一种制备浸渍接枝胺基二氧化硅复合材料的合成方法

摘要

这项工作旨在促进将胺化化合物浸渍或接枝到二氧化硅基质上的标准化技术的发展，这些技术通常在文献中被广泛描述。将详细讨论溶剂、底物、胺的具体用量以及其他重要实验参数的值。

摘要

最近，通过使用碳捕获材料作为点源或直接空气捕获 （DAC） 方法，在减少或减轻 CO₂ 排放方面做出了重大努力。这项工作的重点是用于DAC的胺官能团化CO₂ 吸附剂。这些材料具有低再生能耗和高吸附能力，因此具有去除 CO₂ 的前景。将胺类掺入多孔基材中结合了胺类对 CO₂ 的亲和力以及多孔基材的大孔体积和表面积的优点。胺基CO₂ 吸附剂的制备常用方法有三种，具体取决于胺种类、材料载体和制备方法的选择。这些方法是浸渍、接枝或化学合成。二氧化硅是基板材料的普遍选择，因为它具有可调节的孔径、耐湿性、温度稳定性以及在 DAC 应用中吸附低浓度 CO₂ 的能力。本文描述了浸渍和接枝胺-二氧化硅复合材料的典型合成方法和主要属性。

引言

过去几十年来，人为的_{二氧化碳排放被广泛}认为是驱动温室气体效应的主要因素，因此也是相关的气候变化1,2,3,4。CO₂ 捕获有两种通用方法，点源和直接空气捕获。50 多年来，湿法洗涤 CO 2 捕集技术一直被用于行业内的点源捕集，以减少 CO₂ 排放 ^5,6。这些技术基于液相胺，液相胺在干燥条件下与 CO₂ 反应形成氨基甲酸酯，在水存在下形成碳酸氢盐^7,8，见图 1。在大点（工业）源利用碳捕获和封存的主要原因是为了防止大量 CO₂ 的进一步释放，从而对大气中 CO₂ 的总浓度产生中性影响。然而，点源碳捕集系统存在一些缺点，例如设备腐蚀、溶剂降解和再生的高能源需求⁹.直接空气捕获 （DAC） ....

研究方案

注意： 与本节中使用的设备、仪器和化学品相关的详细信息可在 材料表中找到。

1. 用摩尔质量为 800 g/mol 的聚乙烯亚胺浸渍二氧化硅 （PEI 800）

1. 反应的制备
   1. 在该反应中使用无水甲醇作为溶剂。它的沸点低;因此，它的挥发性有利于以后在较低温度下去除。
      注：无水溶剂很重要，因为水可以防止PEI 800进入二氧化硅载体的孔隙。另一种常用的溶剂是乙醇，其沸点较高，需要更长的干燥时间和更高的干燥温度。
   2. 使用公式 1 计算胺的质量分数 （%），其中 m 胺 =_胺 的质量，m 二氧化硅 = 所用_二氧化硅 的质量。
      公式 1：
   3. MCM-41 二氧化硅中胺（w_胺）的质量分数为 59.9%（750 毫克胺和 500 毫克二氧化硅）。每 1 g 胺，使用 10 mL 无水甲醇。这样做是为了让整体混合物成为稀浆料。这些计算量将被归类为实验量（w

讨论

本文中描述的方法旨在提供制备浸渍和接枝胺二氧化硅复合吸附剂的方案。我们记录的程序是基于对文献中报道的技术和我们实验室中改进的技术的回顾。^1,2,3.这些材料的制备在二氧化碳去除研究领域中很有用，可以开发或基准测试可用于降低大气（直接空气捕获）或工业过程中（点源捕获）中_{二氧化碳排放的其他}材?.......

材料

Name	Company	Catalog Number	Comments
Anhydrous methanol	Sigma-Aldrich	322415	Does not come with sure-seal
Anhydrous toluene	Sigma-Aldrich	244511	Comes with sure-seal
Ceramic Stirring Hot Plate	NA	NA	The size, watage, and thermal capabilities of the stirr plate will differ depending on individual lab facilities.
Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR)	Nicolet i550 series spectrometer	NA	Run on OMNIC standard software
Gastight syringe	NA	NA	As long as the gas tight syringe has a PTFE plunger and luer tip, is suited for air sensitive technique and can be used in this protocol.
Glass vial	NA	NA	As long as the vial is made if borosilicate glass and has a screw based cap the brand name, size, or general shape does not matter for the protocol.
MCM-41 silica	ACS Material	MSM41A01	Cas no. 7631-86-9
Metal needle	NA	NA	Syringe needles need to be stainless steel. It is recommended to determine length and outerdiameter of needle by what will be transferred using the gas tight syringe. For large quantities of liquid a larger outer diameter will improve transfer rates.
N’-(3-trimethylsilyl propyl) diethyleneamine (DAS)	Sigma-Aldrich	104884	Comes with sure-seal
Polyethyleneimine (PEI)	Sigma-Aldrich	408719	Does not come with sure-seal
Schlenk round bottom flask	ChemGlass AirFree	NA	As long as the flask is suited for high pressure and temperture but the brand name, size, or general shape does not matter for the protocol
Thermogravemetric Anlysis (TGA)	TA Advantage	NA	550 series from Waters and TA Instruments