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In questo articolo

  • Riepilogo
  • Abstract
  • Introduzione
  • Protocollo
  • Risultati
  • Discussione
  • Divulgazioni
  • Riconoscimenti
  • Materiali
  • Riferimenti
  • Ristampe e Autorizzazioni

Riepilogo

Qui, presentiamo un protocollo per l'imaging di fotoelettroni di specie anioniche. Anioni generato nel vuoto e separati mediante spettrometria di massa sono sondati utilizzando fotoelettronica velocità mappata di imaging, fornendo i dettagli dell'anione e livelli di energia neutrali, anione e neutra con struttura e la natura dello stato elettronico dell'anione.

Abstract

Anione del fotoelettrone imaging è un metodo molto efficiente per lo studio degli Stati di energia di ioni negativi associati, specie neutre e interazioni di elettroni non legati con molecole/atomi neutri. Stato-of-the-art nel vuoto tecniche di generazione di anione consentono l'applicazione di una vasta gamma di atomico, molecolare e sistemi di anione del cluster. Questi sono separati e selezionati usando la spettrometria totale di tempo di volo. Gli elettroni vengono rimossi dai fotoni polarizzati linearmente (distacco foto) utilizzando fonti laser da tavolo che forniscono l'accesso pronto ad energie di eccitazione dall'infrarosso all'ultravioletto vicino. Rilevamento di fotoelettroni con una velocità mappato imaging lente e posizione rilevatore sensibile significa che, in linea di principio, ogni fotoelettronica raggiunge il rivelatore e l'efficienza di rivelazione è uniforme per tutte le energie cinetiche. Spettri di fotoelettroni estratti dalle immagini tramite ricostruzione matematica usando un inverso trasformazione Abel rivelano i dettagli della distribuzione dell'anione energia interna dello stato e gli Stati di energia neutra risultante. A elettrone bassa energia cinetica, tipica risoluzione è sufficiente per rivelare differenze a livello di energia dell'ordine di pochi millielectron-volt, vale a dire, diversi livelli vibrazionali per specie molecolari o spin-orbita spaccare in atomi. Distribuzioni angolare fotoelettronica estratte dall'inverso trasformazione Abel rappresentano le firme del orbital dell'elettrone rilegato, consentendo più dettagliata della struttura elettronica di sondaggio. La spectra e distribuzioni angolari anche codificano dettagli delle interazioni tra l'elettrone in uscita e la specie neutre residua a seguito di eccitazione. La tecnica è illustrata dall'applicazione di un anione atomico (F−), ma può anche essere applicato per la misurazione della spettroscopia molecolare dell'anione, lo studio delle risonanze di anione pianeggianti (come un'alternativa agli esperimenti di scattering) e a femtosecondi ( FS) tempo risolto studi dell'evoluzione dinamica di anioni.

Introduzione

Anione del fotoelettrone imaging1 è una variante della spettroscopia fotoelettronica e rappresenta una potente sonda di atomico/molecolare struttura elettronica e le interazioni tra elettroni e specie neutre. Le informazioni ottenute sono essenziali per sviluppare la comprensione del limite e metastabile (risonanze di scattering di elettroni-molecola) negativo dello ione Stati, porta per la riduzione chimica, processi dissociativi allegato e ione-molecola interazioni farmacologiche. Inoltre, i risultati forniscono prove vitale di alto livello ab-initio metodi teorici, in particolare quelli progettati per affrontare altamente correlato sistemi e/o Stati di non-stazionarie.

Produzione di ioni, spettrometria di massa e particella carica2,3,4 sensibile sonda elettronica (e per le piccole molecole, vibrazionale) struttura di imaging combina la tecnica. Lavorare con specie anioniche permette buona selettività massa tramite tempo di spettrometria di massa di volo (TOF-MS). Visible/vicino ultravioletto (UV) i fotoni sono sufficientemente energici per rimuovere l'elettrone in eccesso, permettendo l'uso di fonti laser top tavolo. Un ulteriore vantaggio dell'uso di anioni è la capacità di photoexcite stati anionici basse, instabile che rappresentano regimi di energia in base al quale gli elettroni e gli atomi/molecole neutre interagiscono fortemente. L'uso di velocità mappato imaging5 (VMI) offre una efficienza di rivelazione uniforme, anche a energie cinetiche di elettrone bassa, monitora tutti i fotoelettroni espulse e allo stesso tempo rivela la grandezza e la direzione della loro velocità.

I risultati sperimentali sono immagini di fotoelettroni che contengono fotoelettronica spectra (dettagli delle distribuzioni di padre anione energia interna) e le energie degli Stati interni neutri figlia e distribuzioni angolare fotoelettronica (imparentato con il elettrone orbitale prima il distacco). Un'applicazione particolarmente interessante della tecnica è trovata negli studi di tempo-risolta fs. Un impulso iniziale laser ultraveloci (pompa) eccita ad uno stato elettronico di anione dissociativi, e un secondo temporaneamente ritardato impulsi ultraveloci (sonda) poi si stacca elettroni dall'anione eccitato. Il controllo della differenza di tempo pompa-sonda segue l'evoluzione degli Stati di energia del sistema e la natura mutevole degli orbitali del sistema sulla scala cronologica del moto atomico. Esempi includono la fotolisi di I2− e altre specie interhalogen6,7,8,9, la frammentazione e/o elettrone alloggi i−·uracil 10,11,12,13, ho−·thymine13,14, ho−·adenine15, io−·nitromethane16, 17 e io−·acetonitrile17 cluster anioni e la rivelazione della scala cronologica finora inaspettatamente lunga per la produzione di anioni atomico Cu− dopo la fotoeccitazione del CuO2− 18.

La figura 1 Mostra la Washington University in St. Louis (WUSTL) anione fotoelettronica imaging spectrometer19. Lo strumento è composto da tre regioni differenzialmente pompate. Gli ioni vengono prodotti nella camera di origine che opera ad una pressione di 10− 5 Torr e contiene un discarico ion source20e piastra di estrazione ionico elettrostatico. Gli ioni sono separati dalla massa in un Wiley-McLaren TOF-MS21 (la pressione nel tubo TOF è 10− 8 Torr). Rilevazione di ioni e di sondaggio si svolge nella regione di rilevamento (pressione di 10− 9 Torr) che contiene una lente VMI5 e un rilevatore di particelle cariche. I componenti principali dello strumento sono illustrati schematicamente nella Figura 1b dove l'area ombreggiata rappresenta tutti gli elementi contenuti all'interno del sistema di vuoto. Gas è stato introdotto attraverso l'ugello pulsato in scarico. Per compensare la pressione alta, la camera di origine viene mantenuta sotto vuoto mediante una pompa di diffusione basata sul petrolio. La regione di scarico è illustrata in dettaglio nella Figura 2a. Un'elevata differenza di potenziale è applicata tra gli elettrodi, che sono isolati dalla faccia dell'ugello da una serie di distanziali in Teflon. Infatti, il Teflon agisce come fonte di atomi di fluoro per i risultati mostrati più tardi.

Lo scarico produce una miscela di anioni, cationi e specie neutre. La piastra di estrazione di ioni, stack di accelerazione dello ione, interruttore potenziali e rilevatore di microchannel plate (MCP) (Figura 1b) formano i 2 m lungo Wiley McLaren TOF-MS. ioni vengono estratti mediante l'applicazione di un impulso di tensione (negativa) alla piastra di estrazione di ioni e quindi tutti gli ioni sono accelerati per la stessa energia cinetica. Variazione della grandezza di impulso di estrazione si concentra l'orario di arrivo nella lente VMI mentre la lente di einzel riduce la sezione spaziale del fascio ionico. Gli anioni sono nuovamente riferimenti al terreno mediante un potenziale interruttore22, la tempistica di cui agisce come un discriminatore di massa. Selezione dell'anione è realizzato sincronizzando l'arrivo di un impulso per fotone visibile/near uv con l'orario di arrivo dell'anione nella lente VMI. Le regioni di separazione e rilevazione di ioni utilizzano olio turbopumps gratuito per proteggere il rilevatore di imaging.

Anioni e fotoni interagiscono per produrre fotoelettroni in tutto il volume spaziale del solido Steinmetz, che rappresenta la sovrapposizione tra i fasci di ioni e laser. L'obiettivo VMI (Figura 2b) è costituito da tre elettrodi aperti, il cui scopo è quello di garantire che tutti i fotoelettroni raggiungono il rivelatore e che venga mantenuta la distribuzione di spazio lo slancio dei fotoelettroni. Per raggiungere questo obiettivo, tensioni diverse vengono applicate per l'estrattore e repeller tale che, indipendentemente dal punto spaziale di origine, gli elettroni con lo stesso vettore di velocità iniziale sono rilevati nello stesso punto sul rivelatore. Il rivelatore è costituito da un insieme di circuiti integrati multichip chevron-abbinati che fungono da moltiplicatori di elettroni. Ogni canale ha un diametro nell'ordine di pochi micron, il guadagno di localizzazione e preservare la posizione di impatto iniziale. Uno schermo al fosforo dietro il MCPs indica la posizione tramite l'impulso amplificato elettrone come un lampo di luce che viene registrata utilizzando una macchina fotografica di charge coupled device (CCD).

I tempi e la durata degli impulsi di tensione vari richiesti vengono controllati utilizzando un paio di generatori di ritardo digitale (DDG, Figura 3). L'intero esperimento è ripetuto su una base di colpo di colpo con un tasso di ripetizione di 10 Hz. Per ogni colpo, diversi ioni e fotoni interagiscono producendo pochi eventi di rilevamento per ogni frame della fotocamera. Parecchi mille fotogrammi sono accumulate in un'immagine. Il centro dell'immagine rappresenta l'origine di spazio lo slancio e quindi la distanza dal centro (r) è proporzionale alla velocità di un elettrone. Angolo θ, (rispetto alla direzione di polarizzazione del fotone) rappresenta la direzione della velocità di un elettrone. Un'immagine contiene la distribuzione delle densità di eventi di rilevamento. Così, può anche essere visto come che rappresenta la densità di probabilità per il rilevamento (in un dato punto) di un elettrone. Invocando l'interpretazione nata della funzione dell'onda (ψ) rappresenta un'immagine | ψ | 2 per i fotoelettroni23.

La densità di probabilità dell'elettrone 3D è cilindricamente simmetrica circa la polarizzazione del vettore elettrico (εp) della radiazione con conseguente oscuramento delle informazioni. La ricostruzione della distribuzione originale è realizzata matematicamente24,25,26,27. La distribuzione radiale (degli elettroni) nella ricostruzione è lo spettro di fotoelettroni di dominio slancio (velocità) che viene convertito nel dominio dell'energia attraverso l'applicazione della trasformazione jacobiano appropriata.

Il fotoelettronica anione imaging spectrometer (Figura 1) utilizzati in questi esperimenti è un strumento costruito su misura28. Le impostazioni nella tabella 1 e tabella 2 per il protocollo sono specifiche per questo strumento per la produzione di F− e l'imaging della sua distribuzione fotoelettronica. Diverse versioni simili del disegno vengono utilizzate in varie ricerche laboratori6,29,30,31,32,33,34 , 35 , 36 , 37 , 38 , 39 , 40 , 41 , 42, ma non due strumenti sono esattamente uguali. Inoltre, le impostazioni dello strumento sono fortemente interdipendenti e altamente sensibile alle piccole variazioni nelle condizioni e dimensioni dello strumento.

Protocollo

Nota: Un protocollo sperimentale generale è presentato qui, specifico per lo strumento WUSTL. Impostazioni dello strumento specifico per l'immagine− F presentato in Figura 4a possono essere trovate nella tabella 1-2.

1. ion generazione

  1. Per generare anioni, applicare una protezione gas o miscela di gas (per F−, 40 psig. di O2) dietro l'ugello pulsata e operare l'ugello a 10 Hz.
    1. Impostare la durata dell'ugello di generatore di ritardo digitale 1 (DDG1), canale A (A1) e attivare il driver pulsata ugello per iniettare il gas di scarico.
    2. Applicare un impulso di scarico ad alta tensione V1. I tempi e la durata dell'impulso sono controllati dal canale C (C1) su DDG1.
    3. Come la fuga di gas2 O può portare a rischio di incendio maggiore laboratorio, assicurarsi che tutte le linee di gas siano tenuta stagna. Dato che le pressioni del gas alta possono portare al fallimento delle linee gas, assicurarsi che la pressione è mantenuta sotto pressione massima di esercizio. Assicurarsi che alimentatori siano correttamente a terra e spento quando i cavi vengono collegati o rimossi.

2. ion estrazione, separazione e rilevamento

  1. Per estrarre gli anioni dall'origine, è necessario applicare un impulso di estrazione ad alta tensione (V2) alla piastra di estrazione di ioni.
    1. Impostare i tempi e la durata dell'impulso di estrazione di ioni utilizzando DDG1 canale D (D1).
  2. Per monitorare lo spettro di massa dell'anione, mettere lo strumento in modalità ioni.
    1. Collegare il divisore di tensione del rivelatore al rivelatore imaging MCPs.
    2. Applicare tensione V11 verso l'anodo del rivelatore (schermo di fosforo).
    3. Collegare l'uscita di partitore di tensione rivelatore di ioni all'ingresso del canale 1 dell'oscilloscopio.
    4. Collegare l'alimentatore di MCP all'ingresso del partitore di tensione e gradualmente aumentare la tensione. Una tensione di ingresso V9 fornisce V7 sul lato di ingresso e V8 al lato di uscita del MCP.
      Attenzione: Non superare la massima tensione ammessa per MCPs.
  3. Separare gli anioni da TOF-MS.
    1. Impostare la tensione di accelerazione dello stack V3.
    2. Utilizzando il canale di DDG1 E (E1), impostare i tempi e la durata per l'impulso di alta tensione interruttore potenziali (V3).
    3. Esternamente innescare l'oscilloscopio da DDG1 canale F (F1) per impostare la scala di tempo TOF-MS.
  4. Regolare la mandata ed estrazione impulso magnitudini (V1-V2), scarico, estrazione, interruttore potenziali e ugello tempi e durata attraverso canali A-E il DDG1 per produrre ioni segnale sull'oscilloscopio.

3. ione resa e ottimizzazione di risoluzione.

Nota: Punti 3.1 e 3.2 devono essere ripetute in modo iterativo per ottenere il rendimento ottima di risoluzione e ioni. (Tabelle 1-2 Visualizza le impostazioni utilizzate per generare l'immagine− F mostrato nella sezione risultati).

  1. Per ottimizzare il numero di anioni di una data specie, regolare le impostazioni dell'origine dello ione.
    1. Regolare la pressione del gas2 O dietro l'ugello utilizzando il regolatore sulla bombola del gas.
    2. Regolare la durata dell'ugello pulsata di funzionamento (A1).
    3. Regolare l'ampiezza della tensione di impulso di scarico (V1).
    4. Regolare la temporizzazione e la durata della tensione di impulso (C1).
    5. Regolare il tempo e la durata dell'impulso di estrazione di ioni (D1).
    6. Regolare la durata che l'interruttore potenziale è ad alta tensione (E1).
    7. Regolare la tensione su un elemento centrale della lente di einzel (V4). I picchi di ioni sull'oscilloscopio dovrebbero aumentare di intensità.
      Attenzione: Assicurarsi di O2 pressione è mantenuto sotto pressione massima di esercizio.
  2. Regolare le impostazioni di TOF-MS per ottimizzare la separazione spettrale di massa ad alta risoluzione e ioni
    1. Regolare la tensione di estrazione di ioni (V2) per raggiungere Wiley-McLaren messa a fuoco. Dovrebbero ridurre i picchi di ioni sull'oscilloscopio.
    2. Regolare la tensione di accelerazione dello stack V3.

4. fotoelettronica produzione e rilevazione

  1. Passare lo spettrometro per la modalità di imaging.
    1. Ridurre la tensione applicata per il divisore di tensione del rivelatore di ioni (V9) a zero.
    2. I circuiti integrati multichip, staccare il divisore di tensione del rivelatore di ioni.
    3. Collegare il MCP e alimentatori per l'impulso di alta tensione imaging di imaging.
    4. Collegare l'imaging impulso di alta tensione per i circuiti integrati multichip imaging
  2. Applicare una tensione permanente a schermo al fosforo (V11) e MCPs (V9).
  3. Sincronizzare l'ora di arrivo degli impulsi laser del laser di tintura di nanosecondi (ns) con l'orario di arrivo dello ione di interesse all'interno della lente VMI.
    1. Collegare il fotodiodo veloce a oscilloscopio canale 2.
    2. Innescare esternamente il ND: YAG laser flash lampade e Q switch utilizzando canali DDG2 H (H2) e G (G2). Regolare i tempi del trigger laser (H2) fino a quando l'uscita di fotodiodo è vicino a ma precede il segnale di ioni di interesse.
    3. Applicare tensione per l'imaging repeller (V5) ed elettrodi estrattore (V6).
    4. Impostare la fotocamera in esposizione lunga e regolare il grilletto laser temporizzazione (H2) per massimizzare il numero di eventi di rilevamento dell'elettrone osservato sullo schermo del PC.
      Attenzione: Radiazione laser di classe IV danneggia permanentemente vista. Indossare appropriati occhiali protettivi. Non guardare direttamente nel raggio anche indossando occhiali protettivi. Evitare riflessi speculari.
  4. Applicare un impulso di alta tensione per il MCP in coincidenza con l'arrivo dell'impulso del fotone per amplificare il segnale di elettroni all'interno della finestra di produzione fotoelettronica.
    1. Impostare la tensione di impulso imaging (V10).
    2. Impostare l'imaging impulso tempi e durata utilizzando DDG2 canale F (F2), tale che l'impulso di imaging è centrato sull'orario di arrivo dell'impulso del fotone.

5. immagine messa a fuoco

  1. Impostare la fotocamera in breve esposizione.
    1. Attivare la videocamera CCD ad aprire all'inizio di un ciclo sperimentale utilizzando il canale di DDG2 E (E2).
  2. Raccogliere un'immagine di sfondo-sottratto
    1. Raccogliere diversi frame con impulso laser coincida con l'anione di interesse.
    2. Raccogliere diversi frame con l'impulso del laser non coincidente con qualsiasi anione.
    3. Sottrarre i fotogrammi raccolti al largo coincidenza dai fotogrammi raccolti sulla coincidenza.
    4. Ripetere il punto 5.2 e accumulare un'immagine.
  3. Regolare l'imaging repeller (V5) e tensioni di elettrodo di estrazione (V6). Generare una nuova immagine ripetendo il passaggio 5.2. La migliore condizione di messa a fuoco avviene quando le caratteristiche di immagine sono al loro più stretto.

6. immagine collezione

  1. Con la fotocamera in modalità di esposizione breve, passare alla collezione centroided.
  2. Ripetere il passaggio 5.2 alla condizione ottimale di messa a fuoco ad accumulare un'immagine a risoluzione sub-pixel.

7. dati estrazione

Nota: Le manipolazioni di dati eseguite in questa sezione vengono eseguite utilizzando programmi specificamente scritti nella piattaforma MatLab.

  1. Individuare il centro dell'immagine determinando il centro di massa (intensità) dell'immagine, utilizzando la simmetria intrinseca dell'immagine per trovare il centro dell'inversione, o (nel caso di segnale basso rumore) in modo iterativo riducendo al minimo la larghezza delle transizioni nello spettro selezionando diversi centri prova.
    1. Abel inversa trasformare l'immagine per recuperare la distribuzione di velocità 3D.
  2. Generare gli spettri fotoelettronica
    1. Integrare l'intensità come funzione dell'angolo per tutti i raggi (questo è lo spettro in radiale e quindi dominio slancio o velocità). In pratica, ciò si ottiene per sommatoria sopra tutti i raggi.
      figure-protocol-8769
      dove I(r) è l'intensità radiale e I(r,θ) è l'intensità al punto r, θ.
    2. Calibrare lo spettro per energia cinetica dell'elettrone dal confronto con un'immagine registrata nelle stesse condizioni con transizioni di eBE noto.
      eKE = eKEcal × (r/rcal)2
      dove eKEref è l'energia cinetica di una transizione nota nello spettro di riferimento, rRif è il raggio dell'anello nell'immagine di riferimento corrispondente a questa transizione ed eKE è l'energia cinetica associata con raggio r in sperimentale immagine.
    3. Convertire lo spettro radiale al dominio dell'energia tramite trasformazione jacobiano. L'energia corrispondente a un determinato r è determinato come 7.2.2. L'intensità I(r) è divisa da √eKE.
  3. Distribuzione angolare degli elettroni.
    1. Selezionate una transizione nello spettro.
    2. Per diversi piccoli intervalli angolari, integrare sopra la gamma radiale associati con la transizione e il complotto contro θ. In pratica l'integrazione viene realizzato mediante sommatoria sopra tutti i raggi in gamma r0 -FWHM/2 a + FWHM/2.
      figure-protocol-9992
      dove I(θ) è l'intensità angolare, r0 è il valore radiale della transizione massimo e FWHM è la larghezza piena a metà altezza tutta la gamma radiale della transizione.

Risultati

Centroiding43 , i dati registrati sulla matrice 640 × 480 pixel CCD della fotocamera, è possibile una risoluzione della griglia di 6400 × 4800. Tuttavia, estrazione di spettri e distribuzioni angolare coinvolge inverso trasformazione Abel dei dati che richiede l'intensità dell'immagine relativamente forzano a variazioni. Come compromesso, i dati centroided sono "cestinati" sommando n × n blocchi di punti. Trattamento simile è anche necessario per la visualizz...

Discussione

Due fattori sono particolarmente critici per il successo del protocollo descritto. Le migliori condizioni di mapping possibili velocità devono essere determinate e più fondamentalmente, deve essere prodotto un rendimento sufficiente e relativamente tempo invariante dell'anione desiderata. Per quanto riguarda il VMI passi di messa a fuoco, punti 5.2 e 5.3 devono essere ripetute in tandem con analisi dell'immagine per determinare la condizione che dà le caratteristiche di immagine (più stretta) più acute. Messa a punt...

Divulgazioni

Gli autori hanno nessun concorrenti interessi finanziari o altri conflitti di interesse.

Riconoscimenti

Questo materiale si basa su lavori sostenuta dalla National Science Foundation sotto CHE - 1566157

Materiali

NameCompanyCatalog NumberComments
Digital Delay GeneratorsBerkeley Nucleonics Corp.565-8cDDG1
Digital Delay GeneratorsBerkeley Nucleonics Corp.577-8cDDG2
HV Power SuppliesStanford Research SystemsPS325V3
HV Power SuppliesStanford Research SystemsPS325V2
HV Power SuppliesStanford Research SystemsPS325V5
HV Power SuppliesBurle Inc.PF1053V9
HV Power SuppliesBurle Inc.PF1053V4
HV Power SuppliesBurle Inc.PF1053V10
HV Power SuppliesBurle Inc.PF1054V9,V11
HV Power SuppliesBertan205B-05RV6
HV PulsersDirected Energy Inc.PVX-4150V2
HV PulsersDirected Energy Inc.PVX-4140V1
HV PulsersDirected Energy Inc.PVX-4140V11
HV PulsersDirected Energy Inc.PVX-4140V3
Pulsed Nozzle DriverParker Hannifin (General Valve)Iota-One
Pulsed NozzleParker Hannifin (General Valve)Series 9
CameraImperxVGA120
Imaging DetectorBeam Imaging SystemsBOS40
OscilloscopeLeCroyWavejet 334
PhotodiodeThorLabsDET10A
Diffusion PumpLeyboldDIP 8000
2×Turbo PumpLeyboldTMP361
Rotary PumpLeyboldD40B
2×Rotary PumpLeyboldD16B
Oxygen GasPraxairOX 5.0RS
Tunable LaserSpectra Physics Sirah Dye LaserCobra-Stretch
Pump laser for Dye LaserSepctra Physics Nd:YAGINDI-10

Riferimenti

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