This work was funded by the Swiss National Science Foundation (grant n&#176; 200021-140230) and by the Swiss Federal Office of Public Health (PF and PS). We thank the Swiss Federal Office of Public Health for providing financial support for the open-access publication of this paper.

<ol>
	<li>Kaplan, D. I., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Influence+of+oxidation+states+on+plutonium+mobility+during+long-term+transport+through+an+unsaturated+subsurface+environment.">Influence of oxidation states on plutonium mobility during long-term transport through an unsaturated subsurface environment.</a> Environ. Sci. Technol. 38 (19), 5053-5058 (2004).</li><li>Taylor, D. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Environmental+plutonium+-+Creation+of+the+universe+to+twenty-first+century+mankind.">Environmental plutonium - Creation of the universe to twenty-first century mankind.</a> Plutonium in the Environment. 1, 1-14 (2001).</li><li>Maher, K., Bargar, J. R., Brown, G. 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Chem. 57 (1), 390-391 (1985).</li><li>Bajo, S., Eikenberg, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electrodeposition+of+actinides+for+alpha-spectrometry.">Electrodeposition of actinides for alpha-spectrometry.</a> Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. 242 (3), 745-751 (1999).</li><li>Dai, X. X., Christl, M., Kramer-Tremblay, S., Synal, H. 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The authors have nothing to disclose.

A metodologia DGT descrito aqui para experimentos com Pu usando uma célula de difusão fornece uma abordagem confiável para vários estudos sobre Pu espécies redox e suas interações com moléculas orgânicas, partículas coloidais e sistemas ambientais simuladas. Outras aplicações de DGTS para medições ambientais de Pu vai contribuir para a nossa compreensão da biodisponibilidade e o destino deste radionuclídeo em ecossistemas aquáticos. Experimentos de difusão Laboratório A fim de realizar um experimento de difusão bem sucedida com conclusões significativas sobre a mobilidade Pu e interações sobre um ambiente químico específico, bem definidos e devem ser fornecidas condições controláveis. O ajuste de pu estados de oxidação antes da experiência é essencial para simplificar a interpretação dos dados, bem como para simular vários comportamentos bioquímicos das espécies redox Pu. A sensibilidade das espécies de Puvariações do pH faz buffer as soluções de uma obrigação. Atenção especial deve ser atraídos para as características de células de difusão e de configuração: o uso de material de polímero não-adsorvente Teflon evita adsorção nas paredes celulares e permite um conjunto robusto à prova de fugas, evitando a perda de Pu de difundir soluções durante o experimento. A concentração Pu inicial a ser introduzido no compartimento A, bem como o intervalo de amostragem e o volume de cada amostra recolhida durante o ensaio de difusão depende do método analítico disponível no laboratório. Qualquer método analítico disponível pode ser utilizado para a determinação da concentração de Pu nas amostras a partir da célula de difusão, no entanto esta opção está estreitamente relacionada com a actividade inicial de Pu tomado para o experimento. 10 Bq de 239 Pu como recomendado neste protocolo (dando 100-140 MBq ml -1 ou ~ 2 × 10 -13 mol ml -1) são suficientes para proporcionar sensibilidade suficiente para measurementos por espectrometria alfa-e, geralmente, não apresentam problemas específicos para os regulamentos de protecção contra radiações. A concentração inicial de Pu pode ser reduzido se, outras técnicas analíticas, mais sensíveis estão disponíveis para a determinação Pu (por exemplo, espectrometria de massa). Intervalo de amostragem pode ser seleccionado para cada experiência de difusão em função da concentração inicial de Pu, e a taxa esperada de difusão através do gel de PAM. Apesar do facto de que as alíquotas de experiências de difusão não contêm outros radionuclidos de Pu, a presença de sais minerais e de o tampão de MOPS pode interferir com o procedimento analítico, reduzindo a eficiência e a precisão da análise quantitativa. Por isso, é preferível realizar a separação química de Pu sobre estas amostras. A célula de difusão proporciona a melhor abordagem para o estudo da difusão em gel PAM vez que o gel é exposto directamente a uma solução bem agitada. Assim, os efeitos da bo difusivocamada undary (DBL) na superfície do gel são consideradas insignificantes. Boa agitação das soluções durante uma experiência de difusão é essencial, o que permite minimizar os efeitos DBL. Ao mesmo tempo, deve-se proceder com cuidado, a fim de não perturbar o gel PAM. Os estudos de biodisponibilidade Pu em águas doces naturais Os resultados produzidos por este protocolo mostra que a medição plutônio com dispositivos DGT fornece uma ferramenta eficiente para estudar a biodisponibilidade de plutónio em água doce. DGT produzir medições de concentração-tempo da média da espécie livre e lábil, as duas formas mais importantes para a captação biológica por organismos vivos. Além disso, a cinética da interacção de Pu com a matéria orgânica pode ser investigada através de géis de espessura diferente. O tempo necessário para as espécies de Pu-NOM de se difundir através do gel vai permitir que para os complexos mais lábeis para dissociar. Medições DGT pode ser complementado by técnicas de ultrafiltração, que produzem a percentagem de espécies coloidais Pu acima de um determinado tamanho (por exemplo, 8 kDa). Espécies coloidais Pu são geralmente considerados como espécies não biodisponível e fazem parte da fração Pu não mensurável usando DGT. Neste ponto, os dispositivos DGT foram implantadas apenas em água doce de uma mola cárstica do Jura montanhas suíças. Baixas concentrações de Pu ambientais requerem uma implantação de longo prazo de dispositivos DGT, que podem encontrar desvantagens potenciais. A bio-incrustação da superfície do DGT representa uma desvantagem significativa, o aumento da espessura DBL e limitando assim o fluxo de Pu através do gel PAM. Encadernação fase dos DGTS expostas em águas marinhas ou águas de alta mineralização pode ser rapidamente saturado com outros metais traço, deturpar os dados para a acumulação de Pu. Determinação dos níveis de traço de Pu ambiental exige uma separação radioquímica completa e métodos analíticos muito sensíveis. Medição AMSs aplicadas neste protocolo não são amplamente disponíveis, mas pode ser substituída por outras técnicas de espectrometria de massa. No entanto, uma separação radioquímica rigorosa é necessária para eliminar a interferência isobárica 238 UH a partir de urânio que ocorre naturalmente. A equação 2 mostra que o tamanho do dispositivo DGT é um parâmetro essencial que pode ser afinado para aumentar a quantidade de Pu acumulado durante um determinado tempo de implantação. Tiras de gel comerciais estão disponíveis apenas com uma superfície máxima de 6 cm x 22 cm. Portanto, a janela do amostrador DGT foi aumentada para 105 cm 2 (5 cm x 21 cm), tornando possível acumular suficiente de espécies de PU para os tempos de implantação relativamente curtos. A montagem de um tal amostrador DGT requer precisão e em especial consideração as propriedades de folhas de gel PAM ao manipular. É de fundamental importância para montar camadas de gel em um uniforme de rosto liso &quot;sanduíche&quot;, a fim de fornecer uma homogers fluxo de espécies Pu da água bruta através do gel difusora. Bom fluxo de água na superfície do DGT é também um parâmetro importante, no entanto, é em grande parte determinada por condições de fluxo no aquífero. Recomenda-se a colocar os dispositivos para medições DGT Pu a cerca de 45 ° para a direcção do fluxo de água, a fim de proporcionar uma fonte de água constante e minimizar os efeitos da DBL. Coeficiente de difusão utilizado na equação 2 deve ser corrigida, se a temperatura do corpo de água estudado é diferente da temperatura para a qual o coeficiente de difusão foi determinada. Os efeitos da temperatura sobre coeficientes de difusão são dadas pela equação de Stokes-Einstein (equação 3): <img alt="Equação 3" src="/files/ftp_upload/53188/53188eq3.jpg" /> (3) onde D 1 e D 2 são os coeficientes de difusão (cm2 s @ 1), η 1 e 2 são viscosidades η (mPa sec) de Water a temperaturas T 1 e T 2 (K), respectivamente. Actualmente, não existe nenhum método para investigar Pu especiação em ambiente limpo, com excepção para os cálculos termodinâmicos com base em, por exemplo, pH e redox parâmetros. Estes parâmetros só estão disponíveis para as macro-componentes, tais como carbonatos, ferro ou manganês cátions. Assim, Pu especiação é derivado dessas espécies mensuráveis, mas não representa uma medida de &quot;real&quot;. Aqui nós pensamos que a difusão em técnica fina película de gel PAM como apresentada neste artigo é um passo importante para a resolução do problema especiação Pu porque permite a medição in situ livres e espécies instáveis ​​e, possivelmente, evidenciando espécies plutonyl. Embora apenas algumas medições DGT da Pu ambiental em águas doces foram realizadas até agora, os resultados obtidos são encorajadores para futuras aplicações da técnica DGT para Pu estudos de especiação e biodisponibilidade.Implantação de DGTS em águas orgânicos ricos potencialmente fornecer informações importantes sobre a mobilidade e as interações Pu na presença de moléculas de NOM. Resultados interessantes deve ser esperado a partir de medições da DGT em ambientes marinhos contaminados, como os mares costeiros ao redor da usina de reprocessamento nuclear de Sellafield e de Fukushima Daiichi usina nuclear danificada.

O plutónio é um presente radionuclídeo artificial no meio ambiente como resultado da precipitação global, seguindo os testes com bombas nucleares e acidentes nucleares. A química redox de plutónio tem implicações importantes para a sua migração e dos ciclos biogeoquímicos nos sistemas aquáticos ambientais 1. O plutónio tem uma química complexa e pode existir em quatro estados de oxidação (III, IV, V, VI), ao mesmo tempo. Por conseguinte, a distribuição de espécies redox de plutónio em águas naturais é extremamente sensível ao ambiente químico local de 2,3. O estado de oxidação de plutônio também depende da origem da fonte - esta declaração ser mais relevante para ambientes contaminados e os locais de eliminação. Espécies de plutônio reduzidas (+ III e IV +) são encontrados predominantemente em ambientes anóxica e originárias de precipitação global e abastecido efluentes de resíduos, enquanto estados de oxidação mais elevados (+ V e VI +) pode ser encontrado entre os produtos de decaimento de outros actinidese em ambientes oxic 4. A mobilidade eo comportamento ambiental de plutônio pode ser prevista em certa medida a partir da especiação redox. Plutónio sob + III + IV e estados de oxidação existe predominantemente em fase sólida e aumentou a capacidade de Sorb para colóides inorgânicos e ocorre naturalmente matéria orgânica (NOM) moléculas. O plutónio em + III + IV e os estados de oxidação é considerada como sendo menos móvel. Mais formas oxidadas solúveis de plutónio (+ V e VI +, sendo V + mais provável) 5 pode potencialmente contribuir para uma transferência biológica mais elevada para os organismos aquáticos, devido à maior mobilidade. No entanto, na presença de RNM, particularmente de ácido húmico, Pu (V) está a ser reduzida 17, deslocando o particionamento várias ordens de grandeza em favor da precipitação. Apesar do facto de a taxa de redução de Pu (V) para Pu (IV) é de 4 a 5 ordens de grandeza mais rápido do que a reacção inversa, remobilização de Pu (IV) sob condições oxidantes MAy também ter lugar uma. Dados experimentais recentes sobre sedimentos minerais modificados com Pu (IV), e submetidos a condições oxidantes naturais demonstraram que a concentração de Pu solúvel na fase aquosa, aumentou ao longo do tempo 1,6. Os autores explicam que por dessorção oxidativo de Pu (IV) e formação de Pu mais solúvel (V) e Pu espécies (VI). Oxidação de Pu (IV) pode também ocorrer devido a óxidos de manganês naturalmente encontradas 7. Estas observações são importantes para a modelagem de biodisponibilidade e avaliação dos riscos ambientais de eliminação de resíduos e sítios contaminados. Os estudos sobre a biodisponibilidade e especiação de plutónio é uma tarefa desafiadora em laboratório e in-situ condições. Concentrações ambientais baixas, a variabilidade das espécies redox e as interações com colóides naturais tornam difícil para simular o comportamento biogeoquímico do plutónio. A técnica de gradientes difusivos em filmes finos (DGT) com base ema difusão de espécies livre de contaminantes e lábeis por meio de uma poliacrilamida (PAM) em gel é amplamente utilizado para medições ambientais de oligoelementos 8. Um amostrador DGT representa um dispositivo com três camadas feito de uma fase ligante (para a maioria dos metais vestigiais é a resina Chelex contido no gel PAM), camada de gel difusivo (gel de PAM de espessura variável) e uma membrana de filtro protector do gel e segurando o conjunto juntos. Filmes finos de gel de poliacrilamida, composta por 85% de água, permitir que as espécies complexas livres e instáveis ​​para difundir mais rapidamente do que o plutônio obrigado a grandes moléculas NOM ou partículas coloidais naturais. Um set-up projetado para estudar a difusão de plutônio em filmes de gel PAM fina em condições de laboratório é chamado de célula de difusão 9. A célula de difusão é um recipiente de dois compartimentos, onde dois compartimentos separados são interconectados por uma abertura de uma determinada superfície. A abertura, isto é, a janela entre as duas câmaras contains um disco de gel de difusão de uma dada espessura. Foi construída uma célula de Teflon com dois compartimentos de 100 ml e uma janela circular difusão 1,7 cm de diâmetro. Um compartimento é removível, o que facilita a montagem. Um sulco 0,5 cm de largura ao redor da janela esculpida a difusão no compartimento fixo serve para colocar o disco gel difusora. A profundidade do sulco deve ser semelhante à espessura do gel PAM destinado a ser utilizado. Nós escolher trabalhar com um gel de 0,39 mm de PAM, assim, a profundidade da ranhura na nossa célula de difusão é 0,39 mm. Uma imagem detalhada da célula de difusão é dada na Figura 1. Quando uma solução contendo inicialmente plutónio é colocado em um compartimento (A), a difusão de espécies Pu vai estabelecer um gradiente de concentração do gel e irá começar a acumular-se no segundo compartimento (B), contendo inicialmente uma solução com a mesma composição química, sem Pu . A concentração inicial de espécies Pu no compartimento A é definido tal que permaNS constantes ou alterações muito pequenas (por 1% a 2%, no máximo) ao longo do experimento difusão. Determinação da quantidade de Pu difundida em função do tempo proporciona um meio para analisar a mobilidade das espécies Pu prevalecentes nas diferentes condições ambientais simuladas. A difusão em filmes finos fornece uma alternativa valiosa para estudos sobre a mobilidade Pu e especiação e pode ser aplicado com êxito em condições de campo 10. Pode-se substituir a célula de difusão por um amostrador passiva, fabricado com o gel difusivo PAM e resina Chelex como a fase ligante, que serve para acumular difundem espécies de PU. Tal amostrador pode ser exposta em condições de campo, - a quantidade de Pu acumulado na resina vai ser indicativa da especiação e a biodisponibilidade de Pu no respectivo ambiente de 10. Neste trabalho, foi utilizada uma célula de difusão para investigar a mobilidade de Pu (IV) e (V) Pu espécies e suas interações com NOM em condições de laboratório. Furthermore, aplicamos grandes amostradores passivos DGT de uma superfície de 105 cm2 para estudar a biodisponibilidade de Pu em uma fonte cárstica da Swiss Jura Mountains (Rio Venoge), onde uma fração significativa de Pu foi encontrado nas partes intracelulares de musgos aquáticos em um trabalho anterior 11. Devido ao nível muito baixo de plutônio presente neste ambiente puro, foram utilizados espectrometria de massa (AMS) técnicas baseadas em aceleradores disponíveis no ETH Zurich para medir isótopos de plutónio.

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0">
	<tbody>
		<tr>
			<td>239Pu tracer</td>
			<td>CEA</td>
			<td></td>
			<td>Source PU239-ELSC10</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>242Pu tracer</td>
			<td>LNSIRR</td>
			<td></td>
			<td>Source Pu242 N&#176; 790 from Laboratory for National Standards of Ionizing Radiation of Russia</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>25 ml Beakers</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Pipette</td>
			<td>Socorex</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Disposable plastic pipettes</td>
			<td>Semadeni</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>20 ml Plastic scintillation vial</td>
			<td>Semadeni</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Aluminium foil</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Hot plate</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Tweezers</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Actinide exchange resin - TEVA - B</td>
			<td>Triskem</td>
			<td>TE-B50-A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Actinide exchange resin - TEVA - R cartridges</td>
			<td>Triskem</td>
			<td>TE-R10-S</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>1 ml Pipette tips</td>
			<td>Socorex</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>PAM gel strip 6&#215;21 cm</td>
			<td>DGT Research Ltd</td>
			<td></td>
			<td>0.39 mm and 0.78 mm thickness / www.dgtresearch.com</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Chelex gel strip 6&#215;21 cm</td>
			<td>DGT Research Ltd</td>
			<td></td>
			<td>0.40 mm thickness / www.dgtresearch.com</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Diffusion cell</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Fabricated / in-house workshop</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>&#216; 27 mm Punch</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Fabricated / in-house workshop</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Plastic tray</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>DGT set-up</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Fabricated / in-house workshop</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Membrane filter</td>
			<td>PALL Corporation</td>
			<td></td>
			<td>HT-450 Tuffryn Polysulfone Membrane Disc Filter 0.45 &#956;m / 145 &#956;m thickness</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Nitric acid&#160;</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td align="right">408025</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sulfuric acid</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td align="right">84720</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Hydrocloric acid</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td align="right">403981</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Hydriodic acid</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">100341</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Potassium permanganate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">105082</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium hydrogen sulfate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">106352</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium sulfate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">106647</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium nitrate</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td align="right">31440</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium nitrite</td>
			<td>Fluka</td>
			<td align="right">71759</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium acetate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">106281</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Ammonium oxalate</td>
			<td>Fluka</td>
			<td align="right">9900</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Bis-(2-ethyl hexyl) phosphoric acid (HEDHP)</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">177092</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>2-thenoyltrifluoroacetone (TTA)</td>
			<td>Fluka</td>
			<td align="right">88300</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>MOPS buffer</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td>M9381</td>
			<td>MOPS sodium salt</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Cyclohexane</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Humic acid</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Extracted from an organic-rich soil of an Alpine Valley, freeze-dried, MW 5-40 kDa</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>NH4OH</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td align="right">419943</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>FeCl3&#183;H2O</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td align="right">44944</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

speciation and bioavailability measurements of environmental plutonium using diffusion in thin films

A captação biológica de plutônio (Pu) em ecossistemas aquáticos é particularmente preocupante uma vez que é um emissor de partículas alfa com meia-vida longa, que pode potencialmente contribuir para a exposição da biota e humanos. Os gradientes difusivos em fina técnica de filmes é introduzido aqui para medições in-situ de Pu biodisponibilidade e especiação. Uma célula de difusão construídos para experiências de laboratório com PU e o protocolo recentemente desenvolvidos permitem simular o comportamento ambiental de Pu em soluções modelo de várias composições químicas. Ajustamento dos estados de oxidação de Pu (IV) e Pu (V) descritas no presente protocolo é essencial, a fim de investigar a química redox complexa de plutónio no ambiente. A calibração da técnica e os resultados obtidos nas experiências laboratoriais permitem desenvolver um dispositivo DGT específico para medições in-situ Pu em águas doces. Medições de espectrometria de massa à base de Aceleradorde Pu acumulada por DGTS em uma mola cárstica permitiram determinar a biodisponibilidade de Pu em um ambiente de água doce mineral. A aplicação do presente protocolo para medições Pu usando dispositivos DGT tem um grande potencial para melhorar a nossa compreensão da especiação biológica ea transferência de Pu em ecossistemas aquáticos.

Experimentos de difusão Traçando as actividades de 239 Pu difundidos no compartimento da célula B da difusão em função do tempo dá uma representação visual do fluxo das 239 espécies Pu difundir através do gel de PAM. Os coeficientes de difusão calculados a partir destas parcelas de acordo com a equação 1 fornecem um meio adicional para comparar diferentes mobilidade de 239 Pu espécies redox em vários ambientes químicos, (Figura 2). A Figura 5 ilustra as experiências de difusão com Pu (IV) e Pu (IV) -pu (V) espécies mistas, respectivamente, nas tampão MOPS e na presença de 20 ppm de HA. Uma comparação destes lotes mostra que Pu (V) é significativamente mais móveis do Pu (IV) .Este é particularmente válido para Pu (IV) e Pu (V) quando HA (MW 5-40 kDa nas nossas experiências, caracterizado por o SI por Cusnir et ai.) 10 é adicionado como complexar moléculas. Pu (V) solut fonteion preparado de acordo com o protocolo descrito no presente documento contém espécies predominantemente Pu (V). Extracção da fase líquida com HDEHP no final da experiência de difusão nos MOPS solução tamponada encontrado 80% ± 10% de Pu (V). O rendimento químico desta extracção é de 80%. A solução com Pu (V) na presença de 20 ppm de HA foi equilibrada durante 24 h e Pu (V) na fracção desta solução modelo foi de 35% ± 10%. Estudos sobre Pu biodisponibilidade em águas doces naturais Vários dispositivos DGT construídas em nosso laboratório foram expostos com sucesso por períodos de duas a três semanas em uma mola cárstica do Jura montanhas suíças. Esta é uma fonte de água mineral com o pH da água na gama de 6,5-7,5, condutividade superior a 400 microsiemens por cm -1 e saturado com oxigénio. Estas experiências demonstraram boa aplicabilidade e robustez dos conjuntos de gel sem nenhum traço de biofouling, possivelmente também por causa de tele baixa temperatura da mola (7 ° C). DGTS recuperados após as implantações foram bem preservada, com camadas de gel intactas, conservando a forma inicial e aparência visual. Pu acumulada por DGTS foi analisada pela AMS. AMS oferece vantagens consideráveis ​​sobre outras técnicas analíticas: é altamente sensível (para níveis sub-fg), e requer quantidade de amostra inicial muito inferior ao alfa-espectrometria ou técnicas de ICP-MS. Além disso, as interferências isobáricas moleculares, tais como o hidreto de urânio (238 UH), ou outras moléculas são eficientemente reprimido durante a medição AMS e não interfiram com a detecção 239 Pu. Por algumas razões técnicas (muito provavelmente uma contaminação com 239 Pu durante separações químicas), não fomos capazes de usar os dados para 239 Pu para as primeiras aplicações de DGTS no campo. No entanto, os resultados de 240 Pu foram imparcial. Assim, foi calculado o conteúdo de 239 Pu da medida &lt;sup&gt; 240 Pu, tendo 0,18 como Pu 240/239 relação atómica Pu para Fallout plutônio. Os resultados estão resumidos na Tabela 1. 239 concentrações Pu medidos em amostras de água a granel são semelhantes às concentrações reportados anteriormente para este aqüífero (1-7 μBq L -1) 11. Além disso, 239 concentrações Pu calculados a partir de medições da DGT são semelhantes dentro das incertezas de medição. Desde DGTS acumular únicas espécies livres e instáveis ​​Pu, pode-se estimar a fração biodisponível de Pu nesta água. Os dados apresentados na Tabela 1 indicam que todas as 239 espécies Pu presentes na água são encontrados em grandes quantidades numa forma biodisponível. Este é um resultado interessante à luz de descobertas anteriores 11, que revelaram a acumulação predominante de 239 + 240 Pu na fracção intracelular dos musgos aquáticos crescimento em comparação com a mola <sup&gt; 241 Am e 90 Sr. Os autores 11 sugerem que a maior mobilidade de Pu neste aquífero natural era devido à formação de um complexo de carbonato de Pu solúveis, possivelmente como uma forma plutonyl Pu (V), semelhante ao que ocorre naturalmente complexo de uranilo-carbonato. Água da mola Venoge é água dura, com alta concentração de carbonato e muito baixo teor de NOM (cerca de 1 ppm). <img alt="figura 1" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig1.jpg" /> Figura 1. Difusão celular usado para experimentos em Pu difusão através do gel PAM. Os sulco 0,5 cm de espessura, a profundidade do sulco 0,39 milímetros. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig1large.jpg" target="_blank">Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 2" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig2.jpg" /> Figura 2. Snapshot da planilha do Excel usado para os cálculos do coeficiente de difusão. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig2large.jpg" target="_blank">Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 3" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig3.jpg" /> Figura 3. dispositivo de grande superfície DGT para medições de especiação Pu ambientais Os componentes do dispositivo DGT -. A placa de fundo ea armação de cobertura -. Retratada na esquerda, a montagem com furos equipe à direita <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig3large.jpg" target="_blank">Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 4" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig4.jpg" /> Figura 4. DGT dispositivos amostradores fixados no suporte (à esquerda) exposta no Venoge spring (à direita) para medições de biodisponibilidade Pu. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig4large.jpg" target="_blank">Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 5" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig5.jpg" /> Figura 5. Lote de 239 a Pu difundido para dentro do compartimento B da célula de difusão em diferentes ambientes químicos. Os pontos de dados experimentais são dados para 239 Pu (IV) e 239 Pu (V), respectivamente, em tampão de MOPS, bem como para 239 Pu (IV) - Pu 239 (V) misturados entre espécies (35% ± 10% de Pu (V)), na presença de HA. A linha mostrada para 239 Pu (IV) -HA foi calculada utilizando um coeficiente de difusão de 0,50 x 10 -6 cm 2 s -1 10 previamente determinada. Os coeficientes de difusão calculados a partir da equação 1 são: Pu (IV) em tampão MOPS - 2,29 x 10 -6 cm 2 seg -1, Pu (V) em tampão MOPS - 3,50 x 10 -6 cm 2 seg -1, Pu (IV) - Pu (V) com HA - 0,92 x 10 -6 cm 2 s -1. De cima para baixo: Pu (V) em tampão MOPS (círculo aberto vermelho), Pu (IV) no tampão MOPS (azuis triângulos abertos), Pu (IV) - Pu (V) na presença de 20 ppm de HA (verde quadrados abertos), Pu (IV) na presença de 20 ppm de HA (losangos castanhos). <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig5large.jpg" target="_blank">Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <table border="0"><tbody><tr><td> Tipo de amostra </td><td> Número de medições </td><td> 239 concentração Pu, μBq L -1 </td></tr><tr><td> Massa de água </td><td> 2 </td><td> 1,9 ± 0,55 </td></tr><tr><td> DGT 0,39 milímetros </td><td> 2 </td&gt; <td> 1,74 ± 0,9 </td></tr><tr><td> DGT 0,78 milímetros </td><td> 1 </td><td> 1,79 ± 0,9 </td></tr></tbody></table> Tabela 1. Os resultados representativos para 239 medições Pu por AMS em volume de água e amostradores DGT. 239 Pu na água bruta foi co-precipitado a partir de 20 L de água com hidróxidos de ferro, extraiu-se na resina de permuta específicos de actinídeos e medido pela AMS . 239 concentrações de PU para medições DGT calculados usando a equação 2 e coeficiente de difusão para Pu (IV). Incertezas para k = 2; U (95).

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Speciation and Bioavailability Measurements of Environmental Plutonium Using Diffusion in Thin Films | Biology | Video

Speciation and Bioavailability Measurements of Environmental Plutonium Using Diffusion in Thin Films

A técnica de gradientes difusivos em filmes finos (DGT) é proposto para estudos de especiação de plutónio. Este protocolo descreve experiências sondando o comportamento de difusão de Pu (IV) e Pu (V) na presença de matéria orgânica. DGTS implantados em uma mola karstic permitir a avaliação da biodisponibilidade de Pu.

Especiação e biodisponibilidade Medidas de plutônio ambiental utilizando Difusão em Filmes Finos

The biological uptake of plutonium (Pu) in aquatic ecosystems is of particular concern since it is an alpha-particle emitter with long half-life which can ...

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11.2K visualizações.  Lausanne University Hospital.  A técnica de gradientes difusivos em filmes finos (DGT) é proposto para estudos de especiação de plutónio. Este protocolo descreve experiências sondando o comportamento de difusão de Pu (IV) e Pu (V) na presença de matéria orgânica. DGTS implantados em uma mola karstic permitir a avaliação da biodisponibilidade de Pu. 

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Formation of Thick Dense Yttrium Iron Garnet Films Using Aerosol Deposition

Aerosol deposition (AD) is a thick-film deposition process that can produce layers up to several hundred micrometers thick with densities greater than 95% of the bulk. The primary advantage of AD is that the deposition takes place entirely at ambient temperature; thereby enabling film growth in material systems with disparate melting temperatures. This report describes in detail the processing steps for preparing the powder and for performing AD using the custom-built system. Representative characterization results are presented from scanning electron microscopy, profilometry, and ferromagnetic resonance for films grown in this system. As a representative overview of the capabilities of the system, focus is given to a sample produced following the described protocol and system setup. Results indicate that this system can successfully deposit 11 &#181;m thick yttrium iron garnet films that are &#160;&#62; 90% of the bulk density during a single 5 min deposition run. A discussion of methods to afford better control of the aerosol and particle selection for improved thickness and roughness variations in the film is provided.

This report describes the use of a custom-built system to perform aerosol deposition of thick films of yttrium iron garnet onto sapphire substrates at RT. The deposited films are characterized using scanning electron microscopy, profilometry, and ferromagnetic resonance to give a representative overview of the capabilities of the technique.

Formação de espessas densas ítrio Ferro Garnet Films Usando Aerosol Deposição

Aerosol deposition (AD) is a thick-film deposition process that can produce layers up to several hundred micrometers thick with densities greater than 95% ...

Engenharia

Detection and Recovery of Palladium, Gold and Cobalt Metals from the Urban Mine Using Novel Sensors/Adsorbents Designated with Nanoscale Wagon-wheel-shaped Pores

Developing low-cost, efficient processes for recovering and recycling palladium, gold and cobalt metals from urban mine remains a significant challenge in industrialized countries. Here, the development of optical mesosensors/adsorbents (MSAs) for efficient recognition and selective recovery of Pd(II), Au(III), and Co(II) from urban mine was achieved. A simple, general method for preparing MSAs based on using high-order mesoporous monolithic scaffolds was described. Hierarchical cubic Ia3d wagon-wheel-shaped MSAs were fabricated by anchoring chelating agents (colorants) into three-dimensional pores and micrometric particle surfaces of the mesoporous monolithic scaffolds. Findings show, for the first time, evidence of controlled optical recognition of Pd(II), Au(III), and Co(II) ions and a highly selective system for recovery of Pd(II) ions (up to ~95%) in ores and industrial wastes. Furthermore, the controlled assessment processes described herein involve evaluation of intrinsic properties (e.g., visual signal change, long-term stability, adsorption efficiency, extraordinary sensitivity, selectivity, and reusability); thus, expensive, sophisticated instruments are not required. Results show evidence that MSAs will attract worldwide attention as a promising technological means of recovering and recycling palladium, gold and cobalt metals.

Because of the importance and extensive use of palladium, gold and cobalt metals in high-technology equipment, their recovery and recycling constitute an important industrial challenge. The metal recovery system described herein is a simple, low-cost means for the effective detection, removal, and recovery of these metals from the urban mine.

Detecção e recuperação de paládio, do ouro e cobalto Metais da Mina Urbana Usando novos sensores / adsorventes Designados com poros em nanoescala em forma de roda de carroça

Developing low-cost, efficient processes for recovering and recycling palladium, gold and cobalt metals from urban mine remains a significant challenge in ...

Indirect Fabrication of Lattice Metals with Thin Sections Using Centrifugal Casting

One of the typical methods to manufacture 3D lattice metals is the direct-metal additive manufacturing (AM) process such as Selective Laser Melting (SLM) and Electron Beam Melting (EBM). In spite of its potential processing capability, the direct AM method has several disadvantages such as high cost, poor surface finish of final products, limitation in material selection, high thermal stress, and anisotropic properties of parts. We propose a cost-effective method to manufacture 3D lattice metals. The objective of this study is to provide a detailed protocol on fabrication of 3D lattice metals having a complex shape and a thin wall thickness; e.g., octet truss made of Al and Cu alloys having a unit cell length of 5 mm and a cell wall thickness of 0.5 mm. An overall experimental procedure is divided into eight sections: (a) 3D printing of sacrificial patterns (b) melt-out of support materials (c) removal of residue of support materials (d) pattern assembly (e) investment (f) burn-out of sacrificial patterns (g) centrifugal casting (h) post-processing for final products. The suggested indirect AM technique provides the potential to manufacture ultra-lightweight lattice metals; e.g., lattice structures with Al alloys. It appears that the process parameters should be properly controlled depending on materials and lattice geometry, observing the final products of octet truss metals by the indirect AM technique.

An indirect additive manufacturing method combining a 3D printing of polymers with a centrifugal casting is outlined for manufacturing 3D octet truss metals (Al and Cu alloys) having a unit cell length of 5 mm with a wall thickness of 0.5 mm.

Fabrication indireta de Malha Metals com cortes finos Usando Fundição

One of the typical methods to manufacture 3D lattice metals is the direct-metal additive manufacturing (AM) process such as Selective Laser Melting (SLM) ...

Electrospray Deposition of Uniform Thickness Ge23Sb7S70 and As40S60 Chalcogenide Glass Films

Solution-based electrospray film deposition, which is compatible with continuous, roll-to-roll processing, is applied to chalcogenide glasses. Two chalcogenide compositions are demonstrated: Ge23Sb7S70 and As40S60, which have both been studied extensively for planar mid-infrared (mid-IR) microphotonic devices. In this approach, uniform thickness films are fabricated through the use of computer numerical controlled (CNC) motion. Chalcogenide glass (ChG) is written over the substrate by a single nozzle along a serpentine path. Films were subjected to a series of heat treatments between 100 &#176;C and 200 &#176;C under vacuum to drive off residual solvent and densify the films. Based on transmission Fourier transform infrared (FTIR) spectroscopy and surface roughness measurements, both compositions were found to be suitable for the fabrication of planar devices operating in the mid-IR region. Residual solvent removal was found to be much quicker for the As40S60 film as compared to Ge23Sb7S70. Based on the advantages of electrospray, direct printing of a gradient refractive index (GRIN) mid-IR transparent coating is envisioned, given the difference in refractive index of the two compositions in this study.

Electrospray Deposition of Uniform Thickness Ge23Sb7S70 and As40S60 Chalcogenide Glass Films

A method of uniform thickness solution-derived chalcogenide glass film deposition is demonstrated using computer numerical controlled motion of a single-nozzle electrospray.

Electrospray Deposição de espessura uniforme, Ge<sub&gt; 23</sub&gt; Sb<sub&gt; 7</sub&gt; S<sub&gt; 70</sub&gt; E Como<sub&gt; 40</sub&gt; S<sub&gt; 60</sub&gt; Films vidro chalcogenide

Solution-based electrospray film deposition, which is compatible with continuous, roll-to-roll processing, is applied to chalcogenide glasses. Two ...

In Situ Monitoring of the Accelerated Performance Degradation of Solar Cells and Modules: A Case Study for Cu(In,Ga)Se2 Solar Cells

The levelized cost of electricity (LCOE) of photovoltaic (PV) systems is determined by, among other factors, the PV module reliability. Better prediction of degradation mechanisms and prevention of module field failure can consequently decrease investment risks as well as increase the electricity yield. An improved knowledge level can for these reasons significantly decrease the total costs of PV electricity. 
In order to better understand and minimize the degradation of PV modules, the occurring degradation mechanisms and conditions should be identified. This should preferably happen under combined stresses, since modules in the field are also simultaneously exposed to multiple stress factors. Therefore, two 'Combined Stress test with in situ measurement' setups have been designed and constructed. These setups allow the simultaneous use of humidity, temperature, illumination, and electrical biases as independently controlled stress factors on solar cells and minimodules. The setups also allow real-time monitoring of the electrical properties of these samples. This protocol presents these setups and describes the experimental possibilities. Moreover, results obtained with these setups are also presented: various examples about the influence of both deposition and degradation conditions on the stability of thin film Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) as well as Cu2ZnSnSe4 (CZTS) solar cells are described. Results on the temperature dependency of CIGS solar cells are also presented.

In Situ Monitoring of the Accelerated Performance Degradation of Solar Cells and Modules: A Case Study for CuIn,GaSe2 Solar Cells

Two &#39;Combined Stress test with in situ measurement&#39; setups, which allow real-time monitoring of accelerated degradation of solar cells and modules, were designed and constructed. These setups allow the simultaneous use of humidity, temperature, electrical biases, and illumination as independently controlled stress factors. The setups and various experiments executed are presented.

In Situ Monitoramento da degradação desempenho acelerado de células solares e módulos: um estudo de caso de Cu (In, Ga) Se2 células solares

The levelized cost of electricity (LCOE) of photovoltaic (PV) systems is determined by, among other factors, the PV module reliability. Better prediction ...

Fabrication of Ultra-thin Color Films with Highly Absorbing Media Using Oblique Angle Deposition

Ultra-thin film structures have been studied extensively for use as optical coatings, but performance and fabrication challenges remain.&#160; We present an advanced method for fabricating ultra-thin color films with improved characteristics. The proposed process addresses several fabrication issues, including large area processing. Specifically, the protocol describes a process for fabricating ultra-thin color films using an electron beam evaporator for oblique angle deposition of germanium (Ge) and gold (Au) on silicon (Si) substrates.&#160; Film porosity produced by the oblique angle deposition induces color changes in the ultra-thin film. The degree of color change depends on factors such as deposition angle and film thickness. Fabricated samples of the ultra-thin color films showed improved color tunability and color purity. In addition, the measured reflectance of the fabricated samples was converted into chromatic values and analyzed in terms of color. Our ultra-thin film fabricating method is expected to be used for various ultra-thin film applications such as flexible color electrodes, thin film solar cells, and optical filters. Also, the process developed here for analyzing the color of the fabricated samples is broadly useful for studying various color structures.

We present a detailed method for fabricating ultra-thin color films with improved characteristics for optical coatings. The oblique angle deposition technique using an electron beam evaporator allows improved color tunability and purity. Fabricated films of Ge and Au on Si substrates were analyzed by reflectance measurements and color information conversion.

Fabricação de filmes de cor ultra-fino com altamente absorvente Media usando ângulo oblíquo deposição

Ultra-thin film structures have been studied extensively for use as optical coatings, but performance and fabrication challenges remain.&#160; We present ...

The Diffusion of Passive Tracers in Laminar Shear Flow

A simple method to experimentally observe and measure the dispersion of a passive tracer in a laminar fluid flow is described. The method consists of first injecting fluorescent dye directly into a pipe filled with distilled water and allowing it to diffuse across the cross-section of the pipe to obtain a uniformly distributed initial condition. Following this period, the laminar flow is activated with a programmable syringe pump to observe the competition of advection and diffusion of the tracer through the pipe. Asymmetries in the tracer distribution are studied and correlations between the pipe cross-section and the shape of the distribution is shown: thin channels (aspect ratio &#60;&#60; 1) produce tracers arriving with sharp fronts and tapering tails (front-loaded distributions), while thick channels (aspect ratio ~1) present the opposite behavior (back-loaded distributions). The experimental procedure is applied to capillary tubes of various geometries and is particularly relevant to microfluidic applications by dynamical similarity.

A protocol for the study of the diffusion of passive tracers in laminar pressure-driven flow is presented. The procedure is applicable to various capillary pipe geometries.

A difusão dos marcadores passivos em fluxo Laminar da tesoura

A simple method to experimentally observe and measure the dispersion of a passive tracer in a laminar fluid flow is described. The method consists of ...

Film Control to Study Contributions of Waves to Droplet Impact Dynamics on Thin Flowing Liquid Films

Droplet impact is a very common phenomenon in nature and attracts attention due to its aesthetic fascination and wide-ranging applications. Previous studies on flowing liquid films have neglected the contributions of spatial structures of waves to the impact outcome, while this has recently been shown to have a significant influence on the drop impact dynamics. In this report, we outline a step-by-step procedure to investigate the effect of periodic inlet forcing of a flowing liquid film leading to the production of spatiotemporally regular wave structures on drop impact dynamics. A function generator in connection with a solenoid valve is used to excite these spatiotemporally regular wave structures on the film surface while the impact dynamics of uniform-sized droplets are captured using a high-speed camera. Three distinct regions are then studied; viz. the capillary wave region preceding the large wave peak, the flat film region, and the wave hump region. The effects of important dimensionless quantities such as film Reynolds, drop Weber and Ohnesorge numbers parameterized by the film flow rate, drop speed, and drop size are also examined. Our results show interesting, hitherto undiscovered dynamics brought about by this application of film inlet forcing of the flowing film for both low and high inertia drops.

A protocol to study the contributions of waves to droplet impact dynamics on flowing liquid films is presented.

Controle de filme para estudar as contribuições das ondas a dinâmica de impacto da gota em filmes líquido fluindo fino

Droplet impact is a very common phenomenon in nature and attracts attention due to its aesthetic fascination and wide-ranging applications. Previous ...

Determining Tribocorrosion Rate and Wear-Corrosion Synergy of Bulk and Thin Film Aluminum Alloys

The increasing complexity and severity of service conditions in areas, such as aerospace and marine industries, nuclear systems, microelectronics, batteries, and biomedical devices, etc., impose great challenges on the reliable performance of alloys exposed to extreme conditions where mechanical and electrochemical attack co-exist. Finding ways for alloys to mitigate the combined attack of wear and corrosion (i.e., tribocorrosion) under such extreme conditions is thus highly critical for improving their reliability and service lifetime when used in such conditions. The challenge lies in the fact that wear and corrosion are not independent of each other, but rather work synergistically to accelerate the total material loss. Thus, a reliable method to evaluate the tribocorrosion resistance of metals and alloys is needed. Here, a protocol for measuring the tribocorrosion rate and wear-corrosion synergy of Al-based bulk and thin film samples in a corrosive environment under room temperature is presented.

Here, we present a protocol to measure the tribocorrosion rate and wear-corrosion synergy of thin film and bulk Al alloys in simulated sea water at room temperature.

Determinar a taxa de Tribocorrosion e sinergia de desgaste-corrosão de ligas de alumínio de película fina e granel

The increasing complexity and severity of service conditions in areas, such as aerospace and marine industries, nuclear systems, microelectronics, ...

Plasma-Assisted Molecular Beam Epitaxy Growth of Mg3N2 and Zn3N2 Thin Films

This article describes a procedure for growing Mg3N2 and Zn3N2 films by plasma-assisted molecular beam epitaxy (MBE). The films are grown on 100 oriented MgO substrates with N2 gas as the nitrogen source. The method for preparing the substrates and the MBE growth process are described. The orientation and crystalline order of the substrate and film surface are monitored by the reflection high energy electron diffraction (RHEED) before and during growth. The specular reflectivity of the sample surface is measured during growth with an Ar-ion laser with a wavelength of 488 nm. By fitting the time dependence of the reflectivity to a mathematical model, the refractive index, optical extinction coefficient, and growth rate of the film are determined. The metal fluxes are measured independently as a function of the effusion cell temperatures using a quartz crystal monitor. Typical growth rates are 0.028 nm/s at growth temperatures of 150 &#176;C and 330 &#176;C for Mg3N2 and Zn3N2 films, respectively.

Plasma-Assisted Molecular Beam Epitaxy Growth of Mg3N2 and Zn3N2 Thin Films

This article describes the growth of epitaxial films of Mg3N2 and Zn3N2 on MgO substrates by plasma-assisted molecular beam epitaxy with N2 gas as the nitrogen source and optical growth monitoring.

Crescimento Epitaxia do feixe molecular assistido por plasma de mg3n2 e Zn3n2 filmes finos

This article describes a procedure for growing Mg3N2 and Zn3N2 films by plasma-assisted molecular beam epitaxy (MBE). The films are grown on 100 oriented ...