So konnten wir zum ersten Mal dünne Filme von U2O5 machen. Dieses Material ist sehr schwierig herzustellen, da es direkt zwischen zwei sehr stabilen Uranoxiden sitzt: Uo2, Uo3. Und das ist der Grund, warum frühere Versuche, es zu machen, gescheitert sind.
In diesem Labor ist es uns gelungen, es als dünne Folien von etwa 200 Monolayerdicke zu machen. Dies ist sehr wenig, aber genug, um seine physikalischen chemischen Eigenschaften zu studieren, und insbesondere die Wechselwirkung der Oberfläche mit der Umwelt. Die Folien werden aus sehr geringen Mengen an Ausgangsstoffen und unter streng kontrollierten Bedingungen abgelagert.
Auf diese Weise kann die Oberflächenzusammensetzung durch hochauflösendes Röntgenfür die Elektronenspektroskopie angepasst und die Ergebnisse gesteuert werden. Neben Oxiden können Nitride, Karbiden und andere Verbindungen in C2 hergestellt und untersucht werden. Die Experimente werden über die Laborstation des Gemeinsamen Forschungszentrums Carlsruhe durchgeführt. Die Laborstation ermöglicht die Vorbereitung von Filmen und die Analyse von Probenoberflächen in C2, ohne der Atmosphäre ausgesetzt zu sein.
Ein Gefühl für die Lab Station wird durch diesen Schaltplan bereitgestellt. Es gibt Kammern zum Beladen einer Probe, und für die Lagerung, mit der Bezeichnung C1"bis C3"Bei Der Verladung befindet sich die Probe auf einem Probenhalter und wird auf einem Transportwagen platziert, der sich auf einer linearen Transportkammer bewegen kann. Wagen und Probe können zwischen verschiedenen Vorbereitungskammern mit der Bezeichnung B1"zu B3" und Analysekammern mit der Bezeichnung A1"bis A4"Transferstäbe an jeder Kammer übertragen werden, die den Transport des Probenhalters zur und von der linearen Transferkammer ermöglichen.
Das gesamte System wird unter dynamischem Ultrahochvakuum gehalten. Die Steuerung des Systems erfolgt über Computer, die im Labor eingerichtet sind. Nehmen Sie ein sauberes Goldfoliensubstrat, das für die Ablagerung von Uo2 vorbereitet ist, in die Ladekammer.
Das Goldsubstrat wird mit einem Edelstahl-Probenhalter mit Tantaldraht punktgeschweißt. Beginnen Sie mit der Beladung, indem Sie die Ladekammer isolieren, öffnen Sie dann das Stickstoffventil und warten Sie, bis die Kammer den Atmosphärischen Druck erreicht. Wenn Sie bereit sind, öffnen Sie die Kammertür und bewegen Sie den Probenwagen zum Beladen in Position.
Legen Sie als Nächstes den Probenhalter und die Probe auf den Wagen. Bringen Sie den Wagen in die Ladekammer zurück und schließen Sie die Kammertür. Öffnen Sie das Ventil für das Primärvakuum.
Wenn der Druck etwa 1 Millibar beträgt, schließen Sie das Ventil. Öffnen Sie dann das Ventil zur Ultrahochvakuumpumpe. Mit der Transferstange der Ladekammer den Probenhalter manipulieren und in der Zwischenkammer zum Wagen bewegen.
Bringen Sie die Transferstange in die Ladekammer zurück und schließen Sie das Ventil zwischen lade- und zwischengeschalteten Kammern. Öffnen Sie das Ventil zwischen der mittleren und linearen Transferkammer. Positionieren Sie den Wagen in der Transferkammer, und schließen Sie ihn an den Antriebsmagneten an, bevor Sie das Ventil schließen.
Kehren Sie zum linearen Übertragungssteuerungsprogramm zurück. Um ihn aus seiner aktuellen Position zu entfernen, wählen Sie die Konditionierungskammer als Ziel des Wagens aus. Drücken Sie dann den Start, um die Bewegung zu starten.
Der Wagen kommt an der Basis der Konditionskammer an, von wo aus er geladen wird. Öffnen Sie das Ventil aus der Konditionierungskammer und bewegen Sie den Probenhalter mit dem Transferstab nach innen. Wenn die Kammer isoliert ist, richten Sie die Probenhalteroberfläche vor der Reinigung mit Argon-Sputtering für zehn Minuten an die Ionenpistole aus.
Wenn Sie fertig sind, bringen Sie das Thermoelement mit dem Probenhalter in Kontakt, und führen Sie die Probe fünf Minuten lang an. Nachdem die Probe abgekühlt ist, geben Sie den Probenhalter in die Transferkammer zurück, bevor Sie das Konditionierungskammerventil schließen. Verwenden Sie die Steuerungssoftware, um den Wagen zur nächsten Kammer zu bewegen, um eine hochauflösende Röntgen-Fotoelektronenspektroskopie zu erhalten.
Übertragen Sie die Probe in die Kammer, und treffen Sie Vorbereitungen für die Messung. Wenden Sie sich mit der Probe in der Kammer an die Erfassungssoftware, um sie zur Messung zu positionieren. Wenn das Beispiel fertig ist, verwenden Sie die Erfassungssoftware, um ein Übersichtsspektrum zu erhalten, um die Oberfläche zu überprüfen.
Das Fehlen eines Carbon-1 S-Peaks bei etwa 285 Elektronenvolt ist ein Zeichen dafür, dass die Oberfläche sauber ist. Als nächstes erwerben Sie ein Gold-4 F-Kernspektrum für die spätere Verwendung. Es wird mit dem Spektrum von Uo2 auf Gold verglichen werden, um die Filmdicke zu bestimmen.
Übertragen Sie die Probe nach der Analyse mit dem Steuerstab zurück in die lineare Transferkammer. Kehren Sie zur linearen Transfersteuerungssoftware zurück und übertragen Sie den Wagen mit dem Probenhalter in die DC-Sputterkammer. Bringen Sie den Probenhalter unter die Sputterquelle in der Mitte der Kammer.
Wenn der Sputterquellenverschluss geschlossen ist, öffnen Sie das Sauerstoffventil und stellen Sie den Sauerstoffpartialdruck ein. Öffnen Sie anschließend das Argongasventil, bis sein Zielpartialdruck erreicht ist. Wechseln Sie zum Sputterprogramm, um die Parameter für den Prozess festzulegen.
Öffnen Sie dann den Verschluss der Sputterquelle und sputtern Sie 300 Sekunden lang. Stoppen Sie das Sputtern, und schließen Sie die Argon- und Sauerstoffgasventile. Wechseln Sie den Probenhalter zurück in die lineare Transferkammer.
Mit der linearen Transfersteuerungssoftware verschieben Sie die Probe zurück in die Konditionierungskammer. Isolieren Sie die Probe dort, und schalten Sie die E-Beam-Heizung ein, um eine Temperatur von 573 Kelvin einzustellen, um die Probe zu annealen. Messen Sie nach dem Einrichten der Stichprobe für die Analyse ein Übersichtsspektrum.
Bewegen Sie die Probe zurück in die Kammer, die für die hochauflösende Röntgenphotoelektronenspektroskopie verwendet wird. Dieses Spektrum ermöglicht die Überwachung der Qualität der Uo2-Folie. Als nächstes erwerben Sie ein Gold-4 F-Kern-Level-Spektrum.
Fahren Sie fort, ein Uran-4 F-Spektrum zu erwerben. Darüber hinaus erfassen Sie ein Sauerstoff-Spektrum von 1 Sekunde, indem Sie diese Parameter auf die angegebenen Werte ändern. Erhalten Sie ein Valenzbandspektrum, indem Sie diese Parameterwerte in der Software verwenden.
Von der linearen Schiene aus bewegen Sie die Probe in die Atomquellenkammer, die sowohl zur Oxidation als auch zur Reduktion durch Aktivierung von Sauerstoff und Wasserstoff verwendet werden kann. Sobald es dort ist, isolieren Sie die Probe in Position, und erhitzen Sie es bei 573 Kelvin für 5 Minuten. Öffnen Sie nach dem Warten das Sauerstoffventil und stellen Sie den Teildruck ein.
Schalten Sie die Atomquelle ein, und stellen Sie den Strom auf 30 Milliampere ein. Warten Sie 20 Minuten, um eine vollständige Oxidation zu erreichen, bevor Sie die Quelle ausschalten und das Sauerstoffventil schließen. Geben Sie die Probe über die lineare Translationskammer in die Röntgenphotoelektronenspektroskopiekammer zurück.
Sobald die Probe in der XPS-Kammer isoliert ist, erwerben Sie wie bisher die Uran-4 F-Sauerstoff-1 S- und Valenzbandspektren. Wenn die Reduktionszeit zu kurz ist, weisen die Spektren Merkmale einer unvollständigen Oxidation auf. Beachten Sie insbesondere die Spitzenstruktur in den Uran-4 F- und Valenzbandspektren.
Beginnen Sie mit der Probe zurück und isoliert in der Atomquellenkammer. Öffnen Sie das Wasserstoffventil, und stellen Sie den Teildruck ein. Starten Sie die Atomquelle, schalten Sie sie ein, und stellen Sie den Strom auf 30 Milliampere ein.
Schalten Sie nach 60 Sekunden Verkürzungszeit die Atomquelle aus. Für die letzten Schritte kehren Sie die Probe in die Röntgen-Photomissionsspektroskopiekammer zurück. Analysieren Sie die Probe und charakterisieren Sie die Reduktion durch den Erwerb der Uran-4 F, Sauerstoff-1 S und Valenzbandspektren.
Wie bei diesen Plots werden die Spektren zeigen, ob die Verkürzungszeit zu lang ist, und U2O5 hat sich auf Uo2 reduziert. Dabei handelt es sich um Röntgenphotoemissionsspektren für Uran-4 und Uo2, Uran-5 und U2O5 sowie Uran 6 und Uo3. Das Spektrum für Uranmetall dient zum Vergleich.
Die Daten stammen aus Filmen von etwa 20 Monolayern. Die Energie des Uran-5-Satelliten ermöglicht es, den Oxidationszustand leicht zu identifizieren. In diesem Diagramm haben die Spektren ihre Uran-4 F fünfHälften Hauptspitzen verschoben, um zusammenzufallen.
Die relative Position des Satelliten in Bezug auf den Peak ist für jeden Oxidationszustand unterschiedlich. Dieser Unterscheidetis bietet einen weiteren Identifikator für Uranoxidationszustände. Diese Analyse ist nur mit hochauflösender Spektroskopie möglich, da die Satellitenspitze eine geringe Intensität hat, und eine geringe Bindungsenergiedifferenz vom Hauptgipfel.
Die Herstellung von U2O5-Dünnschichten ist möglich, aber das Stoppen des Reduktionsprozesses bei exakter Zusammensetzung kann schwierig und sogar schwer zu beobachten sein, ohne hochauflösende Spektroskopie. Also, dies ist eine neue Verbindung, und es wird viele Eigenschaften zu untersuchen. Wir werden mit der Verwendung von Weidewinkel-Röntgenbeugung beginnen, um die strukturellen Eigenschaften zu untersuchen.
Und dann werden wir auf den Status der magnetischen Eigenschaften dieser Verbindung, einige der elektrischen Transporteigenschaften, und wir werden die elektronischen Strukturuntersuchungen mit verfügbaren Techniken ergänzen, wie Synchrotron-Lichtquellen, wie eine elastische Röntgenstreuung. Physikalische chemische Eigenschaften dieser eher ungewöhnlichen Oxidationszustände werden untersucht. Die experimentellen Daten können mit theoretischen Vorhersagen verglichen werden.
Auf diese Weise dient unser Experiment als Maßstab für theoretische Modelle.
