Um filtro eletroativo dual-funcional para simultaneamente sb (III) oxidação e sequestro

Resumo

Um protocolo para o projeto racional de um filtro eletroativo dual-funcional que consiste em nanotubos de carbono e nanofios titanatos é relatado e suas aplicações ambientais para a oxidação e sequestro sb (III) são apresentadas.

Resumo

Nós projetamos um método fácil para sintetizar um filtro eletroquímico dual-funcional composto por dois materiais 1-D: nanofios titanatos e nanotubos de carbono. O filtro híbrido titanate-CNT foi preparado por uma sonorização juntamente com uma rota pós-filtragem. Devido aos efeitos sinérgicos do aumento do número de locais de sorção expostos, a reatividade eletroquímica, o pequeno tamanho dos poros da rede titanato-CNT, juntamente com um design de fluxo, oxidação simultânea de Sb (III) e sequestro podem ser prontamente Alcançado. A tecnologia do espectrômetro de fluorescência atômica demonstrou que o campo elétrico aplicado acelera a taxa de conversão sb (III) e o Sb (V) obtido como obtiveram efetivamente pelos nanofios titanatos devido à sua especificidade Sb. Este protocolo fornece uma solução prática para a remoção de Sb altamente tóxico (III) e outros íons similares do metal pesado.

Introdução

Recentemente, a poluição ambiental causada pela antimônia emergente (Sb) tem atraído muita atenção^1,2. Estudos extensivos demonstram que compostos Sb apresentam alta toxicidade para humanos e microorganismos, embora presentes em baixas concentrações no ambiente^3,4. Pior ainda, métodos fisicoquímicos ou biológicos convencionais são geralmente ineficazes para remover esses contaminantes emergentes devido às suas baixas concentrações e alta toxicidade⁵. As espécies mais abundantes de Sb são Sb (V) e Sb (III), das quais esta última forma é mais tóxica.

Entre os métodos de tratamento atualmente disponíveis, acredita-se que a adsorção seja uma alternativa promissora e viável devido à sua alta eficiência, baixo custo e simplicidade^6,7. Até agora, vários sorventes nanoescala com microestruturas tunable, grande área de superfície específica e especificidade Sb foram desenvolvidos, como TiO₂⁸, MnO₂⁹, titanate¹⁰, zerovalent ferro¹¹, óxidos de ferro e outros óxidos de metal binário^12,13. Um problema comum ao lidar com adsorventes em nanoescala é o problema pós-separação devido ao seu pequeno tamanho de partículas. Uma estratégia para resolver esta questão é carregar esses nano-sorbents em suportes macro/microescala^14. Outra questão desafiadora que restringe a ampla aplicação da tecnologia de adsorção é o mau transporte de massa causado pela concentração limitada de compostos/moléculas alvo^15. Esta questão pode ser parcialmente abordada apelando a um design de membrana e convenção poderia melhorar o transporte de massa significativamente. Esforços recentes têm sido dedicados ao desenvolvimento de sistemas de tratamento avançados que combinam adsorção e oxidação em uma única unidade para remoção efetiva de Sb (III). Aqui, mostramos como um filtro eletroativo de nanotubos de carbono-titanato (titanato-CNT) foi concebido racionalmente e aplicado para a adsorção e sequestro simultaneamente de Sb tóxico (III). Ao ajustar a quantidade de carregamento de titânito, tensão aplicada e taxa de fluxo, demonstramos como a taxa de oxidação e a eficiência de sequestro do Sb (III) podem ser adaptadas correspondentemente. Embora a fabricação e a aplicação do filtro eletroativo sejam mostradas neste protocolo, projetos similares também podem ser aplicados ao tratamento de outros íons de heavy metal.

Pequenas mudanças no processo de fabricação e reagentes podem causar mudanças significativas na morfologia e desempenho do sistema final. Por exemplo, o tempo hidrotermal, a temperatura e a pureza química têm demonstrado afetar as microestruturas desses adsorventes em nanoescala. A taxa de fluxo da solução adsorbate também determina o tempo de residência dentro de um sistema de fluxo, bem como a eficiência de remoção de compostos-alvo. Com a identificação clara desses parâmetros-chave de impacto, um protocolo de síntese reproduzível pode ser garantido e uma eficiência de remoção estável de Sb (III) pode ser alcançada. Este protocolo visa proporcionar uma experiência detalhada sobre a fabricação de filtros híbridos dual-funcionais, bem como suas aplicações para a remoção de íons tóxicos de metais pesados de forma fluida.

Protocolo

CUIDADO: Por favor, leia cuidadosamente as folhas de dados de segurança relevantes (SDS) de todos os produtos químicos e use equipamentos de proteção pessoal (PPE) adequados antes de usar. Alguns dos produtos químicos são tóxicos e irritantes. Tenha cuidado ao manusear nanotubos de carbono, que podem ter riscos adicionais se inalados ou contatados pela pele.

1. Preparação do filtro eletroativo titanato-CNT

1. Preparação de nanofios titanados¹⁶
   1. Dissolva 56 g de hidróxido de potássio (KOH) em 100 mL de água desionizada agitação vigorosa.
   2. Adicione 3 g de dióxido de titânio (TiO₂₎em pó na solução KOH como dissolvida.
   3. Transfira a solução acima para um reator forrado de Teflon e mantê-lo em 200 °C para 24 h.
   4. Lave o precipitado branco obtido com ácido clorídrico de 0,1 mol/L (HCl) e água deionizada até que um pH de efluente neutro seja obtido. Seque o produto o vácuo em 60 °C durante a noite.
   5. Transfira os produtos para um forno de tubo e aqueça-o a 600 °C para 2 h com uma taxa de rampa de 1 °C/min.
2. Preparação do filtro titanato-CNT¹⁷
   1. Adicione 20 mg de nanotubos de carbono (CNTs) em 40 mL de pirrolidona n-metil (NMP). Sonda-sonication por 40 min para obter solução homogênea.
   2. Separadamente, adicione 20 mg do como feito nanofios titanato em 20 mL de NMP. Realizar sonda-sonication por 20 min.
   3. Misture a solução de dispersão de titânio com a solução de dispersão da CNT. Filtre a solução da mistura em uma membrana PTFE, que sirva como suporte para o filtro titanate-CNT.
   4. Enxágüe sequencialmente com 100 mL de etanol e 200 mL de água deionizada.
      NOTA: Um filtro cnt-sozinho pode ser preparado por uma rota semelhante sem a adição de nanofios titanatos.

2. Filtração eletroquímica de Sb (III)

1. Descrição no aparelho experimental¹⁸
   1. Realizar os experimentos de sorção em uma cápsula de filtragem de policarbonato modificado eletroquímica (ver Figura 1).
   2. Use uma fonte de alimentação dc para conduzir a eletroquímica.
   3. Adote o anel de titânio perfurado como conector para filtros anôdicos ou cátodos.
   4. Use uma borracha de silicone isolante como separador e selo.
2. Experimentos de filtragem
   1. Adicione 2,2 mg de C₈H₄K₂O₁₂Sb₂.3H₂O em 1000 mL de água desionizada para preparar 800 μg/L Sb (III) solução.
   2. Transfira 100 mL de Sb (III) solução para um copo de 150 mL. Ajuste a solução pH para 7.
   3. Coloque o titânio-CNT preparado como ânodo no revestimento de filtragem de policarbonato e coloque outro filtro CNT-sozinho como cátodo. Selar o invólucro.
   4. Passe através do sistema de filtragem com solução Sb (III) em um determinado fluxo. Aplique uma tensão dc durante filtração.
   5. Determine a concentração_total de Sb e Sb (III) com técnica de espectrômetro de fluorescência atômica^17.
      NOTA: Neste processo, a taxa de fluxo e a tensão aplicada podem ser ajustadas por uma bomba peristaltic e por uma fonte de alimentação da C.C., respectivamente.

Resultados

O aparelho de filtragem eletroativa empregado é uma cápsula de filtragem de policarbonato eletroquimicamente modificada (Figura 1). As técnicas de microscopia eletrônica de varredura de emissões de campo (FESEM) e microscopia eletrônica de transmissão (TEM) são empregadas para caracterizar a morfologia do filtro titanato-CNT (Figura 2). Para demonstrar a eficácia do sistema de filtragem eletroquímica, a mudança do estado de valência_total e...

Discussão

A chave para esta tecnologia é fabricar um filtro híbrido eletroativo condutor e poroso com alta especificidade Sb. Para isso, um cuidado especial deve ser prestado ao processo de fabricação. A quantidade de nanofios titanatos precisa ser controlada com precisão devido ao efeito "trade-off" entre a condutividade elétrica do filtro e a área de superfície.

Além disso, deve-se também notar que é necessária uma tensão aplicada adequada. Uma vez que a tensão aplicada é muito alta (po...

Materiais

Name	Company	Catalog Number	Comments
Atomic fluorescence spectrometer	Ruili Co., Ltd
Carbon nanotubes (CNT)	TimesNano Co., Ltd
DC power supply	Dahua Co., Ltd
Ethanol, 96%	Sinopharm
Hydrochloric acid, 36%	Sinopharm		Corrosive
L-antimony potassium tartrate	Sigma-Aldrich		Highly toxic
N-methyl-2-pyrrolidinone (NMP), 99.5%	Sinopharm		Highly toxic
Potassium hydroxide, 85%	Sinopharm		Corrosive
Peristaltic pump	Ismatec Co., Ltd
Titanium dioxide powders	Sinopharm