qui en résulte du signal laser avec la référence FEL. En utilisant le délai approprié pour l’optique laser, changement de l’heure d’arrivée de l’impulsion laser jusqu'à ce que l’apparition du signal laser est précisément à la position de l’apparition du signal FEL.
    5. Répétez les étapes 3.1.3 et 3.1.4 pour vérifier que les impulsions FEL et laser sont plus près de l’autre en temps que possible basée sur la résolution de la photodiode.
    6. Si, à la suite de la procédure ci-dessus, l’impulsion laser a été décalée dans le temps par plus de 1 nanoseconde, répétez l’étape 2.2.2 (« chevauchement dans la direction de temps de vol ») avec le nouveau calendrier de laser.
  2. Calendrier « Fine »
    Remarque : L’heure exacteT0, lorsque les impulsions de laser et de FEL sont exactement superposées dans le temps, se trouve à l’aide d’un signal de deux couleurs (FEL + laser) qui présente un maximum ou une « fonction d’étape »-comme l’augmentation ou diminution,e.g., dans le rendement en ion ou l’énergie cinétique d’un fragment ionique donné. La méthode appropriée dépend de la longueur d’onde laser et FEL, plusieurs méthodes sont décrites ci-après.
    1. T détermination de 0 pour XUV + NIR des impulsions à l’aide de gaz xénon
      Remarque : Cette méthode convient pour les impulsions laser 800 ou 400 nm et impulsions XUV au-dessus du seuil d’ionisation (d) Xe à 67,5 eV.
      1. Atténuer la FEL et le laser optique pour éviter d’endommager les examens ion (et électronique) avec un taux de comptage excessif en raison de sections efficaces d’absorption élevée du xénon.
      2. Introduire des gaz Xe dans la chambre par le jet de gaz ou en elle une fuite dans le vide par une soupape à pointeau. Dans ce dernier cas, régler la pression de 1 x 10-7 à 1 x 10-6 mbar.
      3. Enregistrer le spectre de temps de vol d’ion. Bloquer le laser à l’aide de l’obturateur de laser et d’ajuster l’énergie d’impulsion FEL, telles que le spectre de temps de vol ion est dominé par des processus de single-photon, c’est à dire., de sorte que le Xe2 + et Xe3 + pics sont les plus puissants États de charge Xe dans le spectre de temps de vol et les États de charge plus élevées sont absents (ou presque). Si nécessaire, ajustez la pression de Xe telle que les deux pics sont bien dans la gamme dynamique du détecteur et le système d’acquisition de données.
      4. Bloquer le FEL à l’aide de l’obturateur FEL et débloquer le laser. Régler la puissance du laser de sorte que les impulsions laser produisent surtout Xe+ et seulement une petite quantité de Xe2 +.
      5. Débloquer la FEL et régler l’allumage entre le laser et le FEL, tels que les impulsions laser arrivent environ 200 ch avant le FEL impulsions (basées sur la lecture approximative de T0 obtenue par la méthode du calendrier « rugueux » décrite à l’étape 3.1). enregistrer le spectre de temps de vol d’ion et de déterminer le ratio de la Xe2 + au Xe3 + de la région des pics correspondants dans le spectre de temps de vol.
      6. Ensemble le moment entre la FEL et le laser tel que les impulsions laser arrivent environ 200 ps après le FEL impulsions basé sur le T0 obtenue par la méthode du calendrier « rugueux ». Enregistrer le spectre de temps de vol d’ion Xe et déterminer le ratio de la Xe2 + au Xe3 +. Si le chevauchement spatial entre les impulsions de laser et de FEL est bon, il va changer considérablement le rapport obtenu à l’étape 3.2.1.5, avec le signal3 + Xe maintenant étant plus forte que dans l’étape 3.2.1.5, comme illustré à la Figure 2.
      7. Régler le calage de la laser à mi-chemin entre les valeurs à l’étape 3.2.1.5 et 3.2.1.6.
      8. Enregistrer le spectre de temps de vol d’ion et déterminer le ratio de la Xe2 + au Xe3 +. Si la proportion est similaire à celui d’étape 3.2.1.5, des impulsions laser encore arrivent avant le FEL impulsions. Si la proportion est similaire à celui d’étape 3.2.1.6, des impulsions laser encore arrivent après le FEL impulsions.
      9. Si les impulsions laser sont encore arriver avant les impulsions FEL (i.e., ratio similaire à l’étape 3.2.1.5), régler l’allumage à mi-chemin entre la valeur actuelle et la valeur à l’étape 3.2.1.6), sinon définissez-la à mi-chemin entre la valeur actuelle et la valeur à l’étape 3.2.1.5).
      10. Répétez 3.2.1.8 et 3.2.1.9 jusqu'à ce que la position de T0 a été réduite à une précision meilleure que 500 fs.
      11. Mettre en place un balayage de retard sur une région de +/-1 ps autour de la position approximative de T0 par pas de 50 fs (ou plus petit, selon la durée d’impulsion du RNI et FEL). Enregistrer le spectre de temps de vol et déterminer le ratio de la Xe2 + au Xe3 + pour chaque étape. Le centre de la fonction « étape » du signal permet d’obtenir la position exacte du T0.
    2. Dosage0 T pour les légumineuses XUV + NIR ou UV, à l’aide de CH3j’ai
      Remarque : Cette méthode est adaptée pour impulsions XUV au-dessus du seuil d’ionisation de I(4d) à ~ 57 eV et deux impulsions de laser 266 nm ou 800 nm (400 nm est non testé, mais sans doute aussi possible). Il peut également être effectuée à l’aide de CF3I au lieu de CH3j’ai.
      1. Atténuer la FEL et le laser optique pour éviter d’endommager le détecteur avec un taux de comptage excessive.
      2. Introduire CH3j’ai molécules dans la chambre par le jet de gaz ou en elle une fuite dans le vide par une soupape à pointeau. Dans ce dernier cas, régler la pression de 1 x 10-7 à 1 x 10-6 mbar. Si la pression de vapeur du CH3je l’échantillon n’est pas suffisante pour former un faisceau moléculaire, il utiliser comme gaz vecteur.
      3. Enregistrer le spectre de temps de vol d’ion. Bloquer le laser à l’aide de l’obturateur de laser et d’ajuster l’énergie d’impulsion FEL à la plus haute énergie d’impulsion disponibles.
      4. Bloquer le FEL à l’aide de l’obturateur FEL. Lors de l’utilisation de pulses de 266 nm, régler la puissance du laser de sorte que le laser produit CH3je+ ions et une petite quantité d’I+ et CH3+. Lorsque vous utilisez des impulsions de 800 nm, régler la puissance de laser, tels que le laser produit une quantité importante de CH3je+, je+et CH3+ ions, mais seuls quelques ions plus fortement chargés.
      5. Régler l’allumage entre le laser et le FEL tels que les impulsions laser arrivent environ 200 ps avant les impulsions FEL (basées sur la lecture approximative de T0 obtenue par la méthode du calendrier « rugueux » décrite à l’étape 3.1). Enregistrer le spectre de temps de vol ion ou, lorsque vous utilisez une carte velocity imaging spectrometer (VMI), l’image d’ion pour l’I4 + fragment (pour les énergies de photon au-dessous de 600 eV, la j’ai3 + fragment peut également être utilisé). Régler les tensions du spectromètre, tels que les pics de temps de vol correspondant aux fragments chargés séparément et multipliez iode sont larges (à cause de leur grande énergie cinétique) ou, lors de l’utilisation d’un spectromètre VMI, telle que la j’ai4 + image ion couvre la majeure partie du détecteur.
        1. Dans le spectre de temps de vol ion, le pic correspondant à l’I4 + fragment (ainsi que les pics correspondant aux États de charge plus élevées iode) aura un pic étroit au milieu (voir Figure 3 a). Lors de l’utilisation d’un spectromètre VMI, un ou deux (selon la résolution du spectromètre et la direction de la polarisation de laser) petits points lumineux seront affiche à proximité du centre de l’I4 + image ion (voir la Figure 3 b). Si ces caractéristiques n’apparaissent pas, soit temporelles ou spatiales chevauchement ne sont pas corrects.
      6. Régler l’allumage entre le laser et le FEL tels que les impulsions laser arrivent environ 200 ps après que les impulsions FEL, basées sur le T0 obtient par la méthode du calendrier « rugueux ». Enregistrer le spectre de temps de vol ion ou l’image d’ion pour l’I fragment4 + . L’épi au milieu des pics TOF et la souillure lumineux dans le Centre des images VMI va disparaître.
      7. Régler le laser chronométrage à mi-chemin entre les valeurs à l’étape 3.2.2.5 et 3.2.2.6.
      8. Enregistrer le spectre de temps de vol ion ou la j’ai4 + image ion et déterminer si les épis ou la souillure sont présents ou non. S’ils sont présents, les impulsions laser encore arrivent avant le FEL impulsions. Si ils ne le sont pas, des impulsions laser encore arrivent après le FEL impulsions.
      9. Si les impulsions laser sont encore arriver avant les impulsions FEL, régler l’allumage à mi-chemin entre la valeur actuelle et la valeur à l’étape 3.2.2.6, sinon définissez-la à mi-chemin entre la valeur actuelle et la valeur à l’étape 3.2.2.5.
      10. Répétez les 3.2.2.8 et 3.2.2.9 jusqu'à ce que la position de T0 a été réduite à une précision meilleure que 500 fs.
      11. Mettre en place un balayage de retard sur une région de +/-1 ps autour de la position approximative de T0 par paliers de 50 fs. Enregistrer le spectre de temps de vol ou de l’image d’ion l’i4 + fragment pour chaque étape. Tracer le rendement de l’épi ou points lumineux en fonction du retard. Le centre de la fonction « étape » du signal est à un retard de ~ 120-150 fswith respect à T09,10.

4. affiner le chevauchement Spatial sur un Signal de deux couleurs

Remarque : Bien que la procédure à mettre en place le chevauchement spatial décrit aux points 2.1 et 2.2 est habituellement assez précise pour être capable d’observer le signal de deux couleurs décrit dans la procédure d’établissement du chevauchement temporel (étape 3), il est souvent conseillé pour affiner le chevauchement spatial sur ce signal de deux couleurs avant de commencer l’expérience réelle pompe-sonde.

  1. Afin d’affiner le chevauchement spatial, ajuster soigneusement les miroirs qui déterminent le chevauchement spatial et ainsi maximiser le Xe2 + Xe3 + ratio lorsque les impulsions de laser arrivent environ 1 ps après le FEL des impulsions.
  2. Par ailleurs, si la procédure de chevauchement temporel est réalisée avec CH3, maximiser le rendement de la composante de faible consommation d’énergie dans l’I4 + fragments lors des impulsions laser arrivent environ 1 ps avant le FEL impulsions.
    NOTE : Idéalement, cette procédure de réglage est répétée en utilisant un signal de deux couleurs dans la molécule cible réelle, une fois qu’un tel signal a été trouvé.

5. heure d’arrivée gigue-Correction dans l’analyse des données

Remarque : Pour la meilleure résolution temporelle possible, les données d’un coup doit être corrigée pour les fluctuations de l’heure d’arrivée tir-à-coup telle que mesurée par le tas-heure d’arrivée moniteur (BAM) ou l’outil de synchronisation, comme décrit, par exemple, dans Savelyev et al. 12de 2017.

  1. Correction de l’heure d’arrivée gigue issue des données BAM
    Remarque : Afin de déterminer une valeur unique et universelle pour T0, la même procédure pour la correction de gigue heure d’arrivée doit être effectuée sur les données à partir duquel est déterminer T0 (par exemple. les données obtenues en étape 3.2) et pour les données expérimentales réelles d’intérêt. Dans un souci de la description qui suit, on suppose que T0 est déterminée en mesurant les traces de temps de vol pour l’ion Xe. Le protocole peut être appliqué de façon équivalente dans les autres cas.
    1. Tracer les valeurs de caméra strie, la gigue de minutage de laser et les valeurs BAM en fonction du numéro de tir pour toute la gamme des scans pompe-sonde d’intérêt. S’il y a des sauts importantes et soudaines de plus de 1 ps, cela peut être une indication d’une perte de verrouillage de laser ou un autre problème technique au cours de cette analyse particulière. Certaines données dans cette région peuvent ne pas être prête pour la correction décrite dans ce qui suit et peuvent devoir être mis au rebut.
    2. Tracé un histogramme des valeurs BAM pour la BAM situé fermé à l’expérience (BAM 4DBC3) pour chaque prise de vue de l’analyse du retard pris dans l’étape 3.2.1.11.
    3. Choisir une valeur proche du centre de la distribution et définissez-la comme la valeur de référence BAM0.
    4. Pour chaque prise de vue de l’analyse de retard, calculer le retard corrigé Dn, où n est le nombre de tir, comme
      Dn = N,n + (BAMn – BAM0) (1)
      où Pn est la position de phase de retard et BAMn est la valeur BAM pour la nème abattus. Notez que plus les valeurs positives de BAM signifient un délai plus grand entre le laser et l’impulsion FEL, i.e., le FEL qui arrivent plus tard.
    5. Trier les traces de temps de vol monocoup en retard convenable bacs selon leur valeur corrigée de retard et de déterminer la position centrale de la fonction de l’étape dans le Xe2 + Xe3 + ratio, ce qui donne la position corrigée de T0 .
    6. En utilisant la même valeur pour BAM0 comme au point 5.1.4), calculer le retard corrigé Dn pour chaque plan de l’analyse de retard avec les données réelles pompe-sonde d’intérêt utilisant l’équation (1).

Résultats

Si la FEL et les impulsions optiques laser sont spatialement superposées dans la région d’interaction du spectromètre ionique, chevauchement temporel, c’est à dire., la valeur de délai T0, au cours de laquelle les impulsions laser et FEL arrivent exactement dans le même temps, on trouvera en faisant varier le délai entre deux impulsions FEL et NIR et en analysant le rapport entre le Xe2 + 3 + l’ion Xe rendement en fonction du retard, comme expliqué plus haut dans la section 3.2.1. Quand l’impulsion NIR arrive après l’impulsion FEL (qui a besoin d’avoir une énergie de photon de 67,5 eV ou supérieur), la Xe3 + ion rendement est augmenté en raison de l’ionisation d’excité, ion2 + Xe métastable qui sont créés lors de la désintégration de la fraise processus à la suite du Xe (d) ionisation des couches internes18, tel qu’illustré à la Figure 2. Traçant le rapport entre le Xe2 + en Xe3 + ion donné comme une fonction de retard génère donc une fonction en escalier, qui peut être montée pour extraire la valeur exacte de T0.

Une fonction en escalier similaire peut être obtenue en faisant varier le délai entre deux impulsions FEL et laser et en analysant les traces de temps de vol ion ou les images élan ion d’ions hautement chargés d’iode, tels que j’ai3 + ou j’ai4 +, créé dans l’ionisation de CH3 j’ai, comme expliqué ci-dessus dans l’étape 3.2.2). Dans ce cas, une contribution de basse énergie apparaît comme un pic supplémentaire au centre des pics très chargés d’iode dans le spectre de temps de vol, soit comme une lueur d’espoir au centre des images dynamique correspondant, tel qu’illustré à la Figure 3. Les ions de basse énergie sont créées quand le CH3j’ai molécules sont tout d’abord dissociées de l’impulsion laser et le fragment de l’ion est ionisé puis après par le FEL impulsion9,10. Cette méthode peut être utilisée si des impulsions NIR ou UV sont utilisées pour l’expérience de la pompe-sonde, aussi longtemps que l’énergie des photons FEL est supérieure à 57 eV, qui est le seuil d’ionisation des couches internesd iode 4 CH3j’ai.

Afin de correct pour la gigue à l’heure d’arrivée relative des impulsions FEL en ce qui concerne les impulsions de laser, les coup-par-coup les données enregistrées par le moniteur de l’heure d’arrivée tas (BAM), illustré à la Figure 4, permet de trier les données enregistrées pompe-sonde dans le après analyse, comme expliqué ci-dessus dans l’article 5. Cela améliore généralement la résolution temporelle et la qualité globale des données pompe-sonde considérablement, comme illustré à la Figure 4 et, plus en détail dans Savelyev al 201712.

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Figure 1 : montage expérimental. Croquis de l’installation expérimentale pour une expérimentation UV-pompe XUV-sonde sur les molécules de la phase gazeuse. Le UV (266 nm) faisceau laser est produite comme la troisième harmonique d’un faisceau de 800 nm titane : saphir (Ti:Sa) à l’aide de cristaux Beta Barium Borate (BBO) et compressé à l’aide d’un compresseur de prisme. C’est collinearly se chevauchent avec le faisceau XUV FEL en utilisant un miroir percé et porté à l’intérieur d’un faisceau de gaz supersonique au centre d’une vitesse recto-verso carte d’imagerie spectromètre22,29. Distributions d’élan ions et les électrons sont enregistrées aux extrémités opposées du spectromètre à l’aide d’une crépine de MCP/phosphore suivie d’une caméra CCD. S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.

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Figure 2 : retard-dépendance à l’égard du rendement ion Xe. Spectre de temps de vol ion Xe (découplé signal de MCP enregistré par un numériseur rapide) à l’énergie des photons 83 eV et avec le RNI laser impulsions arrivant 1 μs avant (trace dessu, noir) et après (trace de fond, rouge) les impulsions FEL. Le changement dans le Xe2 + Xe3 + ratio est clairement visible. S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.

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Figure 3 : retard-dépendance à l’égard du rendement en ion iode et dynamique. (A) Zoom-in sur l’I4 + pic dans le spectre de temps de vol d’ion de CH3j’ai enregistré à l’énergie des photons 727 eV et avec des impulsions de laser UV arrivant avant (ligne rouge) et après (ligne noire) les impulsions FEL. La ligne bleue et verte, montrent respectivement, le spectre de temps de vol pour FEL et UV laser pulse seul. Ce chiffre a été modifié par Boll et coll. 201610. (B) Ion élan image de j’ai ions3 + CH3j’ai enregistré à l’énergie des photons 107 eV et avec le UV laser pulses qui arrivent avant les impulsions FEL. (C) identique (B), mais avec les impulsions UV arrivant après les impulsions FEL. L’échelle de couleur (B) et (C) montre le rendement en ion en unités arbitraires. S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.

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Figure 4 : gigue heure arrivée Relative de la FEL impulsions en ce qui concerne les impulsions optiques laser. (A) coup-par-coup bouquet données du moniteur de l’heure d’arrivée (BAM) pour tous les coups FEL, enregistrés lors d’une analyse de retard exemplaire. La valeur de référence BAM0 a été mises à la valeur BAM pour cette analyse moyenne. (B) Ion yield de faible énergie cinétique j’ai3 + ions produites dans une expérience de pompe-sonde UV-XUV sur difluoroiodobenzene avant la correction de la gigue de l’arrivée de tir-à-coup. La ligne rouge montre qu'une méthode des moindres carrés ajustement d’une fonction de distribution cumulative (fonction d’erreur de Gauss) aux données expérimentales. La forme paramètre σ est une mesure de la résolution temporelle totale de l’expérience de la pompe-sonde. (C) même comme dans (B) , mais avec les images d’un coup eu recours dans les nouveaux bacs de retard, en utilisant les données BAM. Les barres d’erreur représentent un écart. Figure adaptée de Savelyev al 201712. S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.

Discussion

En raison de la complexité des configurations expérimentales, des expériences de pompe-sonde avec les lasers à électrons libres exigent un haut niveau d’expertise et d’expérience et nécessité très minutieuse préparation et des discussions détaillées avec les scientifiques des équipes qui exploitent la laser à électrons libres, le laser optique et la station terminale, avant et Pendant l’expérience. Tout en exécutant l’expérience réelle, détermination précise du chevauchement spatial et temporel près suivi de tous les diagnostics et synchronisation de systèmes, tel que décrit dans le présent protocole, sont essentiels.

Notez que la plupart des méthodes décrites ici s’appliquent uniquement pour une gamme d’énergie de photon spécifique de la FEL car ils reposent sur des effets qui dépendent fortement de l’énergie des photons. Par exemple, la détermination du chevauchement temporel « rugueux » à l’aide de la lumière diffusée, réalisé sur une photodiode s’est avérée pour fonctionner bien pour les énergies de photon jusqu'à ~ 250 eV. Aux énergies de photon plus élevées, le signal généré par les impulsions FEL devient si faible qu’il est difficile à détecter. Dans ce cas, un câble SMA à composition non limitée qui peut être amené très près (moins d’un millimètre) ou même dans le faisceau FEL a été trouvé pour produire un signal plus fiable pour effectuer la procédure décrite à l’étape 3.1) du protocole. De même, la meilleure cible pour la détermination du moment « fin », décrit à l’étape 3.2), dépend fortement de l’énergie des photons. Pour FEL impulsions dans le XUV et douce région de rayons x 65,7 eV et énergie des photons eV ~ 57 (correspondant aux 4 seuils d’ionisationd xénon et CH3I, respectivement), Xe et CH3je devais trouvé que des cibles pour la procédure décrit à l’étape 3.2. La méthode à l’aide de CH3j’ai trouvé à travailler pour des énergies de photon jusqu'à 2 keV (au-dessus de laquelle il n'a pas encore été testé), tandis que la méthode à l’aide de Xe a été testé jusqu'à 250 eV. Pour les énergies de photon inférieures à 50 eV, la liaison ramollissement des processus en H2 peut être utilisé19. À des énergies de photon au-dessus de 400 eV, un processus semblable au N2 est également adapté20. Approches alternatives impliquent le changement dans la réflectivité d’un échantillon solide25,26,30 ou la formation de bandes latérales dans les photoélectrons spectre31,32.

Afin d’atteindre la meilleure résolution temporelle, il est nécessaire de trier les données expérimentales sur une base de tir-par-coup dans l’analyse des données afin de compenser la gigue de temps d’arrivée entre le FEL et les impulsions optiques laser, tel que décrit à l’étape 5. Cependant, la qualité des données pompe-sonde et, en particulier, la résolution temporelle réalisable, dépend fortement les performances de la FEL pendant l’expérience et les durées d’impulsion des impulsions laser optique et les impulsions FEL qui peuvent être fournies pendant ce temps. Pour les données exemplaires ci-contre, la durée de l’impulsion des impulsions UV a été estimée à 150 fs (FWHM) et la durée d’impulsion FEL a été estimée à 120 fs (FWHM). Bien que la temps total arrivée-gigue d’environ 90 fs (rms) avant correction de gigue pourrait être réduite à environ 27 fs (rms) à l’aide de la procédure décrite ici12, l’amélioration qui en résulte de la résolution temporelle totale de la expérience a été plutôt faible en raison de durées relativement longue pulsation de la FEL et le laser optique. Toutefois les deux peuvent être considérablement réduits, auquel cas l’impact du régime correction jitter seront plus importantes. Par exemple, un nouveau laser optique est en cours d’installation au FLASH, ce qui aura une durée d’impulsion (dans le proche infrarouge) au-dessous de 15 fs, tandis que de la nouvelle opération FEL modes sont également testés qui peut produire des impulsions FEL avec des durées d’impulsions de quelques femtosecondes ou même ci-dessous. Ces développements permettront bientôt des expériences de pompe-sonde combinant FEL et impulsions laser optique avec une résolution temporelle globale de seulement quelques dizaines de femtosecondes.

Alors que la disponibilité accrue d’impulsions courtes et intenses XUV et rayons x produites par FELs a donné naissance à un certain nombre de NIR/UV - XUV pompe-sonde expériences telles que celle décrite ici, des expériences similaires de pompe-sonde peuvent également être effectuées avec la grande génération d’harmoniques (HHG) sources33,34,35. La principale limitation des expériences axées sur le FEL est généralement la résolution temporelle réalisable, ce qui est fondamentalement limitée par la synchronisation entre le FEL et l’optiques laser ou par la précision avec laquelle le parent temporisation entre la pompe et le impulsions de la sonde peuvent être mesurées. Ce n’est pas le cas pour expérimenter une pompe-sonde HHG-basé, où les impulsions XUV et NIR sont intrinsèquement synchronisées avec une précision de cycle secondaire et qui peut donc, en général, avoir une résolution temporelle beaucoup plus élevée. L’avantage majeur des expériences axées sur le FEL, en revanche, est la plusieurs ordres de grandeur plus élevé photon fluence, qui permet des expériences, par exemple., diluer les cibles qui ne sont pas possible avec les sources actuelles de HHG, surtout au plus élevé énergies de photon dans le régime de rayons x mou. Dans un avenir prévisible, les expériences pompe-sonde FELs et HHG restera donc complémentaires, avec des chevauchements dans la région XUV où les deux peuvent être utilisés pour des enquêtes similaires. Certaines des étapes à réaliser ces expériences sont également similaires, et certaines des méthodes décrites ici peuvent donc aussi être appliqué aux expériences axées sur les HHG pompe-sonde.

Déclarations de divulgation

Les auteurs ne déclarent aucun intérêts opposés.

Remerciements

Les auteurs remercient Evgeny Savelyev, Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese, Jochen Küpper, Felix Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Rudawski, Per Johnsson, Kasra Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, Mark Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Nora Berrah, de Maria Müller, de Anatoli Ulmer, de Simone Techert , Artem Rudenko, Daniela Rupp et Melanie Schnell, qui ont participé à le beamtime FLASH au cours de laquelle les données spécifiques montré et discutés ici ont été acquis et qui ont contribué à l’analyse et l’interprétation. Le travail des équipes scientifiques et techniques au FLASH, qui ont rendu possible l’expérience, elle aussi tient à reconnaître. D.R. reconnaît la prise en charge des Sciences chimiques, sciences de la terre et Biosciences Division, Bureau des Sciences de l’énergie base, Office of Science, U.S. Department of Energy, Grant no DE-FG02-86ER13491. Les expériences à FLASH étaient également soutenus par la Helmholtz-Gemeinschaft à travers le programme de jeunes chercheurs de Helmholtz. Nous remercions la Société Max-Planck pour le financement de l’élaboration et la mise en service de la centrale fin CAMP au sein de la Max Planck Advanced Study Group à CFEL et pour la fourniture de cet équipement pour CAMP@FLASH. L’installation de CAMP@FLASH a été financée en partie par le BMBF subventions 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 et 05K10KTB de FSP-302

matériels

NameCompanyCatalog NumberComments
XenonLindeminican
CH3I (methyl iodide)Sigma Aldrich67692or other suitable sample
FEL pump-probe endstationCAMP@FLASH or LAMP@LCLSor a similar endstation at another FEL facility
fast XUV photodiodeOpto Diode Corp.AXUVHS11
bias TTektronixPSPL5575A
fast ( ≥10 GHz) oscilloscopeTektronixTDS6124C

Références

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