Die hier vorgestellte Methode ermöglicht es, die Menge der Sauerstoffleerstellen in oxiddünnen Schichten sowohl während als auch nach der Abscheidung zu kontrollieren. Der Hauptvorteil dieses Ansatzes besteht darin, dass die elektrischen und magnetischen Eigenschaften durch Modifikation der Menge der Sauerstofflücken eingestellt werden können. Sauerstoffleerstellen dienen in den meisten oxidischen Materialien als funktionelle Defekte, so dass die Eigenschaften vieler Oxide mit diesem Ansatz systematisch durch Defect Engineering kontrolliert werden können.
Shinhee, Carlos und Eric, ein Postdoktorand und zwei Doktoranden aus unserem Labor, werden das Verfahren demonstrieren. Kaufen Sie zunächst gemischtterminierte Strontiumtitanat-Substrate mit einem typischen Oberflächenwinkel von 0,05 bis 0,2 Grad in Bezug auf die Kristallebenen. Reinigen Sie die gewünschte Anzahl von Substraten durch Ultraschall in Aceton für fünf Minuten.
Anschließend werden die Substrate 20 Minuten lang bei 70 Grad Celsius in sauberem Wasser mit Ultraschall beschallt, wodurch Strontiumoxid aufgelöst wird oder Strontiumhydroxidkomplexe an Oberflächendomänen gebildet werden, die mit Strontiumoxid abgeschlossen sind, während die chemisch stabilen, mit Titandioxid abgeschlossenen Domänen unverändert bleiben. In der Zwischenzeit bereiten Sie Königswasserlösung zu, indem Sie langsam Salzsäure in Wasser und dann Salpetersäure in die Lösung geben. Als nächstes werden die Substrate in einer sauren Lösung, die Salzsäure, Salpetersäure und Wasser bei 70 Grad Celsius enthält, 20 Minuten lang in einem Abzug mit Ultraschall behandelt, um Strontiumoxid aufgrund der basischen Natur der Strontiumoxid-Oberflächendomänen, des Säuregehalts von Titandioxid und des Vorhandenseins der Strontiumhydroxidkomplexe selektiv zu ätzen.
Entfernen Sie die Restsäure von den Substraten durch Ultraschall in 100 Milliliter sauberem Wasser für fünf Minuten bei Raumtemperatur in einem Abzug. Anschließend werden die Substrate in einer Atmosphäre von einem Bar Sauerstoff eine Stunde lang bei 1.000 Grad Celsius mit einer Heiz- und Abkühlrate von 100 Grad Celsius pro Stunde in einem Keramikrohrofen gebacken, um die Substratoberfläche in einen Zustand mit niedriger Energie zu entspannen. Um eine dünne Schicht auf den Substraten abzuscheiden, montieren Sie die Substrate auf einer Heizung oder einem Chipträger, je nachdem, ob während der Abscheidung NC2-Transportmessungen durchgeführt werden sollen.
Als nächstes platzieren Sie das Titandioxid-terminierte Substrat 4,7 Zentimeter vom einkristallinen Aluminiumoxid-Target entfernt, um eine typische Abscheidung von Gamma-Aluminiumoxid auf Strontiumtitanat bei Raumtemperatur zu erzielen. Bereiten Sie sich auf das Abtragen von einem einkristallinen Aluminiumoxid-Target bei einem Sauerstoffdruck von 10 hoch minus fünf Millibar vor. Optimieren Sie die Eigenschaften anhand des Sauerstoffgehalts, indem Sie einen Sauerstoffabscheidungsdruck im Bereich von 10 hoch minus sechs bis 0,1 Millibar verwenden oder andere Abscheideparameter variieren.
Beobachten Sie nach der Inkubation das Substrat auf die gewünschte Dicke der Gamma-Aluminiumoxid-Abscheidung. Nehmen Sie als Nächstes die Probe aus der Abscheidungskammer und stoppen Sie alle elektrischen Messungen. Lagern Sie die Probe dann im Vakuum.
Der Abbau der Probe ist am langsamsten, wenn sie im Vakuum oder Stickstoff gelagert wird. Montieren Sie die Probe mit Silberpaste auf einen Chipträger. Verbinden Sie dann die Probe elektrisch mit dem Chipträger, indem Sie Aluminiumdrähte in der Van-der-Pauw-Geometrie mit Keildrahtbonden verbinden.
Als nächstes stellen Sie den Späneträger mit der Probe in einen geschlossenen Ofen. Verbinden Sie dann den Chipträger mit einem Steckverbinder und Drähten mit thermisch beständiger Isolierung elektrisch mit dem Messgerät und starten Sie die Schichtwiderstandsmessungen. Anschließend wird der mit der Probe bestückte Späneträger in einen geschlossenen Ofen gestellt und gründlich mit dem zum Glühen verwendeten Gas gespült, wobei geprüft wird, ob der Probenwiderstand empfindlich auf eine Änderung der Atmosphäre reagiert.
Glühen Sie die Probe mit dem gewünschten Annealing-Profil, abhängig von der Dicke der oberen Folie und der gewünschten Sauerstoffeinarbeitungsrate. Brechen Sie das Glühen ab, wenn eine gewünschte Änderung des Blechwiderstands eingetreten ist. Mit diesem Aufbau kann die Entwicklung des Schichtwiderstands in oxidischen Heterostrukturen wie Gamma-Aluminiumoxid-Strontiumtitanat und Lanthanaluminat-Strontiumtitanat in-situ während der gepulsten Laserabscheidung überwacht werden.
Wenn die Messumgebung durch ex-situ Messung oder durch in-situ Sauerstoffspülung verändert wird, können signifikante Änderungen des Schichtwiderstands der Strontiumtitanat-basierten Heterostrukturen beobachtet werden. In Proben, in denen Gamma-Aluminiumoxid auf Strontiumtitanat abgeschieden wird, bleibt die Elektronenbeweglichkeit bei Raumtemperatur weitgehend unverändert, ändert sich aber bei zwei Kelvin dramatisch, wenn der Abscheidedruck variiert wird. Die Eigenschaften von Oxid-Heterostrukturen können auch nach der Abscheidung durch Glühen eingestellt werden.
Der Endzustand wird durch die Glühzeit sowie die Glühtemperatur und -atmosphäre bestimmt. Die Schichtleitkörper von Heterostrukturen, die aus Strontiumtitanat bestehen, das mit Gamma-Aluminiumoxid oder amorphem Lanthanaluminat überzogen ist, werden bei verschiedenen Glühtemperaturen gemessen. Die stärkste Abnahme des Leitwerts wurde für die amorphen Lanthanaluminat-Strontiumtitanat-Heterostrukturen beobachtet.
Für die Strontiumtitanat-Heterostrukturen wird die Ladungsträgerdichte durch die Steuerung des Temperns und des Sauerstoffs gesteuert. Aufeinanderfolgende Glühschritte führen zu einer stetigen Abnahme der Ladungsträgerdichte und einem Übergang von einer metallisch leitenden zu einer isolierenden Grenzfläche. Die Änderung des leitenden Zustands in der Strontiumtitanat-Heterostruktur kann unterschiedliche Eigenschaften ermöglichen.
Hier waren Versuche, Nanodrähte mit einem leitenden Rasterkraftmikroskop zu beschreiben, vor dem Ausglühen nicht möglich. Nach dem Glühen können jedoch leitende Leitungen an der Grenzfläche geschrieben und gelöscht werden. Mit diesem Ansatz können wir die magnetischen und elektronischen Eigenschaften von oxidischen Heterostrukturen systematisch verändern und auf diese Weise die Rolle von Sauerstoffleerstellen bei der Bestimmung dieser Eigenschaften untersuchen.
