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Dans cet article

  • Résumé
  • Résumé
  • Introduction
  • Protocole
  • Résultats
  • Discussion
  • Déclarations de divulgation
  • Remerciements
  • matériels
  • Références
  • Réimpressions et Autorisations

Résumé

Un protocole pour la conception rationnelle d'un filtre électroactif bifonctionnel composé de nanotubes de carbone et de nanofils titanates est signalé et leurs applications environnementales vers l'oxydation et la séquestration Sb(III) sont présentées.

Résumé

Nous avons conçu une méthode facile pour synthétiser un filtre électrochimique bifonctionnel composé de deux matériaux 1-D : les nanofils titanates et les nanotubes de carbone. Le filtre hybride titanate-CNT a été préparé par une sonication couplée à une voie post-filtration. En raison des effets synergiques du nombre accru de sites de sorption exposés, la réactivité électrochimique, la petite taille des pores du réseau titanate-CNT couplé e à une conception fluide, l'oxydation et la séquestration simultanées de Sb(III) peuvent être facilement Atteint. La technologie de spectromètre de fluorescence atomique a démontré que le champ électrique appliqué accélère le taux de conversion de Sb(III) et que le Sb(V) obtenu a été adsorbed efficacement par les nanofils de titane en raison de leur spécificité Sb. Ce protocole fournit une solution pratique pour l'élimination de Sb(III) hautement toxique et d'autres ions métalliques lourds similaires.

Introduction

Récemment, la pollution de l'environnement causée par l'antimoine émergente (Sb) a attiré beaucoup d'attention1,2. Des études approfondies démontrent que les composés Sb posent une toxicité élevée pour l'homme et les micro-organismes, bien que présents en faibles concentrations dans l'environnement3,4. Pire encore, les méthodes physicochimiques ou biologiques conventionnelles sont généralement inefficaces pour éliminer ces contaminants émergents en raison de leurs faibles concentrations et de leur toxicité élevée5. Les espèces les plus abondantes de Sb sont Sb(V) et Sb(III), dont cette dernière forme est plus toxique.

Parmi les méthodes de traitement actuellement disponibles, l'adsorption est considérée comme une alternative prometteuse et faisable en raison de son efficacité élevée, faible coût, et la simplicité6,7. Jusqu'à présent, plusieurs sorbents à l'échelle nanométrique avec des microstructures réglables, une grande surface spécifique et la spécificité Sb ont été développés, tels que TiO28, MnO29, titanate10, fer zerovalent11, oxydes de fer et autres oxydes de métal binaires12,13. Un problème commun lorsqu'il s'agit de adsorbents à l'échelle nanométrique est le problème post-séparation en raison de leur petite taille de particules. Une stratégie pour résoudre ce problème est de charger ces nano-sorbents sur macro/ micro-échelle soutient14. Une autre question difficile limitant l'application large de la technologie d'adsorption est le transport de masse pauvre provoqué par la concentration limitée des composés/molécules cibles15. Cette question peut être partiellement abordée par l'adoption d'une conception de membrane et la convention pourrait améliorer le transport de masse de manière significative. Des efforts récents ont été consacrés au développement de systèmes de traitement avancés qui combinent l'adsorption et l'oxydation dans une seule unité pour l'élimination efficace de Sb(III). Ici, nous montrons comment un filtre électroactif titanate-carbone (titanate-CNT) filtre a été rationnellement conçu et appliqué pour l'adsorption simultanée et la séquestration de Sb(III) toxique. En affinant la quantité de chargement de titane, la tension appliquée et le débit, nous démontrons comment le taux d'oxydation Et l'efficacité de séquestration de Sb(III) peuvent être adaptés en conséquence. Bien que la fabrication et l'application du filtre électroactif soient indiquées dans ce protocole, des conceptions similaires peuvent également s'appliquer au traitement d'autres ions de métal lourd.

Des changements mineurs dans le processus de fabrication et les réactifs peuvent entraîner des changements importants dans la morphologie et la performance du système final. Par exemple, il a été démontré que le temps, la température et la pureté chimique hydrothermales affectent les microstructures de ces adsorbents à l'échelle nanométrique. Le débit de la solution adsorbate détermine également le temps de résidence dans un système d'écoulement ainsi que l'efficacité d'élimination des composés cibles. Avec l'identification claire de ces paramètres d'impact clés, un protocole de synthèse reproductible peut être sécurisé et une efficacité d'élimination stable de Sb(III) peut être réalisée. Ce protocole vise à fournir une expérience détaillée sur la fabrication de filtres hybrides bifonctionnels ainsi que leurs applications vers l'élimination des ions métalliques lourds toxiques d'une manière fluide.

Protocole

CAUTION : Veuillez lire attentivement les fiches de sécurité pertinentes (SDS) de tous les produits chimiques et porter l'équipement de protection personnelle (EPI) approprié avant utilisation. Certains produits chimiques sont toxiques et irritants. Soyez prudent lorsque vous manipulez des nanotubes de carbone, qui peuvent comporter des dangers supplémentaires s'ils sont inhalés ou contactés par la peau.

1. Préparation du filtre titanate-CNT électroactif

  1. Préparation des nanofils titanates16
    1. Dissoudre 56 g d'hydroxyde de potassium (KOH) dans 100 ml d'eau déionisée sous un remuement vigoureux.
    2. Ajouter 3 g de dioxyde de titane (TiO2) de poudre dans la solution KOH sous-dissous.
    3. Transférer la solution ci-dessus dans un réacteur doublé de téflon et la maintenir à 200 oC pendant 24 h.
    4. Laver le précipité blanc obtenu avec 0,1 mol/L d'acide chlorhydrique (HCl) et de l'eau déionisée jusqu'à ce qu'un pH neutre des effluents soit obtenu. Séchez le produit sous vide à 60 oC pendant la nuit.
    5. Transférer les produits dans un four à tubes et le chauffer à 600 oC pendant 2 h avec un taux de rampe de 1 oC/min.
  2. Préparation du filtre titanate-CNT17
    1. Ajouter 20 mg de nanotubes de carbone (CNT) dans 40 mL de pyrrolidone n-méthyle (NMP). Sonde-sonication pendant 40 min pour obtenir une solution homogène.
    2. Séparément, ajouter 20 mg de la titane nanofils comme fait dans 20 mL de NMP. Effectuer la sonde-sonication pendant 20 min.
    3. Mélangez la solution de dispersion titane avec la solution de dispersion CNT. Filtrer la solution de mélange sur une membrane PTFE, qui sert de support pour le filtre titanate-CNT.
    4. Rincer séquentiellement avec 100 ml d'éthanol et 200 ml d'eau déionisée.
      REMARQUE : Un filtre CNT seul peut être préparé par une voie similaire sans l'ajout de nanofils titanesques.

2. Filtration électrochimique de Sb(III)

  1. Description sur l'appareil expérimental18
    1. Mener les expériences de sorption dans un boîtier de filtration en polycarbonate modifié par électrochimie (voir figure 1).
    2. Utilisez une alimentation DC pour conduire l'électrochimie.
    3. Adoptez l'anneau de titane perforé comme connecteur pour les filtres anodiques ou cathodiques.
    4. Utilisez un caoutchouc de silicone isolant comme séparateur et scellez.
  2. Expériences de filtration
    1. Ajouter 2,2 mg de C8H4K2 O12Sb2.3H2O dans 1000 ml d'eau déionisée pour préparer une solution de 800 g/L Sb(III).
    2. Transférer 100 ml de solution Sb(III) sur un bécher de 150 ml. Ajuster le pH de la solution à 7.
    3. Placez l'anode de filtre titanate-CNT préparée dans le boîtier de filtration en polycarbonate et placez un autre filtre CNT seul comme cathode. Scellez le boîtier.
    4. Passer à travers le système de filtration avec la solution Sb(III) à un débit donné. Appliquer une tension DC pendant la filtration.
    5. Déterminer la concentrationtotale et Sb(III) de Sb avec la technique de spectromètre de fluorescence atomique17.
      REMARQUE : Dans ce processus, le débit et la tension appliquée peuvent être réglés par une pompe péristétique et une alimentation DC, respectivement.

Résultats

L'appareil de filtration électroactif utilisé est un boîtier de filtration en polycarbonate modifié par électrochimie (figure 1). Les techniques de microscope électronique à balayage des émissions sur le terrain (FESEM) et de microscopie électronique de transmission (TEM) sont utilisées pour caractériser la morphologie du filtre titanate-CNT (figure 2). Pour démontrer l'efficacité du système de filtration électrochimique, le changement de l'état ...

Discussion

La clé de cette technologie est de fabriquer un filtre hybride électroactif et poreux avec une haute spécificité Sb. Pour ce faire, une attention particulière doit être accordée au processus de fabrication. La quantité de nanofils titanesques doit être contrôlée avec précision en raison de l'effet de « compromis » entre la conductivité électrique et la surface du filtre.

En outre, il convient également de noter qu'une tension appliquée appropriée est nécessaire. Une fois qu...

Déclarations de divulgation

Nous n'avons rien à divulguer.

Remerciements

Ce travail a été soutenu par la Natural Science Foundation de Shanghai, en Chine (no 18ZR1401000), le Programme Pujiang de Shanghai (no 18PJ1400400) et le National Key Research and Development Program of China (No. 2018YFF0215703).

matériels

NameCompanyCatalog NumberComments
Atomic fluorescence spectrometerRuili Co., Ltd
Carbon nanotubes (CNT)TimesNano Co., Ltd
DC power supplyDahua Co., Ltd
Ethanol, 96%Sinopharm
Hydrochloric acid, 36%SinopharmCorrosive
L-antimony potassium tartrateSigma-AldrichHighly toxic
N-methyl-2-pyrrolidinone (NMP), 99.5%SinopharmHighly toxic
Potassium hydroxide, 85%SinopharmCorrosive
Peristaltic pumpIsmatec Co., Ltd
Titanium dioxide powdersSinopharm

Références

  1. Sun, W. M., et al. Profiling microbial community in a watershed heavily contaminated by an active antimony (Sb) mine in Southwest China. Science of the Total Environment. 550, 297-308 (2016).
  2. Herath, I., Vithanage, M., Bundschuh, J. Antimony as a global dilemma: geochemistry, mobility, fate and transport. Environmental Pollution. 223, 545-559 (2017).
  3. Pan, L. B., et al. Assessments of levels, potential ecological risk, and human health risk of heavy metals in the soils from a typical county in Shanxi Province, China. Environmental Science and Pollution Research. 23, 19330-19340 (2016).
  4. Huang, S. S., et al. Sulfide-modified zerovalent iron for enhanced antimonite sequestration: characterization, performance, and reaction mechanisms. Chemical Engineering Journal. 338, 539-547 (2018).
  5. Ungureanu, G., Santos, S., Boaventura, R., Botelho, C. Arsenic and antimony in water and wastewater: Overview of removal techniques with special reference to latest advances in adsorption. Journal of Environmental Management. 151, 326-342 (2015).
  6. Zou, J. P., et al. Three-dimensional reduced graphene oxide coupled with Mn3O4 for highly efficient removal of Sb(III) and Sb(V) from water. Acs Applied Materials & Interfaces. 8, 18140-18149 (2016).
  7. Saleh, T. A., Sari, A., Tuzen, M. Effective adsorption of antimony(III) from aqueous solutions by polyamide-graphene composite as a novel adsorbent. Chemical Engineering Journal. 307, 230-238 (2017).
  8. Yan, Y. Z., An, Q. D., Xiao, Z. Y., Zheng, W., Zhai, S. G. Flexible core-shell/bead-like alginate@PEI with exceptional adsorption capacity, recycling performance toward batch and column sorption of Cr(VI). Chemical Engineering Journal. 313, 475-486 (2017).
  9. Fu, L., Shozugawa, K., Matsuo, M. Oxidation of antimony (III) in soil by manganese (IV) oxide using X-ray absorption fine structure. Journal of Environmental Sciences. 73, 31-37 (2018).
  10. Liu, W., et al. Adsorption of Pb2+, Cd2+, Cu2+ and Cr3+ onto titanate nanotubes: competition and effect of inorganic ions. Science of the Total Environment. 456, 171-180 (2013).
  11. Wu, B., et al. Dynamic study of Cr(VI) removal performance and mechanism from water using multilayer material coated nanoscale zerovalent iron. Environmental Pollution. 240, 717-724 (2018).
  12. Shan, C., Ma, Z. Y., Tong, M. P. Efficient removal of trace antimony(III) through adsorption by hematite modified magnetic nanoparticles. Journal of Hazardous Materials. 268, 229-236 (2014).
  13. Luo, J. M., et al. Removal of antimonite (Sb(III)) and antimonate (Sb(V)) from aqueous solution using carbon nanofibers that are decorated with zirconium oxide (ZrO2). Environmental Science & Technology. 49, 11115-11124 (2015).
  14. Liu, Y. B., et al. Golden carbon nanotube membrane for continuous flow catalysis. Industrial & Engineering Chemistry Research. 56, 2999-3007 (2017).
  15. Ma, B. W., et al. Enhanced antimony(V) removal using synergistic effects of Fe hydrolytic flocs and ultrafiltration membrane with sludge discharge evaluation. Water Research. 121, 171-177 (2017).
  16. Yuan, Z. Y., Zhang, X. B., Su, B. L. Moderate hydrothermal synthesis of potassium titanate nanowires. Applied Physics a-Materials Science & Processing. 78, 1063-1066 (2004).
  17. Liu, Y. B., et al. Electroactive modified carbon nanotube filter for simultaneous detoxification and sequestration of Sb(III). Environmental Science & Technology. 53, 1527-1535 (2019).
  18. Gao, G., Vecitis, C. D. Electrochemical carbon nanotube filter oxidative performance as a function of surface chemistry. Environmental Science & Technology. 45, 9726-9734 (2011).
  19. Liu, Y. B., et al. Simultaneous oxidation and sorption of highly toxic Sb(III) using a dual-functional electroactive filter. Environmental Pollution. 251, 72-80 (2019).

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