Production de synthétique fondre le verre nucléaire

Résumé

A protocol for the production of synthetic nuclear melt glass, similar to trinitite, is presented.

Résumé

Realistic surrogate nuclear debris is needed within the nuclear forensics community to test and validate post-detonation analysis techniques. Here we outline a novel process for producing bulk surface debris using a high temperature furnace. The material developed in this study is physically and chemically similar to trinitite (the melt glass produced by the first nuclear test). This synthetic nuclear melt glass is assumed to be similar to the vitrified material produced near the epicenter (ground zero) of any surface nuclear detonation in a desert environment. The process outlined here can be applied to produce other types of nuclear melt glass including that likely to be formed in an urban environment. This can be accomplished by simply modifying the precursor matrix to which this production process is applied. The melt glass produced in this study has been analyzed and compared to trinitite, revealing a comparable crystalline morphology, physical structure, void fraction, and chemical composition.

Introduction

Concerns over the potential malicious use of nuclear weapons by terrorists or rogue nations have highlighted the importance of nuclear forensics analysis for the purpose of attribution.¹ Rapid post-detonation analysis techniques are desirable to shorten the attribution timeline as much as possible. The development and validation of such techniques requires realistic nuclear debris samples for testing. Nuclear testing no longer occurs in the United States and nuclear surface debris from the testing era is not readily available (with the exception of trinitite - the melt glass produced by the first nuclear test at the trinity site) and therefore realistic surrogate debris is needed.

The primary goal of the method described here is the production of realistic surrogate nuclear debris similar to trinitite. Synthetic nuclear melt glass samples which are readily available to the academic community can be used to test existing analysis techniques and to develop new methods such as thermo-chromatography for rapid post-detonation analysis.² With this goal in mind the current study is focused on producing samples which mimic trinitite but do not contain any sensitive weapon design information. The fuel and tamper components within these samples are completely generic and the comparison to trinitite is based on chemistry, morphology, and physical characteristics. The similarities between trinitite and the synthetic nuclear melt glass produced in this study have been previously discussed.³

The purpose of this article is to outline the details of the production process used at the University of Tennessee (UT). This production process was developed with two key parameters in mind: 1) the composition of material incorporated into nuclear melt glass, and 2) the melting temperature of the material. Methods exist for estimating the melting temperature of glass forming networks⁴ and these techniques have been employed here, along with additional experimentation to determine the optimal processing temperature for the trinitite matrix.⁵

Alternative methods for surrogate debris production have been published recently. The use of high power lasers has the advantage of creating sufficiently high temperatures to cause elemental fractionation within the target matrix.⁶ Porous chromatographic substrates have been used to produce small particles similar to fallout particles using condensed phase methods⁷. The latter method is most useful for producing particulate debris (nuclear fallout) and has been demonstrated with natural metals. The advantages of the method presented here are 1) simplicity, 2) reproducibility, and 3) scalability (sample sizes can range from tiny beads to large chunks of melt glass). Also, this method is expandable both in terms of production output and variety of explosive scenarios covered, and it has already been demonstrated using radioactive materials. A sample has been successfully activated at the High Flux Isotope Reactor (HFIR) at Oak Ridge National Laboratory (ORNL). Natural uranium compounds were added to the matrix prior to melting and fission products were produced in situ by neutron irradiation.

Methods within the glass making industry and those employed for the purpose of radioactive waste immobilization⁸ have been consulted in the development of the method presented here. The unique effects of radiation in glasses are of inherent interest⁹ and will constitute an important area of study as this method is further developed.

The method described below is appropriate for any application where a bulk melt glass sample is desired. These samples most closely resemble the material found near the epicenter of a nuclear explosion. Samples of various sizes can be produced, however, methods employing plasma torches or lasers will be more useful for simulating fine particulate debris. Also, commercial HTFs do not reach temperatures high enough to cause elemental fractionation for a wide range of elements. This method should be employed when physical and morphological characteristics are of primary importance.

Protocole

Attention: Le processus décrit ici comprend l'utilisation de matières radioactives (par exemple, l'hexahydrate de nitrate d'uranium) et de plusieurs substances corrosives. Les vêtements et les équipements de protection appropriés devraient être utilisés (y compris une blouse de laboratoire, des gants, des lunettes de protection, et une hotte) lors de la préparation de l'échantillon. En outre, les zones de laboratoire utilisées pour ces travaux doivent être surveillés régulièrement pour contamination radioactive.

Note:. Les composés chimiques nécessaires sont énumérés dans le tableau 1 Cette formulation a été développée par l'examen de données déclarées précédemment composition pour trinitite ¹⁰ Les fractions de masse rapportés ici ont été déterminées par la moyenne des fractions de masse pour plusieurs échantillons de trinitite différents ¹⁰ La masse "disparus".. (les fractions de ne pas correspondre à l'unité) existe pour permettre une certaine souplesse lors de l'ajout de carburant, de sabotage, et d'autres constituants. Notre analyse indépendante de plusieurs échantillons trinitite suggère que le quartz est la seule phase minéralesurvivre dans trinitite. ⁵ Par conséquent, le quartz est le seul minéral inclus dans notre trinitite formulation standard (STF). Bien que les grains reliques d'autres minéraux ont été signalés dans trinitite, ¹¹ ceux-ci ont tendance à être l'exception plutôt que la règle. En général, le quartz est le seul minéral présent dans le verre fondu. ^10,12 Aussi, sable de quartz est un composant commun d'asphalte et de béton qui sera important dans la formation du verre urbaine de fusion nucléaire.

^-4

Données moyennées trinitite		Norme trinitite Formulation (STF)
Composé	Fraction de masse	Composé	Fraction de masse
SiO 2	6.42x10 -1	SiO 2	6.42x10 -1
Al 2 O 3	1.43x10 -1	Al 2 O 3	1.43x10 -1
CaO	9.64x10 -2	CaO	9.64x10 -2
FeO	1.97x10 -2	1.97x10 -2
MgO	1.15x10 -2	MgO	1.15x10 -2
Na 2 O	1.25x10 -2	Na 2 O	1.25x10 -2
K 2 O	5.13x10 -2	KOH	6.12x10 -2
MnO	5.05x10 -4	MnO
TiO 2	4.27x10 -3	TiO 2	4.27x10 -3
Le total	9.81x10 -1	Le total	9.91x10 -1

"> FeO 9px; "> 5.05x10

Tableau 1. Liste des composés chimiques.

1. Préparation de la STF

Remarque: L'équipement nécessaire comprend une microbalance, spatules en métal, un mortier et un pilon en céramique, une hotte chimique, gants en latex, une blouse de laboratoire et des lunettes de protection.

1. Le mélange des composants non radioactifs
   1. Acquérir au moins 65 g de sable de quartz _(SiO 2), 15 g de _Al 2 O _{3 <}/ sub> poudre, 10 g de poudre de CaO, 2 g de poudre de FeO, 2 g de poudre de MgO, 2 g de Na ₂ O en poudre, 7 g de pastilles de KOH, 1 g de poudre de MnO et 1 g de _poudre de TiO 2 ( composés énumérés dans le Tableau 1).
   2. Utilisez une microbalance et petite spatule de mesurer précisément les fractions de la masse de chaque composé comme indiqué dans le tableau 1. Pour de meilleurs résultats préparer 100 g de la matrice de précurseur non radioactif à un moment donné.
   3. Utilisation d'un mortier et d'un pilon à pulvériser (à ~ 10-20 granules de taille um) et bien mélanger les composés, en formant un mélange de poudre homogène contenant 64,2 g de SiO _2, 14,2 g de Al _{2 O} 3, 9,64 g de CaO, 1,97 g de FeO, 1,15 g de MgO, 1,25 g de Na ₂ O. 6,12 g de KOH, 0,0505 g de MnO, et 0,427 g de _TiO 2.
   4. Agiter le mélange, en utilisant un mélangeur à billes, peu de temps avant l'étape suivante est prise.
2. Le mélange des STF avec Uranium hexahydrate de nitrate (UNH)
   1. Acquire au moins 1 g de UNH.
   2. L'intérieur d'une hotte, pulvériser quelques cristaux UNH (en utilisant un mortier et un pilon) pour former une poudre fine de 1-2 um granulés.
   3. Ajouter 33,75 pg de UNH par gramme de la matrice de précurseur non radioactif (ce rapport est approprié pour simuler une arme simple avec un rendement de 1 kilotonnes). ¹³
   4. Bien mélanger le mélange de poudre, y compris l'UNH, en utilisant un mortier et un pilon. Remplissez mélange final peu de temps avant l'étape de fusion.

2. Production de 1 gramme échantillon fondre le verre

Remarque: L'équipement nécessaire comprend une HTF évalué à 1 600 ° C ou plus, creusets de haute pureté de graphite, longs en acier inoxydable pince à creuset, des gants résistant à la chaleur, et des lunettes de protection. Des gants résistants à la chaleur et une protection oculaire doivent être portés lors de l'introduction ou du retrait des échantillons du four. Lunettes de sécurité teintées (ou des lunettes de soleil) sont utiles, car ils réduisent la lueur de la fournaise.

1. Production d'un échantillon non radioactif
   1. Remplir un plat en céramique d'épaisseur (par exemple un pignon) avec ~ 100 g de sable de quartz pur et maintenir à la température ambiante à proximité de l'emplacement du four où les échantillons seront fondus.
   2. Préchauffer le FASS à 1500 ° C.
   3. Mesurer soigneusement 1,00 g du mélange de poudre non-radioactifs et placer la poudre dans un creuset en graphite de haute pureté.
   4. Placez soigneusement le creuset dans le FASS chauffée (en utilisant une longue paire de pince à creuset acier) et fondre le mélange pendant 30 min.
   5. Retirer l'échantillon (de nouveau en utilisant les pinces) et verser l'échantillon fondu dans le mortier rempli de sable.
   6. Laisser la perle de verre refroidir pendant 1-2 min avant de le manipuler.
   7. Polir le talon pour enlever le sable résiduel (si nécessaire).
2. Production d'un échantillon radioactif
   1. Répétez les étapes 2.1.1 et 2.1.2 ci-dessus.
   2. Mesurer soigneusement 1,00 gramme du mélange de poudre radioactifs (y compris UNH) et placer le Powd er dans un creuset en graphite de haute pureté à l'aide d'une spatule et microbalance séparé pour éviter toute contamination croisée.
   3. Répétez les étapes 2.1.4 - 2.1.6 ci-dessus.
   4. Surveiller la zone autour du four (en utilisant un détecteur à main rayonnement et / ou analyses magnétiques) pour vérifier la contamination radioactive.

3. Activation de l'échantillon

Remarque: Les équations qui suivent ont été établies en supposant l'utilisation de qualité militaire (enrichi) en uranium métal. Les quantités de UNH ou oxyde d'uranium devront être mis à l'échelle en fonction de la fraction de la masse d'uranium élémentaire et le niveau de ²³⁵ U enrichissement.

1. Activation d'un échantillon de fusion de verre avec de l'uranium Fue
   1. Calculer la fraction massique de l'uranium métal requise pour l'échantillon en utilisant l'équation ci-dessous ¹³ (où m _U représente la fraction massique de l'uranium et Y représente le rendement de l'arme):
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   2. Facultatif: Calculer la fraction massique de sabotage (par exemple, l'uranium naturel, le plomb, le tungstène) en utilisant l'équation ci-dessous: ¹³
      
   3. Calculer le nombre de fissions cible dans l'échantillon en utilisant l'équation ¹³ ci-dessous dans laquelle M représente la masse _de l'échantillon en grammes _f et N représente le nombre de fissions produites dans l'échantillon pendant l'irradiation:
      
   4. Calculer le temps d'irradiation nécessaire en utilisant l'équation ci-dessous ¹³ ₂₃₅ m où représente la ²³⁵ U fraction de masse (niveau d'enrichissement) et t _irr est le temps d'irradiation en quelques secondes:
      
   5. Irradier l'échantillon pourT secondes _irr à un flux de neutrons thermiques de 4,0 x 10 ¹⁴ n / cm ² / sec. Par exemple, une irradiation de 60 secondes dans pneumatique Tube 1 (PT-1) à HFIR (avec une thermique à résonance rapport de 35) produira environ 1,1 x 10 ¹¹ fissions dans un échantillon contenant 870 ug de UNH (l'équivalent de 410 pg de l'uranium naturel, ou 3,0 pg de ²³⁵ U). Ceci a été réalisé pour une 0,433 g de billes de verre conçu pour simuler un échantillon de verre à l'état fondu produit par une arme avec un rendement de 0,1 kilotonnes. Cet échantillon a été analysé en profondeur par Cook et al. ¹⁴
   6. Suivre les protocoles de sécurité relatives à la manipulation de la post-irradiation échantillon radioactif.
2. Activation d'un échantillon de fusion de verre avec du plutonium combustible (Facteurs de planification)
   1. Calculer la fraction de masse de plutonium métal nécessaire pour l'échantillon en utilisant l'équation ci-dessous ¹³ où M représen _Puts de la fraction de masse de plutonium et Y représente le rendement de l'arme:
      
   2. Répétez les étapes 3.1.2 et 3.1.3 ci-dessus.
   3. Déterminer le temps d'irradiation nécessaire pour obtenir le nombre souhaité de fissions dans l'échantillon de verre à l'état fondu. Ce temps dépend de la composition et la qualité du plutonium ainsi que le spectre d'énergie des neutrons.

Remarque: Un grand soin doit être apporté au traitement du plutonium et des analyses supplémentaires seront nécessaires. Comme d'écrire ces lignes, seul l'uranium a été utilisé dans les échantillons de verre de fusion synthétiques produits à l'UT et irradiés à HFIR.

Résultats

Les échantillons non-radioactifs produits dans cette étude ont été comparés à trinitite et les figures 1-3 montrent que les propriétés physiques et la morphologie sont en effet similaires. La figure 1 fournit des photos qui révèlent les similitudes couleur et de texture qui sont observées au niveau macroscopique. La figure 2 montre microscope électronique à balayage (MEB) secondaires images Electron (SE) qui révèlent des caractéristiques...

Discussion

Remarque concernant les étapes 1.2.2 et 1.2.3: Le montant exact de UNH va varier en fonction du scénario simulé. Les formules de planification élaborés par Giminaro et al. Peuvent être utilisés pour choisir la masse appropriée de l'uranium pour un échantillon donné ¹³ tel que discuté dans la section «Activation de l'échantillon" de ce document. En outre, l'oxyde d'uranium (UO _{2 ou U} 3 O 8) peut être utilisé à la place de UNH, si di...

matériels

Name	Company	Catalog Number	Comments
High Temperature Furnace (HTF)	Carbolite	HTF 18	1,800 °C HTF used to melt samples
High Temperature Drop Furnace	CM Inc.	1706 BL	1,700 °C Drop Furnace used to melt samples
Graphite Crucibles	SCP Science	040-060-041	27 ml high purity graphite crucibles (10 pack)
Crucible Tongs	Grainger	5ZPV0	26 in., stainless steele tongs for handling crucibles
Heat Resistent Gloves	Grainger	8814-09	Gloves used to protect hands from heat during sample intro/removal
Mortar & Pestle	Fisherbrand	S337631	300 ml, Ceramic mortar and pestle for powdering and mixing
Micro Balance	Grainger	8NJG2	220 g Cap, high precision scale for measuring powder mass
Spatulas	Fisherbrand	14374	Metal spatulas for measure small quantities of powder
SiO2	Sigma-Aldrich	274739-5KG	Quartz Sand  CAS Number: 14808-60-7
Al2O3	Sigma-Aldrich	11028-1KG	Aluminum Oxide Powder  CAS Number: 1344-28-1
CaO	Sigma-Aldrich	12047-2.5KG	Calcium Oxide Powder  CAS Number: 1305-78-8
FeO	Sigma-Aldrich	400866-25G	Iron Oxide Powder  CAS Number: 1345-25-1
MgO	Sigma-Aldrich	342793-250G	Magnesium Oxide Powder  CAS Number: 1309-48-4
Na2O	Sigma-Aldrich	36712-25G	Sodium Oxide Powder  CAS Number: 1313-59-3
KOH	Sigma-Aldrich	278904-250G	Potasium Hydroxide Pellets  CAS Number: 12030-88-5
MnO	Sigma-Aldrich	377201-500G	Manganese Oxide Powder  CAS Number: 1344-43-0
TiO2	Sigma-Aldrich	791326-5G	Titanium Oxide Beads  CAS Number: 12188-41-9