在这里,我们提出了一种合成两种类型的UTe2 晶体的协议:通过化学蒸汽传输合成表现出鲁棒超导性的晶体,以及通过熔融金属通量合成缺乏超导性的晶体。
锕系元素化合物碲化铀UTe2的单晶标本对于研究和表征其戏剧性的非常规超导性具有重要意义,据信需要自旋 - 三重态电子配对。文献中报道的UTe2 超导性质的多样性表明,合成方法之间的差异产生了具有不同超导性质的晶体,包括完全没有超导性。该协议描述了通过化学蒸汽传递合成表现出超导性的晶体的过程,该过程一直表现出1.6 K的超导临界温度和指示多组分阶参数的双跃迁。这与用于通过熔融金属通量生长技术合成晶体的第二种方案进行了比较,后者产生的样品不是块状超导体。通过比较结构,化学和电子性能测量结果,揭示了晶体性质的差异,表明最显着的差异发生在样品的低温电阻上。
在通常远低于室温的温度下,许多材料表现出超导性 - 迷人的宏观量子态,其中电阻变得绝对为零,电流可以流动而不会耗散。在典型的超导相中,组成电子不是作为单独的实体,而是形成库珀对,它们通常由两个具有相反自旋的电子组成,采用自旋单线态构型。然而,在极少数情况下,Cooper对可以由两个具有平行自旋的电子组成,采用自旋三重态。在迄今为止发现的几千个超导体中,只有少数超导体被确定为自旋三重态候选者。这种罕见的量子现象引起了很多研究兴趣,因为自旋三重态超导体被认为是下一代计算技术量子计算机1,2的潜在构建块。
最近,Ran和同事们报告说,UTe2 是一种候选的自旋三重态超导体3。这种超导体具有许多奇特的性质,表明自旋三重态构型:抑制超导性所需的极端,不成比例的大临界磁场,与温度无关的NMR骑士移位3,光学Kerr效应4指示的自发磁矩,以及扫描隧穿光谱指示的手性电子表面状态5.此外,在高磁场6中实际上会感应到额外的超导相,这是再入超导性异常现象的一个例子。
虽然这些新结果是稳健的,但UTe2 的超导性质取决于不同组使用的合成过程7,8,9。使用化学蒸气传输法超导合成的UTe2 晶体低于临界温度1.6 K。相比之下,使用熔融通量法生长的那些具有大大抑制超导临界温度或根本不超导。在量子计算等应用的预期中,可靠地获得超导晶体是非常可取的。此外,研究为什么名义上相似的晶体不超导也非常有助于理解UTe2中的基本超导配对机制,UTe2虽然新颖且是一个深入研究的主题,但必须与传统超导体显着不同。由于这些原因,两种不同的合成方法是互补的,并且有助于进行比较。本文演示了两种不同的UTe2 合成方法,并比较了两种方法中单晶的性质。
1. 从铀金属中去除氧化铀
2. 化学蒸气运输
3. 熔融金属助焊剂生长
4. 打开管子并收获晶体
两种生长技术都产生具有毫米长尺度尺寸的UTe2 晶体。晶体有光泽,具有金属光泽。晶体形态是可变的,并且可能发生互生。通常,化学蒸汽传输和助焊剂生长晶体看起来相似,并且不容易通过目视检查来区分,如图 1所示。
为了确认晶体结构,通常在室温下对CVT生长和助熔剂生长UTe2 单晶的粉碎单晶体进行粉末X射线衍射测量。来自两种生长技术的单晶具有相同的晶体结构,并且是单相,没有杂质相的迹象。 图2 显示了收集到的X射线衍射数据以及具有空间群Immm10的体心正交晶体结构的细化。
电阻的温度依赖性是表征金属材料的典型方法。 图3 比较了使用化学蒸汽传输和通量方法合成的UTe2 样品的电阻的温度依赖性,归一化为室温值。这些数据是在使用标准4导联配置的商用冰箱系统中收集的。高于50 K,两个样品在冷却时都显示出电阻的轻微增加,这是金属的非典型情况。这种行为与由铀原子磁矩上散射的传导电子引起的行为一致,称为单离子近藤效应。在两个样本中也都看到了广泛的最大值,然后由于近藤一致性的开始,电阻下降。
样品之间的一个明显区别是,在通过通量法合成的样品中,残余电阻的值或零温度极限中的电阻值要大得多。对于助焊剂生长样品,残余电阻比RRR或室温下的电阻值与残余电阻之间的比率约为2,比化学蒸汽传输样品的RRR值小约15倍。助焊剂生长样品的RRR大大降低表明助焊剂生长样品中存在更多的晶体杂质或缺陷,这些杂质或缺陷导致传导电子的散射更强,因此残留电阻更高。这些值与以前的报告一致7。
更显着的区别是,助焊剂生长的样品不会超导。一般来说,杂质和缺陷的存在对超导性是有害的,因为增加的散射会削弱超导性背后的电子配对相互作用。无序的影响在UTe2中可能更为明显,其中超导被认为是不寻常的自旋三元组品种,通常对断裂更敏感11,12,13,14,15,16,17,18,19。无序和化学对UTe2超导性的影响仍处于早期阶段,目前是一个活跃的研究领域。
磁通量增长和CVT增长UTe2 的直流磁化率或归一化到外加磁场,看起来非常相似。 如图4所示,其中数据是在商用SQUID磁力计中以1000 Oe的速度收集的,当沿样品的晶体学a轴施加磁场时,高温磁化率显示出顺磁性响应。在低温下,磁化率急剧增加,然后在~10 K处显示出轻微的斜率变化,这可能是由于近藤的相干性。两个样品的磁化率曲线之间的差异很小,可归因于轻微的样品不对中,使得两个样品无法区分该测量值。
图1:UTe2的单晶照片,(A)助焊剂生长和(B-C)CVT生长。网格为 1 mm。请单击此处查看此图的放大版本。
图2:CVT生长UTe2的粉末X射线衍射数据。 数据显示样品质量良好,没有可见的杂质峰。 请点击此处查看此图的放大版本。
图 3:归一化电阻数据作为 CVT 生长和通量增大 UTe2 温度的函数。 助焊剂生长的样品具有大得多的残余电阻,这是晶体学紊乱增加的特征。 请点击此处查看此图的放大版本。
图 4:磁化率,或归一化为外加磁场,作为 CVT 生长和磁通量增长 UTe2 的温度函数。 样品表现出类似的行为,包括大约10 K时的特征扭结。磁场H = 1000 Oe平行于晶体学a轴施加。 请点击此处查看此图的放大版本。
为了进行化学蒸汽输送,最简单的方法是使用双区卧式炉,该炉可以通过将两个区域设置为不同的温度来产生温度梯度。尚未证明成功使用单区炉来生长超导样品。起始材料用氢氧火炬密封在熔融石英管中,必须清除空气中的空气。吹扫和密封可以通过将管连接到连接到干泵和氩气瓶的歧管来完成。一旦制备,该管被放置在炉子中,使得管的两端跨越两个温度区。在UTe2的情况下,含有起始材料的管的末端放置在热端。元素铀和碲与碘反应,作为蒸汽沿着管向下移动,最终在冷端以单晶形式凝固石英管。通常,大晶体的生长与材料有关,可能需要数周时间。对于UTe2,7天足以生长毫米尺寸的晶体。生长后,将管从炉中取出并打开以收获晶体。
熔融金属自通量法需要一个简单的电阻箱式炉,具有一个温度区。铀溶解在熔融的碲中,UTe2 的溶解度取决于温度。起始材料,元素铀和碲,被放置在氧化铝坩埚中。在这个坩埚的顶部,第二个坩埚倒置放置,里面装满了石英羊毛。两个坩埚密封在石英管中,石英管被放入箱式炉中。这一次,温度不是在一段距离上产生固定的温度梯度,而是随着时间的变化而变化,因为炉子以固定的速率缓慢冷却。在最高温度下,所有的铀都会溶解在液体碲中,其熔化温度远低于铀。随着炉子冷却,UTe2 的溶解度降低,UTe2 单晶析出并变大。在足够低的温度下产生足够大的UTe2 单晶,但仍然足够高以使碲保持液态,石英管从热炉中取出,放入离心机中并旋转,在冻结之前将固体UTe2 与液体碲分离。之后,将管冷却至室温,然后将其破碎以收集晶体。
使用贫化铀是一项受到严格管制的活动,需要了解并遵守适用的法律。遵守当地所有适用的危险和放射性材料安全规则,并获得必要的许可才能执行此工作。这些规则因司法管辖区和机构而异,无法在此处解决。但是,一些一般原则适用,可以帮助规划研究。研究人员应接受培训,以处理放射性和危险材料。穿戴必要的个人防护装备,包括手套。有条不紊地工作,注意避免放射性物质的扩散。将废物丢弃在贴有标签和批准的容器中。
作者声明没有竞争利益。
这项研究得到了美国国家标准与技术研究所的支持。部分综合得到了Gordon和Betty Moore基金会的EPiQS倡议的支持。通过赠款编号。GBMF9071.部分表征得到了美国能源部(DOE)颁发的DE-SC0019154的支持。识别某些商业产品和公司名称并不意味着美国国家标准与技术研究院的推荐或认可,也不意味着所识别的产品或名称必然是用于此目的的最佳选择。
Name | Company | Catalog Number | Comments |
2-zone tube furnace | MTI Corporation | OTF-1200X-S-II-25-110 | |
Alumina crucible | Coorstek Inc. | 65530-CN-2-AD-998 | Size = 2 mL |
Box furnace | MTI Corporation | KSL-1500X | |
Centrifuge | Thermo Scientific | Mo/No: CL2, S/N:42618752 | |
Fused quartz tube | Quartz Scientific | 100014B | 14 mm ID, 16 mm OD, 48" length |
Iodine | J. T. Baker Inc. | 2208-04 | Sublimed, 99.997% pure, typically approximately 14 mg |
Tellurium | Alfa Aesar | 42213 | 99.9999% pure, Typically approximately 0.5 g |
Uranium | Dept. of Energy (NBL) | CRM115 | Uranium (Depleted U238) Metal (0.99977 g U/g). Typically approximately 0.5 g 235U/238U = 0 +- 3.6x10-9 |
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