Bu araştırma, Temel Enerji Bilimler Dairesi, Kimyasal Bilimler, ABD Enerji Bakanlığı (DOE) Yerbilimleri ve Biosciences Bölümü tarafından finanse edildi. GEJ Linus Pauling Kardeşlik ve Pacific Northwest National Laboratory at Laboratuvarı Yönlendirilmiş Araştırma ve Geliştirme Programı (PNNL) destek kabul eder. Bu çalışma EMSL, Biyolojik ve Çevresel Araştırma Enerji Ofisi Departmanı tarafından desteklenen ve PNNL bulunan bir ulusal bilimsel kullanıcı tesis kullanılarak yapıldı. PNNL ABD DOE için Battelle tarafından işletilmektedir.

1.. Kütle-seçilmiş İyonlar Yumuşak İniş için Gold COOH-SAM Yüzeyler hazırlanması <ol><li> Silisyum (Si) veya mika destek malzemeleri üzerine düz altın yüzeylerde edinin. Seçenek olarak ise, literatürde 118119 de anlatılan prosedürlere göre, Si ya da mika yüzeyler üzerinde altın film hazırlayın. Not: Aşağıdaki özelliklere sahip yüzeyler Kullanımı: 1 cm 2 veya dairesel ve çapı 5 mm, 525 mikron kalınlığında Si tabakası, 50 Å kalın Ti yapışma tabakası, 1.000 Å Au tabakası. </li><li> Cam sintilasyon şişelerine taze altın-on-silikon yüzeyler yerleştirin ve saf (doğallığı bozulmamış) etanol bırakın. </li><li> Ultrasonik temizleme, etanol içine daldırıldı altın yüzeyleri ihtiva eden sintilasyon şişeleri yerleştirin ve herhangi bir yüzey artığın ayrılması için 20 dakika süre ile yıkayın. Not: Bu mika destek malzemeden altın filmi ayırmak gibi ultrasonik mika yüzeylerde altın yıkamayın. </li><li> Akıntısı ile şişelerin ve kuru ikinci yıkanmış altın yüzeyleri kaldırmaetanolden herhangi bir kalıntı lekelerin oluşumunu önlemek için saf N2. </li><li> Kurutulmuş altın yüzeyleri temiz bir ultraviyole (UV) yukarı bakacak şekilde yerleştirin ve yüzey organik maddeleri uzaklaştırmak için 20 dakika boyunca ışın tedavisi. </li><li> Cam sintilasyon şişelerine olarak, non-denatüre etanol içinde bulunan 16-mercaptohexadecanoic asit (COOH-SAM) 1 mM çözelti 5 ml hazırlar. </li><li> Moleküllerin karboksilik asit gruplarının, protonasyon sağlamak üzere, etanol içinde% 1 HCI nihai bir konsantrasyona kadar hidroklorik asit ilave edin. </li><li> Sıra, yıkanır, kurutulur ve UV-temizlenmiş yüzeyler altın tüm altın yüzeyi tamamen, her şişe içine daldırılır sağlanması COOH-SAM çözeltiler içine karşı karşıyadır. Altın tek tabaka yüzeylerinin (folyo şişe sarmak) karanlıkta en az 24 saat boyunca monte izin verin. </li><li> Etanol içinde% 1 HCI, 5 ml ihtiva eden yeni bir sintilasyon şişelerine COOH-SAM çözümler ve yerden yüzeyleri çıkarın. Ultrasonik olarak SAM bir physisorbed molekülleri fr kaldırmak için 5 dakika boyunca yıkama yüzeyleritek tabakalı yüzey om. </li><li> Flakonlarından yıkandı yüzeyleri çıkarın ve etanol içinde% 1 HCI birkaç 1 ml aliquot ile yıkayın. Kuru COOH-SAM N2 akışı altında yüzeyleri. </li><li> Temiz metal forseps kullanma ve eldiven her yumuşak iniş alet sürecinde ön bakan altın yüzeye dokunmamaya özen ile uyumlu bir üç metal örnek bağlar üzerine SAM yüzeye yerleştirin giyiyor. Yüzey sıkıca yerinde ve yüzeyin arka tarafı ile metal numune montaj arasında kuvvetli bir elektrik temas olduğu sabit olduğundan emin olun. </li><li> Yumuşak iniş aletleri (her biraz farklıdır) yük kilidi örnek giriş yetenekleri istihdam, yumuşak iniş odasından enstrümanın örnek giriş bölgesini ayıran kapı vana kapalı olduğundan emin olun. Turbomoleküler vakum pompası ve iyonizasyon basınç göstergesi ve closi kapatarak atmosferik basınca örnek giriş haznesi yukarı getirforeline mekanik bir vakum pompası valf ng. </li><li> Numune giriş odasının, atmosfer basıncı, numune kapıyı açmak ve sıkıca enstrümanın içindeki manipülatör (xyz aşamalı ya da z-çevirmen) için numune tutucu olarak güvenceye ulaştığında. Kapıyı kapatın ve foreline mekanik vakum pompası vanasını açın. Numune giriş bölmesi 10 -3 Torr bir basınç ulaştığında, turbomoleküler vakum pompası ve iyonizasyon manometre açın. </li><li> Numune giriş bölmesi 10 -5 Torr bir basınç ulaştığında, yumuşak iniş odasına vanayı açın. Yumuşak inişi başlamak için iyon demetiyle paralel olarak SAM yüzeyi konumlandırmak için manyetik manipülatör xyz veya aşamalı kullanın. </li></ol> COOH-SAM Yüzeyler üzerine Kütle-seçilmiş Ru (bpy) 3 2 + 2. Yumuşak İniş <ol><li> Elde tris (2,2 &#39;-bipiridil) dikloro-rutenyum (II) bir katı hekzahidrat. Cr için saf metanol içinde kırmızı kristaller çözülür10 -3 M. bir konsantrasyon ile stok çözümleri eate Kütle seçilmiş Ru (bpy) 2 3 + m / z = 285, optimum elektrosprey iyon akımı elde etmek için, metanol ile, 10 ya da 100 ya da bir faktör ile stok çözelti seyreltin. </li><li> 1 ml&#39;lik bir cam şırınga seyreltilmiş çözümleri yerleştirin. 360 mikron dış çapa 80 pozitif iyonları oluşturmak için 2-3 kV arasında bastırılmaktadır um iç çap eritilmiş silis kılcal yoluyla çözüm aşılamak için, bir şırınga pompası kullanın. Yüzeyde optimum iyon akımı ve stabilite elde etmek için 20-40 ul / saat arasında, şırınga pompa akış hızını ayarlayın. </li><li> Ru (bpy) kütlesine dört kutuplu kütle-filtre ayarlama yüzeyi üzerine Ru (bpy) 2 + 3 dışındaki türlerin yumuşak inişi önlemek için 3 2 + iyon m / z = 285. Elektrometre bir vakum aracılığıyla alt-tabakaya bağlanan bir yüksek direnç kullanarak elektrik feed-through ayarlamak gerilim iyon optik ayarları veRadyofrekans iyon 3 2 + SAM yüzeyinde ölçülen Ru (bpy) iyon akımını ve stabilitesini artırmak için yönlendirir. Deney COOH-SAM yüzeyinde iyonların istenilen kapsama elde etmek için, seçilmiş bir zaman süresi için çalışmasına izin verir. </li><li> Çarpışmanın neden olduğu ayırma yoluyla organometalik iyondan sıyırma gazı faz ligand etkinleştirmek için sert koşulları yaratmak için yumuşak iniş araçların yüksek basınç çarpışma dört kutuplu bölgenin potansiyel gradyanı arttırın. Not:. Da Şekil 1&#39;de sunulan diğer iki aracın, erken aşamalarında temsili üç yumuşak iniş aletleri, birinin şematik diyagramı inceleyin Ru (bpy) ve parçalanma 3 2 + iyonu oluşur 4. bölge. Ru (bpy) için bir bipiridin ligandı çıkarmak için elektrodinamik iyon hunisinin arka plakaya uygulanan gerilimi artırmak 3 2 + m / z = 285 üreten gazfaz Ru (bpy) aletin 81 bölgesinde 4 2 2 + m / z = 207. Kütle COOH-SAM üzerine alet ve yumuşak toprak bölgesinde 6&#39;da dört kutuplu kütle filtresi kullanılarak yüksek reaktif undercoordinated fragmanı iyon seçmek ligasyon ölçüde desteklenen organometalik iyonlarının özelliklerini nasıl etkilediğini incelemek yüzeyleri. </li><li> Kütle seçilmiş Ru (bpy) akımı, en üst düzeye çıkarmak için, dört kutuplu çubuklar uygulanan DC gerilim hem de iletkenlik sınır yüzeyinde 2 2 fragmanı + iyonları da dahil olmak üzere çevre iyon optik, ayarlayın. </li></ol> Yerinde TOF-SIMS önceki ve Reaktif Gazlar maruz kaldıktan sonra 3. Analizi <ol><li> ESI emitöre şırınga pompası ve yüksek gerilim kapatın. Operasyon sırasında aletin iki bölge ayıran kapı vanasını açın. Analiz aşamasına yumuşak iniş odasından hazırlanmış bir yüzey içinde hareket manyetik manipülatör kullanınenstrümanın TOF-SIMS parçasıdır. </li><li> Numuneden manipülatörünü devreden çıkarın ve SIMS analizi odasından tam olarak geri çekin. TOF-SIMS enstrümanın yumuşak iniş bölgesinde çok daha düşük bir basınçta çalışır, çünkü yumuşak bir iniş ve aletin SIMS parçaları arasındaki vanayı kapatın. </li><li> TOF-SIMS deney yapmak için, yazılım enstrüman kontrolü dosya yüklemek ve Ga + kaynak birincil iyonları yeterince stabil bir akım üreten emin olun. Not: Yumuşak desorpsiyonunu ikna etmek için 15 keV birincil galyum iyonları (Ga +, 500 pA, 5 NSEC darbe genişliği, 10 kHz tekrarlama oranı) İstihdam yüzeylerinden malzemeyi indi. Üç ayrı elektrostatik sektör oluşur kütle analizörü, içine püskürtülen ikinci yüzeyden iyonları ekstrakte edin. </li><li> (Tipik olarak yüzeyi merkezinde alt-tabaka üzerinde biriken iyonların nokta merkezini belirlemek için yüzeyi boyunca x-ve y-ekseni hattı profilleri kazanınnd çapı 3 mm). Ga + primer iyon ışın iyonlarının biriken nokta ortasına üzerinde doğrudan yer almaktadır, böylece yüzey yerleştirin. 5 dakika boyunca bir TOF-SIMS Kütle spektrumu elde edin. </li><li> Birincil Ga + iyon demeti ve TOF-SIMS yüksek gerilim kapatın. Geri aletin yumuşak iniş kısmına örnek taşımak için manyetik manipülatör kullanın. Iki odayı ayıran kapı valf daha fazla ilerlemeden önce kapalı olduğundan emin olun. </li><li> Alet bir silindirden, çok yüksek saflıkta oksijen (O 2) gaz kontrollü bir akış tanıtmak için yumuşak iniş bölmesi üzerinde yüksek vakumlu bir sızıntı valfi kullanın. Yumuşak iniş bölmesi içindeki O 10 -4 2 Torr&#39;luk bir kalıcı-hal basınç elde etmek için pompanın pompalama hızını kısma turbomoleküler vakum pompasının önünde ayarlanabilir kapı valf kullanır. </li><li> 30 dakika boyunca, O ila 2 yüzeyin maruz bırakıldıktan sonra inci üzerinde vanayı açmak üzere sızıntı valfi kapatmakE turbomoleküler vakum pompası ve geri kalan O 2 uzağa pompalamak için izin verir. Odacık içindeki basınç azalmıştır sonra, aletin SIMS kısmına vanayı açıp TOF-SIMS analiz ikinci tur için analiz platformunda yüzeyi konumlandırmak için manyetik manipülatör kullanın. </li><li> Vanayı açmak ve 30 dakika boyunca 4 ° C, 2 saat 10 Torr -4 maruz kalma back yumuşak iniş odası içindeki yüzeyi konumlandırmak, bölme 3,3-3,4 de tarif edildiği gibi, ikinci TOF-SIMS spektrumu elde edildikten sonra. Yukarıda açıklandığı gibi yine bir SIMS analizi yapın. </li></ol> Yumuşak İniş Sırasında ve Sonrasında Yerinde FT-ICR-Sims 4. Analizi <ol><li> SAM Bölüm 1 &#39;de tarif edilene benzer bir şekilde, ancak dairesel yüzeylerde çapı 5 mm üzerindeki in situ FT-ICR-SIMS alet ile deneyler için yüzeyleri hazırlayın. Not: Bir altın kaplamalı silikon gofret lazer kesim (5 nm krom yüzeyler kullanınyapışma tabakası ve kristalli buhar çökelmiş altın 100 nm). En önemli fark, FT-ICR-SIMS enstrüman yüzey süperiletken mıknatısın delik içine yerleştirilmiş olduğunu farkında olun. Mıknatısın varlığı yüzeyleri ICR hücrenin arka plaka ve güvenli bir şekilde ayarlanabilir konumlandırılmasını sağlayacak bir 5 ft kılavuzu z-çevirmen sonunda yerleştirilmesini gerektirir. </li><li> Yük kilit arayüzü kullanarak, 6 Tesla mıknatısın içinde bulunan ICR hücrenin arka yakalama plakasına dairesel SAM yüzeye yerleştirin. Not: Bu alet iyon-yüzey etkileşimleri 97120 eğitim için yapılandırılmış bir özel tasarlanmış 6-Tesla FT-ICR kütle spektrometresi olduğunu unutmayın. </li><li> Bölüm 2&#39;de tarif edilene benzer bir şekilde, FT-ICR-SIMS aygıtının iyon yumuşak iniş kısmına çalıştırın. </li><li> Yüzeyi sputter 8 kV Cs + primer iyonları sürekli bir kiriş oluşturmak için bir sezyum iyon kaynağı kullanarak birnd iyon yumuşak iniş sonra. </li><li> Yumuşak iniş için iyonları oluşturmak için ana araç eksenine doğru 90 ° yerleştirilmiş ESI kaynağını yararlanın. Kuadrupol 120 eğilme 90 ° iyonları odaklanın. Not: Bu alet geometri Ru (bpy) böylece sırasında ve iyon bırakma sonrasında yumuşak iniş işleminin izlenmesi sağlayan yüzeye birincil Cs + iyon ışınının 3 2 + ve iletim aynı anda yumuşak inişi kolaylaştırır edin. </li><li> Trap ve FT-ICR-MS kullanılarak yüzeye püskürtülen sekonder iyonları analiz. Not: için son bu deneyler için yaklaşık 10 10 iyonları / cm 2 (şimdiki 4 nA, süresi 80 mikro-saniye, spot çapı 4.6 mm, spektrum başına 10 çekim, ~ 200 veri noktaları) toplam iyon akı gelen statik SIMS şartlarını Istihdam yaklaşık 7 saat. ~ 10 saniye arasında bir edinim süresine tekabül 10 çekim üzerinde her SIMS spektrumu ortalama. </li><li> SAM yüzeyler tah örnekleyerek kinetik verilerin Edinmeiyon bırakma sırasında ve sonra yaklaşık 7 saat boyunca her 4 dakikada ce. </li><li> Literatürde 121 açıklanan otomatik modüler veri kontrol sistemini kullanarak veri toplama ve araç kontrolü gerçekleştirin. </li></ol> Yumuşak İniş Sırasında ve Sonrasında Yerinde IRRAS In tarafından 5. Analizi <ol><li> . SAM bölümünde 1 &#39;de tarif edilene benzer bir şekilde in situ IRRAS araç olarak bir not ile deneyler için yüzeyleri hazırla: unutmayın ki z-çevirmen ile yüzeyin tam konumlandırılması IRRAS alet sonuçlar ile en büyük farkı parabolik aynalar odak noktasında ve iyon demetinin doğrultusunda alt-tabakanın bulmak için gerekli. Kızılötesi ışın ve yüzeyde biriken iyonların nokta arasındaki örtüşme en üst düzeye. </li><li> Sıvı azot ile donatılmış bir FTIR spektrometre kullanılarak bir otlatma-insidans geometri IRRAS deneyler cıva-kadmiyum-tellür (MCT soğutmalı) Dedektörü. </li><li> Bir parabolik altın ayna üzerine FTIR spektrometre çıkarken ışığı yönlendirmek için bir altın kaplı düz ayna yararlanın. Parabolik ayna bir viewport ile orta-kızılötesi tel ızgara polarizörden yoluyla ve vakum odasına ışığı yansıtır. </li><li> Vakum odasının içine yerleştirilmiş olan COOH-SAM yüzeyi üzerine spektrometreye gelen kızılötesi ışık Doğrudan. Not: Vakum odasında bulunan iyon yumuşak iniş sırasında -5 10 Torr arasında bir basınçta tutulur. </li><li> Motor tahrikli z-çevirmen kullanılarak birinci parabolik aynanın odak noktasında vakum bölmesinin içindeki altın yüzeyi üzerinde yansıtıcı SAM yerleştirin. </li><li> IR ışığı ikinci bir görünüm ile SAM yüzeyinden ve odanın dışına çıkması için vakum odasına giren yansıtmaktadır. Bir MCT detektörü üzerine yüzeyinden yansıyan ışığı odaklamak için bir ikinci parabolik altın ayna kullanın. </li><li> N2 ile vakum odasının dışında IR ışınının yolu temizleyin. </li><li> Acçökelmesi sırasında belirli aralıklarla forma spektrumları. </li></ol>

Yazarlar ifşa hiçbir şey yok.

Kitle seçilmiş iyonları yumuşak iniş, genellikle özel bu deneyler için donatılmıştır dünyanın çeşitli laboratuvarlarda var benzersiz özel yapılmış aletleri kullanılarak yapılır. Bilgiler sürekli olarak, yumuşak inişi multipleks ve böylece yüzeyi üzerinde farklı konumlarda birden fazla türün aynı anda birikmesini elde etmek için, daha büyük bir iyon akımı ve daha kısa birikme süreleri elde etmek için, bileşiklerin çok daha geniş bir dizinin iyonlaşma kolaylaştırmak için bu a...

Yüzeylere kitle seçilmiş iyonları yumuşak iniş nedeniyle yeni malzemeler 1-6 derece kontrollü hazırlanması için tekniğin gösterdi yetenekleri güncel araştırma ilgi konusu olmaya devam etmektedir. Son çalışmalar, yüksek verimli tarama biyolojik 7,8, proteinlerin ayrılması ve peptidlerin konformasyonal zenginleştirme 9-12, kovalent bağlantısı kullanılmak için, peptid ve protein dizileri hazırlanmasında kitlesel seçilen iyonlarının yumuşak bir iniş bölgesinin potansiyel gelecek uygulamalar göstermiştir yüzeyler 9,10,13,14, organik bileşiklerin kiral zenginleşmesine peptidler 15, belirli bir redoks-aktif protein elektrokimyasal karakterizasyonu 16-18, ince filmlerin molekül 19,20 üretimi, bu grafen 21 ve modeli hazırlanması gibi makromoleküllerin işlem iyonik kümelerin 22-39 yumuşak iniş yoluyla katalizör sistemleri, 40-48 ve organometalik co nanopartiküllerdestek malzemeleri 19,49-56 üzerine mplexes. Poliatomik iyonları yumuşak iniş yoluyla yüzeyleri modifiye kavramı ilk 1977 yılında 57 Aşçılar ve işçiler tarafından önerilmiştir. Sonraki yıllarda enstrümantal yaklaşımların geniş bir gaz-kitle-seçilmiş iyonların kontrollü birikimi için geliştirilmiştir üzerine faz 1,4,5 yüzeyleri. İyonlar örneğin elektrosprey iyonizasyon (ESI) 10,58,59, matris destekli lazer desorpsiyon / iyonizasyon (MALDI) 21, elektron impact ionization (EI) 60,61, darbeli ark boşaltımı 62, atıl gaz yoğunlaşma 36 gibi süreçlerle üretilen , 63, 64,65 sıçratma magnetron ve lazer buharlaşma 25,66,67. Gaz-fazı iyonlarının kitle seçimi öncesinde yumuşak iniş için esas kuadropol kütle filtreleri 58,68,69, manyetik sapma cihazları 70, ve doğrusal iyon tuzağı aletleri 8,59 istihdam sağlanmıştır. Özellikle notaiyon yumuşak iniş metodoloji ble avans Aşçılar ve işçiler 71,72 ile ortam iyon yumuşak ve reaktif iniş başarılı bir şekilde uygulanması ile son zamanlarda oluştu. Bu çeşitli iyonizasyon ve kütle-seçim teknikleri kullanılarak, hipertermal yüzeyleri ile (&lt;100 eV) çok atomlu iyonları etkileşimleri daha iyi olarak iyon yumuşak iniş verimliliği ve reaktif ve reaktif saçılma rekabet süreçlerini etkileyen faktörleri anlamak amacıyla çalışmalar yapılmıştır de yüzey olarak disosiyasyona 4,73-75 bağlı. Araştırma amacıyla, iyi tanımlanmış bir model katalizörlerin hazırlanması kitlesel seçilmiş iyonları 25,34,35,56,76-81 yumuşak iniş özellikle verimli bir uygulama olmuştur. Fiziksel ve kimyasal davranış küme büyüklüğü ile doğru orantılı olarak ölçekli değildir nano kümeleri, boyut aralığı içinde, ya da kümelerden eklenmesi veya tek atomlu çıkarılması ölçüde inci etkileyebilir olduğu ortaya konmuştureir kimyasal reaktivite 82-84. Kuantum doğumdan kaynaklanan bu nano olgu, bir kusur zengin MgO yüzeyinde desteklenen sekiz altın atomlarının (Au 8) yumuşak indi kümelerinden oluşan bir model katalizör için Heiz ve işçiler 85 tarafından inandırıcı gösterilmiştir. Çeşitli ek çalışmalar yüzeylerde 34,77,86,87 desteklenen kümelerin boyutu bağımlı reaktivite kanıt sağladı. Ayrıca, yüksek çözünürlüklü elektron mikroskobu görüntüleri on 88 ve 89 atomları elli beş kadar az ihtiva kümeleri demir oksitler üzerinde desteklenen toplu sentez altın katalizörlerin üstün aktivitesi için büyük ölçüde sorumlu olabileceğini göstermektedir. Kütle seçilen iyonlarının yumuşak inişi istihdam, bu yaygın ve destek malzemesi yüzeyinde 90-92 daha büyük yapılarına aglomerat olmayan boyut seçimine kümeleri ve nanopartiküllerin kararlı diziler hazırlamak mümkündür. Bu önceki çalışmalar göstermektedir ki sürekliliğinden ilegeliştirme ing, kitle seçilmiş kümeler ve nanopartiküller yumuşak iniş yüzeylerde genişletilmiş dizide de aynı kümelenme ve nanopartiküller çok sayıda acil davranışını istismar derece aktif heterojen katalizörlerin oluşturulması için çok yönlü bir teknik haline gelebilir. Bu son derece iyi tanımlanmış sistemleri, küme boyutu, morfolojisi, temel kompozisyon ve yüzey kapsama etkisi katalitik aktivite, seçicilik ve dayanıklılık gibi nasıl kritik parametreleri anlamak için araştırma amaçlı kullanılabilir. Tipik olarak çözelti fazlı homojen katalizörler kullanılır Organometalik kompleksler, aynı zamanda kütle seçilen iyonlar 56,80,81 yumuşak iniş yoluyla yüzeyler üzerinde hareketsizleştirilebilir. Hibrid organik-inorganik malzemeleri üretmek için katı desteklere iyonik metal-ligand kompleksleri takılması şu kataliz ve yüzey bilim çevrelerinin 93 araştırma aktif bir alandır. Genel amacı yüksek elde etmektirkatalizörler ve çözelti içinde kalan tepkenler ürünlerin daha kolay ayrılmasını kolaylaştırmaktadır çözelti faz metal-ligand kompleksleri, istenen ürün doğru seçiciliği. Bu şekilde, yüzey organometalik kompleksler, homojen ve heterojen katalizörler hem de yarar hareketsiz. Ayrıca, güçlü yüzey immobilizasyon 94 elde ederken muhafaza ya da aktif metal merkezi etrafında, organik ligand bir ortam geliştirmek mümkündür, uygun bir alt-tabaka seçimi yoluyla. Altın kendini monte tek katmanlı yüzeyler (SAMs), bu nedenle, kütle-seçilmiş iyonları 95 yumuşak iniş yoluyla yüzeylere organometalik komplekslerini cepheye fizibilitesini araştırmak için ideal bir sistem farklı fonksiyonel gruplar bir dizi ile sonlandırıldı ve vardır olabilir. Ayrıca, bu tür atmosfer basıncı termal desorpsiyon iyonizasyon (APTDI) iyonlaşma yöntemler gaz fazı karma metal inorganik kompleksleri elde etmek üzere, daha önce ortaya konmuşturçözelti 96 sentez yoluyla erişilebilir olmadığını. Benzer şekilde, bu tür manyetik alanda sıçratma 65, gaz toplama 63 ve lazer buharlaşma 66 gibi non-termal kinetik sınırlı sentez ve iyonizasyon teknikleri de desteklenen yeni inorganik kümeleri ve nanopartiküllere çok yönlü bir rota sağlamak için iyon yumuşak iniş enstrümantasyon ile birlikte olabilir yüzeyler. Malzemelerin hazırlanması için gelişmiş bir teknoloji haline kütle seçilen iyonlarının yumuşak inişi gelişmeye amacıyla, bilgi analitik yöntemler yerleştirilmesi sırasında ve sonrasında yüzeylerinin kimyasal ve fiziksel özelliklerini araştırmak için yumuşak iniş aletler ile bağlanmış olması önemlidir iyonları. Bugüne kadar, teknik çok sayıda ikincil iyon kütle spektrometrisi (SIMS) 19,97-100, sıcaklık programlı desorpsiyonu ve reaksiyon 50,52, lazer desorpsiyon iyonizasyon ve 1 de dahil olmak üzere, bu amaçla uygulanmıştır01, darbeli moleküler ışın reaksiyon 102, kızılötesi spektroskopi (FTIR ve Raman) 98103104, yüzey Raman spektroskopisi 103.105, kavite zil susturma spektroskopisi 106, x-ray fotoelektron spektroskopisi 35107, taramalı tünelleme mikroskobu 33,108-111, atomik kuvvet mikroskobu 112-114 ve transmisyon elektron mikroskobu 39. Bununla birlikte, en doğru hazırlanabilir ya da iyon yumuşak iniş ile satıhları değişikliğe tabî karakterize etmek için, bu analiz laboratuarda çevreye substratın maruz kalmayan yerinde yapılması çok önemlidir. Yerinde yapılan önceki analizler, zaman 37,38,115,116 üzerinde yumuşak iniş iyonlarının iyonik ücretten düşürülmesi gibi olayların içgörü sağladı, yumuşak desorpsiyon yüzeyler 52 iyonları indi, verimlilik ve iyon reaktif iniş 14,81 kinetik enerji bağımlılığı ve boyut etkisiüzerine bırakılır kümeleri ve nanopartiküllerin katalitik aktivitesinin 117 yüzeyleri. Örnek olarak, laboratuarımızda, sistematik olarak farklı SAMs 3 yüzeylerinde protonlanmış peptitlerin şarj azalma kinetik inceledik. Bu deneyler bağlanmış özel bir yumuşak iniş alet ile yapıldı, bir Fourier sırasında ve iyonların 97 yumuşak iniş sonrasında yüzeyler in situ analizi sağlar iyon siklotron rezonans sekonder iyon kütle spektrometresi (FT-ICR-SIMS) dönüşümü. Bu analitik yetenekleri üzerine genişletmek için, başka bir enstrüman IRRAS 104 kullanarak yüzeylere yumuşak indi iyonların yerinde karakterizasyonu sağlayan inşa edilmiştir. Kompleks iyonların ve yüzey tabakaları yapı değişiklikleri sırasında ve yumuşak iniş 12 sonra her ikisi de gerçek zamanlı olarak izlenebilir olarak bu yüzey duyarlı kızılötesi tekniği yanı sıra bağ oluşumunu ve imha işlemleri sağlar. Örneğin, IRRAS kullanılarak olduiyon yumuşak iniş kovalent N-hidroksisüksinimidil ester işlevselleştirilmiş SAMs 13,14 kitle seçilmiş bir peptidler immobilize etmek için kullanılabilir olduğunu göstermiştir. Bu yazıda, in situ TOF-SIMS, FT-ICR-SIMS in için tasarlanmıştır Pacific Northwest National Laboratory bulunan üç benzersiz özel yapılmış araçların yeteneklerini göstermek, ve kitle seçilmiş iyonları yumuşak iniş yoluyla üretilen yüzeylerde IRRAS analizi yüzeylere. Temsili bir sistem olarak, biz hareketsizleştiriîmiş organometalik kompleksleri hazırlamak için kitle seçilen organometalik rutenyum tris (bipiridin) dications yumuşak iniş için sonuçlar [Ru (bpy) 3] 2 + karbonik asit üzerine sonlandırıldı SAMs (COOH-SAMs) sunuyoruz. Bu yerinde TOF-SIMS sadece önceden olabilir reaktif ara dahil olmak üzere düşük bolluk türlerinin tanımlanmasını kolaylaştıran son derece yüksek hassasiyet ve geniş dinamik aralık genel avantajlar sunduğunu gösterilmiştiryüzeyler üzerinde kısa bir süre için gönderdi. TOF-SIMS de önce yumuşak iniş için gaz fazında, bir organometalik iyonunun bir ligandın kaldırılması, yüzeyler üzerinde immobilizasyon doğru verimliliğini ve gaz moleküllerinin yönelik kimyasal reaktivite nasıl etkilediğini görmemizi sağlar. In situ IRRAS etkileyebilir yüklü metal merkezleri, çevreleyen organik ligandların yapısı problar ise FT-ICR-SIMS yerinde kullanılarak tamamlayıcı karakterizasyonu yük azaltma, nötralizasyon ve yüzeydeki çift yüklü iyonların kinetik desorpsiyonu içine bilgiler sağlar Elektronik özellikler ve hareketsizleştirilmiş iyonların reaktivite. Toplu olarak, Sims ve IRRAS ile in situ analizi ile birlikte kitlesel seçilmiş iyonlarının yumuşak iniş iyi tanımlanmış türlerin ve bilimsel çalışmaların geniş bir aralığı için etkileri yüzeyleri arasındaki etkileşimler hakkında fikir sağladığını gösterir.

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" width="1029">
	<colgroup>
		<col />
		<col /> 
		<col />
		<col />
	</colgroup>
	<tbody>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Gold on Silicon Substrates 1 cm2</td>
			<td style="width:187px;">Platypus Technologies</td>
			<td style="width:209px;">Au.1000.SL1custom</td>
			<td style="width:287px;"> </td>
		</tr>
		<tr height="23">
			<td height="23" style="height:23px;width:347px;">Gold on Silicon Substrates 4.8 mm diameter circular</td>
			<td style="width:187px;">SPI Supplies</td>
			<td>4176GSW-AB</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Glass Scintillation Vials</td>
			<td style="width:187px;">Fisher Scientific</td>
			<td style="width:209px;">03-337-14</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Non-denatured Ethanol</td>
			<td style="width:187px;">Sigma-Aldrich</td>
			<td style="width:209px;">459836-1L</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Ultraviolet Cleaner</td>
			<td style="width:187px;">Boekel Scientific </td>
			<td style="width:209px;"> </td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">16-Mercaptohexadecanoic Acid</td>
			<td style="width:187px;">Sigma-Aldrich</td>
			<td style="width:209px;">448303-5G</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Hydrochloric Acid</td>
			<td style="width:187px;">Sigma-Aldrich</td>
			<td style="width:209px;">320331-500ML</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Aluminum Foil</td>
			<td style="width:187px;">Sigma-Aldrich</td>
			<td style="width:209px;">Z185140-1EA</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Metal Forceps/Tweezers</td>
			<td style="width:187px;">Wiha</td>
			<td style="width:209px;">49185</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Nitrile Gloves</td>
			<td style="width:187px;">Fisher Scientific</td>
			<td style="width:209px;">S66383</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:347px;">Tris(2,2&#8242;-bipyridine)dichlororuthenium(II) hexahydrate</td>
			<td style="width:187px;">Sigma-Aldrich</td>
			<td style="width:209px;">224758-1G</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Methanol</td>
			<td style="width:187px;">Sigma-Aldrich</td>
			<td style="width:209px;">322415-1L</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">1 mL Gas Tight Glass Syringe</td>
			<td style="width:187px;">Hamilton</td>
			<td style="width:209px;"> </td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Syringe Pump</td>
			<td style="width:187px;">KD Scientific</td>
			<td style="width:209px;">100</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">360 um ID Fused Silica Capillary</td>
			<td style="width:187px;">Polymicro Technologies</td>
			<td style="width:209px;">TSP075375</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">High Resistance Electrometer</td>
			<td style="width:187px;">Keithley</td>
			<td style="width:209px;">6517A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Commercial TOF-SIMS Instrument</td>
			<td style="width:187px;">Physical Electronics</td>
			<td style="width:209px;">TRIFT </td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Ultra High Purity Oxygen</td>
			<td style="width:187px;">Matheson</td>
			<td style="width:209px;">G1979175</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Research Purity Ethylene</td>
			<td style="width:187px;">Matheson</td>
			<td style="width:209px;">G2250178</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Cesium Ion Source</td>
			<td style="width:187px;">Heat Wave Labs</td>
			<td style="width:209px;">101502</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:347px;">Commercial FTIR Spectrometer</td>
			<td style="width:187px;">Bruker</td>
			<td style="width:209px;">Vertex 70</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

in situ sims and ir spectroscopy of well-defined surfaces prepared by soft landing of mass-selected ions

Yüzeyleri üzerine kütle seçilen iyonlarının yumuşak iniş alışılmış sentez teknikleri kullanılarak erişilemez olan malzemelerin yüksek oranda kontrollü hazırlanması için güçlü bir yaklaşımdır. İkincil iyon kütle spektrometresi (SIMS) ve infrared yansıma soğurma spektroskopisi (IRRAS) kullanılarak yerinde karakterizasyonu ile yumuşak iniş birleştirilmesi temiz vakum koşulları altında iyi tanımlanmış yüzeylerin analizi sağlar. Laboratuvarımızda yapılan üç yumuşak iniş araçların yetenekleri kitle seçilen rutenyum tris yumuşak iniş (bipiridin) dications tarafından hazırlanan yüzeye bağlı organometaliklerin temsilcisi sistemi için gösterilmiştir, [Ru (bpy) 3] 2 + (bpy = bipiridin), üzerine asit.) altın (COOH-SAMs kendini monte tek tabaka yüzeyleri sonlandırılmış yerinde time-of-flight (TOF In)-SIMS yumuşak indi iyonların reaktivitesi içgörü sağlar. Buna ek olarak, yük azalma kinetiği, nötralizasyon ve desorpsiyon sırasında ve iyon yumuşak iniş iyonsiklotron rezonans (FT-ICR)-SIMS ölçümleri dönüşümü yerinde Fourier kullanılarak çalışılmıştır sonra hem COOH-SAM gerçekleşiyor. yerinde IRRAS yılında deneyler metal merkezlerini çevreleyen organik ligandların yapısı nasıl içgörü sağlayabilir COOH-SAM üzerinde organometalik iyonların immobilizasyon yoluyla tedirgin yumuşak iniş tarafından yüzeyleri. Toplu olarak, üç araçlar yüzeyleri üzerinde desteklenen ve iyi tanımlanmış türlerin kimyasal bileşimi, reaktivite ve yapısı ile ilgili tamamlayıcı bilgi sağlar.

1.. Situ TOF-SIMS In kullanma COOH-SAMs on Ru reaktivitesini (bpy) 2 + 3 Araştırılması Işlevselleştirilmiş SAMs üzerine kütle seçilen organometalik iyonlarının yumuşak iniş ilk kez maruz kaldıktan sonra çökelen iyonlar ve tek tek moleküller mono tabakaları, hem de kimyasal reaksiyonların herhangi bir ürün arasında oluşan adüktlerinin saptanması doğru en yüksek duyarlılığı temin etmek üzere in situ TOF-SIMS ku...

Watch this Scientific Journal Video about In Situ SIMS and IR Spectroscopy of Well-defined Surfaces Prepared by Soft Landing of Mass-selected Ions at JoVE.com

In Situ SIMS and IR Spectroscopy of Well-defined Surfaces Prepared by Soft Landing of Mass-selected Ions

Yüzeylere kitle seçilmiş iyonları yumuşak iniş yeni malzemelerin son derece kontrollü hazırlanması için güçlü bir yaklaşımdır. Yerinde ikincil iyon kütle spektrometresi (SIMS) ve infrared yansıma absorpsiyon spektroskopisi (IRRAS) Yazan analizi ile birleştiğinde, yumuşak iniş yüzeyler ile iyi tanımlanmış türlerin etkileşimleri içine görülmemiş anlayışlar sağlar.

Kütle-Seçilen İyonlar Yumuşak İniş Hazırlayan İyi tanımlanmış Yüzeyler Yerinde SIMS ve IR spektroskopisi

Soft landing of mass-selected ions onto surfaces is a powerful approach for the highly-controlled preparation of materials that are inaccessible using ...

in-situ-sims-ir-spectroscopy-well-defined-surfaces-prepared-soft

Research

JoVE Journal

Chemistry

In Situ SIMS and IR Spectroscopy of Well-defined Surfaces Prepared by Soft Landing of Mass-selected Ions

18.0K Görüntüleme.  Pacific Northwest National Laboratory.  Yüzeylere kitle seçilmiş iyonları yumuşak iniş yeni malzemelerin son derece kontrollü hazırlanması için güçlü bir yaklaşımdır. Yerinde ikincil iyon kütle spektrometresi (SIMS) ve infrared yansıma absorpsiyon spektroskopisi (IRRAS) Yazan analizi ile birleştiğinde, yumuşak iniş yüzeyler ile iyi tanımlanmış türlerin etkileşimleri içine görülmemiş anlayışlar sağlar. 

Video: In Situ SIMS and IR Spectroscopy of Well-defined Surfaces Prepared by Soft Landing of Mass-selected Ions

Dynamic Electrochemical Measurement of Chloride Ions

This protocol describes the dynamic measurement of chloride ions using the transition time of a silver silver chloride (Ag/AgCl) electrode. Silver silver chloride electrode is used extensively for potentiometric measurement of chloride ions concentration in electrolyte. In this measurement, long-term and continuous monitoring is limited due to the inherent drift and the requirement of a stable reference electrode. We utilized the chronopotentiometric approach to minimize drift and avoid the use of a conventional reference electrode. A galvanostatic pulse is applied to an Ag/AgCl electrode which initiates a faradic reaction depleting the Cl&#713; ions near the electrode surface. The transition time, which is the time to completely deplete the ions near the electrode surface, is a function of the ion concentration, given by the Nernst equation. The square root of the transition time is in linear relation to the chloride ion concentration. Drift of the response over two weeks is negligible (59 &#181;M/day) when measuring 1 mM [Cl&#713;]using a current pulse of 10 Am-2. This is a dynamic measurement where the moment of transition time determines the response and thus is independent of the absolute potential. Any metal wire can be used as a pseudo-reference electrode, making this approach feasible for long-term measurement inside concrete structures.

Dynamic measurement of chloride ions is presented. Transition time of an Ag/AgCl electrode, during a chronopotentiometric technique, can give the concentration of chloride ions in electrolyte. This method does not require a stable conventional reference electrode.

Klorür iyonlarının Dinamik Elektrokimyasal Ölçüm

This protocol describes the dynamic measurement of chloride ions using the transition time of a silver silver chloride (Ag/AgCl) electrode. Silver silver ...

Kimya

In Situ Characterization of Hydrated Proteins in Water by SALVI and ToF-SIMS

This work demonstrates in situ characterization of protein biomolecules in the aqueous solution using the System for Analysis at the Liquid Vacuum Interface (SALVI) and time-of-flight secondary ion mass spectrometry (ToF-SIMS). The fibronectin protein film was immobilized on the silicon nitride (SiN) membrane that forms the SALVI detection area. During ToF-SIMS analysis, three modes of analysis were conducted including high spatial resolution mass spectrometry, two-dimensional (2D) imaging, and depth profiling. Mass spectra were acquired in both positive and negative modes. Deionized water was also analyzed as a reference sample. Our results show that the fibronectin film in water has more distinct and stronger water cluster peaks compared to water alone. Characteristic peaks of amino acid fragments are also observable in the hydrated protein ToF-SIMS spectra. These results illustrate that protein molecule adsorption on a surface can be studied dynamically using SALVI and ToF-SIMS in the liquid environment for the first time.

In Situ Characterization of Hydrated Proteins in Water by SALVI and ToF-SIMS

This work presents a protocol for liquid handling and sample introduction to a microchannel for in situ time-of-flight secondary ion mass spectrometry analysis of protein biomolecules in an aqueous solution.

SALVI ve TOF-SIMS tarafından Su Sönmüş Proteinlerin In Situ Karakterizasyonu içinde

This work demonstrates in situ characterization of protein biomolecules in the aqueous solution using the System for Analysis at the Liquid Vacuum ...

TiO2-coated Hollow Glass Microspheres with Superhydrophobic and High IR-reflective Properties Synthesized by a Soft-chemistry Method

This manuscript proposes a soft-chemistry method to develop superhydrophobic and highly IR-reflective hollow glass microspheres (HGM). The anatase TiO2 and a superhydrophobic agent were coated on the HGM surface in one step. TBT and PFOTES were selected as the Ti source and the superhydrophobic agent, respectively. They were both coated on the HGM, and after the hydrothermal process, the TBT turned to anatase TiO2. In this way, a PFOTES/TiO2-coated HGM (MCHGM) was prepared. For comparison, PFOTES single-coated HGM (F-SCHGM) and TiO2 single-coated HGM (Ti-SCHGM) were synthesized as well. The PFOTES and TiO2 coatings on the HGM surface were demonstrated through X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), and energy-dispersive detector (EDS) characterizations. The MCHGM showed a higher contact angle (153&#176;) but a lower sliding angle (16&#176;) than F-SCHGM, with a contact angle of 141.2&#176; and a sliding angle of 67&#176;. In addition, both Ti-SCHGM and MCHGM displayed similar IR reflectivity values, which were about 5.8% higher than the original HGM and F-SCHGM. Also, the PFOTES coating barely changed the thermal conductivity. Therefore, F-SCHGM, with a thermal conductivity of 0.0479 W/(m&#183;K), was quite like the original HGM, which was 0.0475 W/(m&#183;K). MCHGM and Ti-SCHGM were also similar. Their thermal conductivity values were 0.0543 W/(m&#183;K) and 0.0543 W/(m&#183;K), respectively. The TiO2 coating slightly increased the thermal conductivity, but with the increase in reflectivity, the overall heat-insulation property was enhanced. Finally, since the IR-reflecting property is provided by the HGM coating, if the coating is fouled, the reflectivity decreases. Therefore, with the superhydrophobic coating, the surface is protected from fouling, and its lifetime is also prolonged.

TiO2-coated Hollow Glass Microspheres with Superhydrophobic and High IR-reflective Properties Synthesized by a Soft-chemistry Method

This manuscript proposes a soft-chemistry method to synthesize superhydrophobic, TiO2-coated hollow glass microspheres (HGM) with high IR-reflective properties.

TiO<sub&gt; 2</subBir Yumuşak kimya Yöntemi ile Sentezlenen Süper hidrofobik ve High IR-yansıtıcı özellikleri ile&gt; -kaplı çukur cam Mikrokürelerinin

This manuscript proposes a soft-chemistry method to develop superhydrophobic and highly IR-reflective hollow glass microspheres (HGM). The anatase TiO2 ...

In Situ Characterization of Shewanella oneidensis MR1 Biofilms by SALVI and ToF-SIMS

Bacterial biofilms are surface-associated communities that are vastly studied to understand their self-produced extracellular polymeric substances (EPS) and their roles in environmental microbiology. This study outlines a method to cultivate biofilm attachment to the System for Analysis at the Liquid Vacuum Interface (SALVI) and achieve in situ chemical mapping of a living biofilm by time-of-flight secondary ion mass spectrometry (ToF-SIMS). This is done through the culturing of bacteria both outside and within the SALVI channel with our specialized setup, as well as through optical imaging techniques to detect the biofilm presence and thickness before ToF-SIMS analysis. Our results show the characteristic peaks of the Shewanella biofilm in its natural hydrated state, highlighting upon its localized water cluster environment, as well as EPS fragments, which are drastically different from the same biofilm's dehydrated state. These results demonstrate the breakthrough capability of SALVI that allows for in situ biofilm imaging with a vacuum-based chemical imaging instrument.

In Situ Characterization of Shewanella oneidensis MR1 Biofilms by SALVI and ToF-SIMS

This article presents a method for growing a biofilm for in situ time-of-flight secondary ion mass spectrometry for chemical mapping in its hydrated state, enabled by a microfluidic reactor, System for Analysis at the liquid Vacuum Interface. The Shewanella oneidensis MR-1 with green fluorescence protein was used as a model.

Situ Shewanella Corynebacterium MR1 biyofilmler SALVI ve ToF-SIMS tarafından karakterizasyonu

Bacterial biofilms are surface-associated communities that are vastly studied to understand their self-produced extracellular polymeric substances (EPS) ...

Fabrication and Testing of Catalytic Aerogels Prepared Via Rapid Supercritical Extraction

Protocols for preparing and testing catalytic aerogels by incorporating metal species into silica and alumina aerogel platforms are presented. Three preparation methods are described: (a) the incorporation of metal salts into silica or alumina wet gels using an impregnation method; (b) the incorporation of metal salts into alumina wet gels using a co-precursor method; and (c) the addition of metal nanoparticles directly into a silica aerogel precursor mixture. The methods utilize a hydraulic hot press, which allows for rapid (&#60;6 h) supercritical extraction and results in aerogels of low density (0.10 g/mL) and high surface area (200-800 m2/g). While the work presented here focuses on the use of copper salts and copper nanoparticles, the approach can be implemented using other metal salts and nanoparticles. A protocol for testing the three-way catalytic ability of these aerogels for automotive pollution mitigation is also presented. This technique uses custom-built equipment, the Union Catalytic Testbed (UCAT), in which a simulated exhaust mixture is passed over an aerogel sample at a controlled temperature and flow rate. The system is capable of measuring the ability of the catalytic aerogels, under both oxidizing and reducing conditions, to convert CO, NO and unburned hydrocarbons (HCs) to less harmful species (CO2, H2O and N2). Example catalytic results are presented for the aerogels described.

Here we present protocols for preparing and testing catalytic aerogels by incorporating metal species into silica and alumina aerogel platforms. Methods for preparing materials using copper salts and copper-containing nanoparticles are featured. Catalytic testing protocols demonstrate the effectiveness of these aerogels for three-way catalysis applications.

İmalat ve katalitik Aerogels hızlı süperkritik ayıklama hazırlanan test

Protocols for preparing and testing catalytic aerogels by incorporating metal species into silica and alumina aerogel platforms are presented. Three ...

Rapid Nanoprobe Signal Enhancement by In Situ Gold Nanoparticle Synthesis

The use of nanoprobes such as gold, silver, silica or iron-oxide nanoparticles as detection reagents in bioanalytical assays can enable high sensitivity and convenient colorimetric readout. However, high densities of nanoparticles are typically needed for detection. The available synthesis-based enhancement protocols are either limited to gold and silver nanoparticles or rely on precise enzymatic control and optimization. Here, we present a protocol to enhance the colorimetric readout of gold, silver, silica, and iron oxide nanoprobes. It was observed that the colorimetric signal can be improved by up to a 10000-fold factor. The basis for such signal enhancement strategies is the chemical reduction of Au3+ to Au0. There are several chemical reactions that enable the reduction of Au3+ to Au0. In the protocol, Good&#39;s buffers and H2O2 are used and it is possible to favor the deposition of Au0 onto the surface of existing nanoprobes, in detriment of the formation of new gold nanoparticles. The protocol consists of the incubation of the microarray with a solution consisting of chloroauric acid and H2O2 in 2-(N-morpholino)ethanesulfonic acid pH 6 buffer following the nanoprobe-based detection assay. The enhancement solution can be applied to paper and glass-based sensors. Moreover, it can be used in commercially available immunoassays as demonstrated by the application of the method to a commercial allergen microarray. The signal development requires less than 5 min of incubation with the enhancement solution and the readout can be assessed by naked eye or low-end image acquisition devices such as a table-top scanner or a digital camera.

Rapid Nanoprobe Signal Enhancement by In Situ Gold Nanoparticle Synthesis

In this work, a protocol for signal enhancement of nanoprobe-based biosensing is presented. The protocol is based on the reduction of chloroauric acid onto the surface of existing nanoprobes that consist of gold, silver, silica or iron-oxide nanoparticles.

Hızlı Nanoprobe sinyal geliştirme içinde in Situ altın nanoparçacık sentezi tarafından

The use of nanoprobes such as gold, silver, silica or iron-oxide nanoparticles as detection reagents in bioanalytical assays can enable high sensitivity ...

In Situ Lithiated Reference Electrode: Four Electrode Design for In-operando Impedance Spectroscopy

Extending operating voltage of Li-ion batteries results in higher energy output from these devices. High voltages, however, may trigger or accelerate multiple processes responsible for long-term performance decay. Given the complexity of physical processes occurring inside the cell, it is often challenging to achieve a full understanding of the root causes of this performance degradation. This difficulty arises in part from the fact that any electrochemical measurement of a battery will return the combined contributions of all components in the cell. Incorporation of a reference electrode can solve part of the problem, as it allows the electrochemical reactions of the cathode and the anode to be individually probed. A variation in the voltage range experienced by the cathode, for example, can indicate alterations in the pool of cyclable lithium ions in the full-cell. The structural evolution of the many interphases existing in the battery can also be monitored, by measuring the contributions of each electrode to the overall cell impedance. Such wealth of information amplifies the reach of diagnostic analysis in Li-ion batteries and provides valuable input to the optimization of individual cell components. In this work, we introduce the design of a test cell able to accommodate multiple reference electrodes, and present reference electrodes that are appropriate for each specific type of measurement, detailing the assembly process in order to maximize the accuracy of the experimental results.

The incorporation of reference electrodes in a Li-ion battery provides valuable information to elucidate degradation mechanisms at high voltages. In this article, we present a cell design that accommodates multiple reference electrodes, along with the assembly steps to assure maximum accuracy of the data obtained in electrochemical measurements.

İn Situ Lithiated referans elektrot: Dört elektrot tasarım operando empedans spektroskopisi için

Extending operating voltage of Li-ion batteries results in higher energy output from these devices. High voltages, however, may trigger or accelerate ...

Elemental-sensitive Detection of the Chemistry in Batteries through Soft X-ray Absorption Spectroscopy and Resonant Inelastic X-ray Scattering

Energy storage has become more and more a limiting factor of today's sustainable energy applications, including electric vehicles and green electric grid based on volatile solar and wind sources. The pressing demand of developing high-performance electrochemical energy storage solutions, i.e., batteries, relies on both fundamental understanding and practical developments from both the academy and industry. The formidable challenge of developing successful battery technology stems from the different requirements for different energy-storage applications. Energy density, power, stability, safety, and cost parameters all have to be balanced in batteries to meet the requirements of different applications. Therefore, multiple battery technologies based on different materials and mechanisms need to be developed and optimized. Incisive tools that could directly probe the chemical reactions in various battery materials are becoming critical to advance the field beyond its conventional trial-and-error approach. Here, we present detailed protocols for soft X-ray absorption spectroscopy (sXAS), soft X-ray emission spectroscopy (sXES), and resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) experiments, which are inherently elemental-sensitive probes of the transition-metal 3d and anion 2p states in battery compounds. We provide the details on the experimental techniques and demonstrations revealing the key chemical states in battery materials through these soft X-ray spectroscopy techniques.

Here, we present a protocol for typical experiments of soft X-ray absorption spectroscopy (sXAS) and resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) with applications in battery material studies.

Pil ile yumuşak x-ışını soğurma spektroskopisi ve rezonans esnek olmayan x-ışını saçılması kimyada Elemental duyarlı tespiti

Energy storage has become more and more a limiting factor of today's sustainable energy applications, including electric vehicles and green electric grid ...

Accumulation and Analysis of Cuprous Ions in a Copper Sulfate Plating Solution

Knowledge of the behavior of cuprous ions (monovalent copper ion: Cu(I)) in a copper sulfate plating bath is important for improving the plating process. We successfully developed a method to quantitatively and easily measure Cu(I) in a plating solution and used it for evaluation of the solution. In this paper, a quantitative absorption spectrum measurement and a time-resolved injection measurement of Cu(I) concentrations by a color reaction are described. This procedure is effective as a method to reproduce and elucidate the phenomenon occurring in the plating bath in the laboratory. First, the formation and accumulation process of Cu(I) in solution by electrolysis of a plating solution is shown. The amount of Cu(I) in the solution is increased by electrolysis at higher current values &#8203;&#8203;than the usual plating process. For the determination of Cu(I), BCS (bathocuproinedisulfonic acid, disodium salt), a reagent that selectively reacts with Cu(I), is used. The concentration of Cu(I) can be calculated from the absorbance of the Cu(I)-BCS complex. Next, the time measurement of the color reaction is described. The color reaction curve of Cu(I) and BCS measured by the injection method can be decomposed into an instantaneous component and a delay component. By analysis of these components, the holding structure of Cu(I) can be clarified, and this information is important when predicting the quality of the plating film to be produced. This method is used to facilitate the evaluation of the plating bath in the production line.

Here, accumulation of cuprous ions in a copper sulfate plating solution in a model experiment and an analysis based on quantitative measurements are described. This experiment reproduces the accumulation process of cuprous ions in the plating bath.

Birikimi ve çözüm kaplama Bakır sülfat iyonu ısıtılmasıyla analizi

Knowledge of the behavior of cuprous ions (monovalent copper ion: Cu(I)) in a copper sulfate plating bath is important for improving the plating process. ...

Analysis of Complex Molecules and Their Reactions on Surfaces by Means of Cluster-Induced Desorption/Ionization Mass Spectrometry

Desorption/Ionization Induced by Neutral SO2 Clusters (DINeC) is employed as a very soft and efficient desorption/ionization technique for mass spectrometry (MS) of complex molecules and their reactions on surfaces. DINeC is based on a beam of SO2 clusters impacting on the sample surface at low cluster energy. During cluster-surface impact, some of the surface molecules are desorbed and ionized via dissolvation in the impacting cluster; as a result of this dissolvation-mediated desorption mechanism, low cluster energy is sufficient and the desorption process is extremely soft. Both surface adsorbates and molecules of which the surface is composed of can be analyzed. Clear and fragmentation-free spectra from complex molecules such as peptides and proteins are obtained. DINeC does not require any special sample preparation, in particular no matrix has to be applied. The method yields quantitative information on the composition of the samples; molecules at a surface coverage as low as 0.1 % of a monolayer can be detected. Surface reactions such as H/D exchange or thermal decomposition can be observed in real-time and the kinetics of the reactions can be deduced. Using a pulsed nozzle for cluster beam generation, DINeC can be efficiently combined with ion trap mass spectrometry. The matrix-free and soft nature of the DINeC process in combination with the MSn capabilities of the ion trap allows for very detailed and unambiguous analysis of the chemical composition of complex organic samples and organic adsorbates on surfaces.

Neutral SO2 clusters of low kinetic energy (&#60; 0.8 eV/constituent) are used to desorb complex surface molecules such as peptides or lipids for further analysis by means of mass spectrometry using an ion trap mass spectrometer. No special sample preparation is required, and real-time observation of reactions is possible.