Мой протокол имеет важное значение, поскольку он позволяет сделать очень точный катализатор, очень избирательный, который может сделать только одну каталитической реакции. Таким образом, протокол вытекает из концепции четко определенных, одного сайта катализатора, и эти одного сайта катализаторы делают фантастические реакции. Этот метод является сложным и трудоемким, но по-прежнему не имеет себе равных в подготовке поверхностных или поверхностных комплексов, которые могут быть использованы в качестве катализатора.
А поверхностная органометаллическая химия позволяет глубже понять катализ и подготовить новый, однонайдиный, четко определенный катализатор. Катализ представляет 90% процессов в химической промышленности и нефтехимической промышленности. Таким образом, катализ чрезвычайно важен для энергетики, окружающей среды, мелких химических веществ.
И, конечно, новый катализатор очень активен в этой области, может открыть много дверей в химии и нефтехимии. Потому что в KAUST у нас есть самое сложное оборудование, которое вы можете найти в мире, мы самая оборудованная лаборатория катализа. И, в частности, у вас очень сильная инфракрасная спектроскопия, у вас очень сильная ЯМР, у вас очень сильная техника, которая позволяет увидеть катализатор на атомном уровне.
Мы можем видеть атомы на поверхности, и мы можем сказать, какой атом вы видите на поверхности электронного микроскопа. Поэтому визуализация необходима для понимания сложности инструментов, необходимых для полной характеристики катализатора. Во-первых, подключите высоко вакуумный сосуд к высоко-вакуумной линии.
Проверьте, увеличивается ли давление, чередуя динамику и статический вакуум. В случае утечки сканируйте связь с высокочастотным генератором для локализации утечек и отверстий. Обложка пять граммов дымного кремнезема в 100-миллилитровый стакан с достаточным деионизированной воды, пока он не станет компактным гелем.
Затем накройте стакан алюминиевой фольгой и нагрейте его в духовке при температуре 200 градусов по Цельсию на ночь. На следующий день измельчите охлажденный кремнезем и перенесите один грамм на стеклянный реактор. Закройте реактор крышкой и закройте его смазкой.
Подключите стеклянный реактор к порту высоко-вакуумного сосуда, постепенно нагревайте его до 700 градусов по Цельсию и оставьте на ночь. Затем подготовьте дисковые гранулы из дегидроксилированного кремнезема для измерения FTIR в бардачке. Как только измерение завершено, наблюдайте изолированный сигнал силанола в спектре FTIR.
Подготовь бомбу растворителя с зеркальным покрытием натрия, оснащенную тефлоном стопкоком. Перенесите примерно от 25 до 50 миллилитров пентаны на растворительную бомбу. Подключите растворительную бомбу к высоко-вакуумной линии.
Заморозить растворитель с помощью жидкого азота заполненные Dewar. Эвакуируйтесь до тех пор, пока растворитель не закончит дегазать. Затем перегоняй растворитель в другую растворительную бомбу.
Высушите двойную колбу Шленка, эвакуируют ее с помощью вакуумной линии и нагревают тепловой пушкой. После переноса сухой колбы Шленка в бардачок добавьте в один отсек 089 миллилитров комплекса прекурсоров. Добавьте один грамм дегидроксилированного кремнезема и бар для перемешивания в другой отсек и загерметив их жиром.
Закройте две шеи двойной колбы Шленка крышкой. Используя T-совместный, подключите высокоп вакуумную линию к растворительной колбе Шленка с одной стороны и к двойной колбе Шленка с другой стороны. Убедитесь, что все соединения защищены металлическими зажимами, и эвакуировать линии и двойной Шленк колбу до достижения стабильного высокого вакуума от 10 до минус пяти миллибар.
Перенесите растворитель из растворителя колбы Шленк в отсек двухшленковой колбы, содержащей металлический прекурсор путем дистилляции. После того, как сборка стеклянной посуды находится под статическим вакуумом, используйте жидкий азот Dewar, чтобы охладить отсек, конденсировать растворитель, и растворить прекурсор. Затем перенесите раствор в кремнеземный отсек путем гравитации.
Перемешать в течение одного-трех часов, чтобы завершить прививку. Затем профильтруем материал, передав растворитель в растворительное отделение, и перегоняем растворитель в сплошной отсек. Удалите растворитель отходов путем дистилляции с помощью перехватчика.
Подготовьте дисковую гранулу привитого материала для измерения FTIR в бардачке. Добавьте один грамм привитого материала в колбу Шленка и соедините его с высокой вакуумной линией. Начните нагревать его постепенно до 200 градусов по Цельсию, и оставить его на четыре часа.
После того, как привитый материал остынет под вакуумом, приготовьте дисковую гранулу от 50 до 70 миллиграммов подготовленного материала для измерения FTIR в бардачке. В ампулу добавить 12,47 миллиграмма катализатора. Добавьте два подложки имина, 0,5 миллилитров толуола и батончик.
Подключите ампуловую трубку к высокоперзавоксальной линии и заморозьте ее с помощью жидкого азота. Затем запечатай ампулу факелом. Поместите запечатанную трубку ампулы в масляную или песчаную ванну и нагрейте ее до 80 градусов по Цельсию в течение шести часов.
После завершения реакции заморозьте охлажденные ампулы трубки, и вырезать сверху с помощью стеклянного резака. Фильтровать раствор в флакон GC и разбавлять одним миллилитром толуола для анализа GC-MS. После прививки комплекса на дегидроксилированном кремнеземе характерный пик FTIR для изолированного силанола практически полностью исчез, а в алкиловой области появились новые пики.
После тепловой обработки подготовленного материала, его инфракрасный спектр показал новый пик для фрагмента имидо. Углерод кросс-поляризованный магический угол спиннинг спектра привитого материала показали два перекрывающихся пиков на 37 и 46 промилле, приписываемых некивалентной метиловой группы в метиламине. Было установлено, что пик низкой интенсивности на уровне 81 промилле коррелирует с пиком метилена на уровне 2,7 промилле в спектре гетеронуклеарной корреляции.
Спектр азота NMR привитого материала отображал два пика. Интенсивный сигнал downfield был назначен азотных ядер металллаазиридина и имидо функций. Слабый upfield-сдвинутый пик был приписан к dimethylamine moiety.
Для фрагмента металла имидо в катализаторе, который был создан после тепловой обработки, один широкий пик появился в спектре протонного ЯМР, представляющий метиленовые группы. Углерод кросс-поляризованный магический угол спиннинг спектра отображается два пика на 37 и 48 промилле. Здесь показан метатез имина с тремя соединениями имином и массовыми спектрами полученных продуктов.
Всегда проверяйте высоко-вакуумной линии, и убедитесь, что все стеклянные запечатаны должным образом на каждом шагу, чтобы предотвратить утечки воздуха. Этот метод потенциально может принести лучшее общее понимание катализа путем подготовки нового, четко определенного, одного места, кремнезема поддержке катализатора.
