Protokolüm çok önemli çünkü çok hassas bir katalizör yapmanızı sağlıyor, çok seçici, bu da sadece bir katalitik reaksiyon uyguluyor. Yani protokol iyi tanımlanmış, tek katlı katalizör kavramından türetilmiştir, ve bu tek katlı katalizörler harika tepkiler veriyorlar. Bu teknik zorlu ve zaman alıcıdır, ancak katalizör olarak kullanılabilecek yüzey veya yüzey komplekslerinin hazırlanmasında benzersiz dir.
Ve yüzey organometalik kimyakataliz in daha derin anlaşılmasıve yeni hazırlanması sağlar, tek site, iyi tanımlanmış katalizör. Kataliz, kimya endüstrisi ve petrokimya endüstrisindeki süreçlerin %90'ını temsil etmektedir. Yani, kataliz enerji, çevre ve ince kimyasallar için son derece önemlidir.
Ve tabii ki, yeni katalizör bu alanda çok aktif, kimya ve petrokimya kapı bir sürü açabilirsiniz. Çünkü KAUST'ta dünyada bulabileceğiniz en gelişmiş ekipmanlara sahibiz, biz en donanımlı kataliz laboratuarıyız. Ve özellikle, çok güçlü kızılötesi spektroskopiniz var, çok güçlü NMR'inuz var, çok güçlü bir tekniğiniz var, bu da atomik seviyede katalizör görmenizi sağlıyor.
Bir yüzeyde atomları görebiliriz, ve elektron mikroskobuyüzeyinde ne tür bir atom gördüğünüzü söyleyebiliriz. Yani görselleştirme tam katalizör karakterize etmek için gerekli olan araçların karmaşıklığını anlamak için gereklidir. İlk olarak, yüksek vakumlu bir kap'ı yüksek vakum hattına bağlayın.
Dinamik ve statik vakum alternatif tarafından basınç artar olup olmadığını kontrol edin. Sızıntı durumunda, sızıntıları ve delikleri yerelleştirmek için yüksek frekanslı jeneratör ile bağlantıyı tazyin. 100 mililitrelik bir kabın içinde beş gram fumed silika ile kompakt bir jel haline kadar yeterli deiyonize su ile kaplayın.
Sonra, alüminyum folyo ile beher kapağı ve 200 derece santigrat bir gecede fırında ısıtın. Ertesi gün, soğutulmuş silika eziyet ve bir cam reaktör için bir gram aktarın. Reaktörü bir kapakla kapatın ve yağile kapatın.
Cam reaktörü yüksek vakumlu geminin limanına bağlayın, yavaş yavaş 700 santigrat dereceye ısıtın ve bir gecede bırakın. Daha sonra, torpido kutusunda bir FTIR ölçümü için dehidroksiled silika dan bir disk pelet hazırlayın. Ölçüm tamamlandıktan sonra, FTIR spektrumundaki izole silanol sinyalini gözlemleyin.
Teflon stopcock ile donatılmış sodyum ayna kaplı bir çözücü bomba hazırlayın. Çözücü bombaya yaklaşık 25 ila 50 mililitre pentane aktarın. Çözücü bombayı yüksek vakum hattına bağlayın.
Sıvı nitrojen dolu Dewar kullanarak çözücüdondurma. Çözücü gaz giderme işini bitirene kadar boşaltın. Sonra, başka bir çözücü bomba solvent damıtmak.
Vakum hattı ile boşaltarak ve bir ısı tabancası ile ısıtarak bir çift Schlenk şişesi kurulayın. Kuru Schlenk şişesini torpido gözüne aktardıktan sonra, öncül kompleksin089 mililitresini bir bölmeye ekleyin. Diğer bölmeye dehidroksilize silika ve bir karıştırma çubuğu bir gram ekleyin ve yağ ile mühürleyin.
Bir kap ile çift Schlenk şişesinin iki boyun kapatın. T-eklemi kullanarak, yüksek vakum hattını bir taraftaki solvent Schlenk şişesine ve diğer taraftaki çift Schlenk şişesine bağlayın. Tüm bağlantıların metalik klipslerle sabitolduğundan emin olun ve 10 ila eksi beş milibarlık sabit bir yüksek vakuma ulaşana kadar hattı ve çift Schlenk şişeyi boşaltın.
Çözücüschlenk şişesinden çözücüyu damıtma ile metal öncül içeren çift Schlenk şişenin bölmesine aktarın. Cam eşya montajı statik vakum altında olduğunda, bölmeyi soğutmak, çözücüü yoğunlaştırmak ve öncülü eritmek için sıvı nitrojen Dewar kullanın. Daha sonra çözeltiyi yerçekimi ile silika bölmesine aktarın.
Aşılamayı tamamlamak için 1-3 saat karıştırın. Daha sonra, çözücünün solvent bölmesine aktarılmasıyla malzemeyi filtreleyin ve çözücüyu katı bölmeye damıtın. Bir önleyici kullanarak damıtma ile atık çözücü çıkarın.
Eldiven kutusunda bir FTIR ölçümü için aşılanmış malzemenin bir disk pelet hazırlayın. Bir Schlenk şişesine aşılanmış malzemenin bir gramEkleyin ve yüksek vakum hattına bağlayın. Yavaş yavaş 200 santigrat dereceye Kadar ısıtmaya başlayın ve dört saat bekletin.
Aşılanmış malzemenin vakum altında soğumasına izin verdikten sonra, torpido durumda ki FTIR ölçümü için hazırlanan malzemenin 50 ila 70 miligramArasında bir disk pelet hazırlayın. Bir ampul tüpünde, katalizör 12,47 miligram ekleyin. İki imine substrat, 0,5 mililitre toluen ve bir karıştırma çubuğu ekleyin.
Ampul tüpünü yüksek vakum hattına bağlayın ve sıvı nitrojen kullanarak dondurun. Sonra ampul tüpünü alev meşalesi ile kapatın. Bir yağ veya kum banyosu kapalı ampul tüp yerleştirin ve altı saate kadar 80 derece santigrat ısıtın.
Reaksiyon tamamlandıktan sonra, soğutulmuş ampul tüp dondurma kınve bir cam kesici kullanarak üst kesti. Çözeltiyi bir GC şişesine filtreleyin ve GC-MS analizi için bir mililitre toluen ile seyreltin. Dehidroksilize silika üzerine kompleks aşıladıktan sonra, izole silanol için karakteristik FTIR tepe neredeyse tamamen kayboldu, ve yeni zirveler alkil bölgesinde ortaya çıktı.
Hazırlanan malzemenin ısıl işlemden sonra kızılötesi spektrumu imido parçası için yeni bir tepe gösterdi. Aşılı malzemenin karbon çapraz polarize sihirli açı iplik spektrumu metilamin eşdeğer olmayan metil grubuna atfedilen, 37 ve 46 ppm iki örtüşen zirveleri ortaya koymuştur. 81 ppm'lik düşük yoğunluklu tepenin heteronükleer korelasyon spektrumunda 2.7 ppm'de metilen zirvesi ile ilişkili olduğu saptadı.
Aşılı malzemenin azot NMR spektrumu iki tepe gösterdi. Yoğun sinyal downfield metallaaziridine ve imido işlevleri azot çekirdekleri atandı. Zayıf upfield-shifted tepe bir dimethylamine moiety atfedildi.
Isıl işlem den sonra üretilen katalizördeki imido metal parçası için proton NMR spektrumunda metilen gruplarını temsil eden geniş bir tepe noktası ortaya çıktı. Karbon çapraz polarize sihirli açı iplik spektrumu 37 ve 48 ppm iki zirveleri görüntülenir. Üç imine bileşiği olan imine metatezve elde edilen ürünlerin kütle spektrumları burada gösterilmiştir.
Her zaman yüksek vakum hattını kontrol edin ve hava sızıntılarını önlemek için tüm cam eşyaların her adımda düzgün bir şekilde mühürlendirdiğinden emin olun. Bu teknik potansiyel olarak yeni, iyi tanımlanmış, tek site, silika destekli katalizör hazırlanması ile kataliz daha iyi bir genel anlayış getirebilir.
