Для просмотра этого контента требуется подписка на Jove Войдите в систему или начните бесплатную пробную версию.
Здесь мы представляем протокол для изображений фотоэлектронная анионные видов. Анионы генерируются в вакууме и разделенных масс-спектрометрии проверяются с помощью скорости сопоставлены фотоэлектронная изображений, обеспечивая детали анион и нейтральный уровень энергии, анион и нейтральных структуры и природы аниона электронных государственных.
Анион фотоэлектронная изображений является весьма эффективный метод для исследования энергетических состояний связанных отрицательных ионов, нейтральных видов и взаимодействия свободных электронов с нейтральными молекулами/атомами. Искусство в вакууме анион поколения методы позволяют приложению широкий спектр атомная, молекулярная и кластерные системы анион. Они разделяются и выбран с помощью масс-спектрометрии время полета. Электроны удаляются линейно поляризованных фотонов (Фото отряда) с помощью столешница лазерных источников, которые обеспечивают свободный доступ к энергии возбуждения от инфра красный в ближайшем ультрафиолетового. Обнаружение фотоэлектронов со скоростью сопоставлены изображения объектива и позицию, которую чувствительных детектор означает, что, в принципе, каждый фотоэлектронная достигает детектор и эффективность обнаружения является единой для всех кинетической энергии. Фотоэлектронная спектры, извлеченные из образы с помощью математических реконструкция с использованием обратное преобразование Абеля раскрыть детали анион внутренней энергии государственное распределение и государств результирующая нейтральной энергии. На низких электрон кинетическую энергию типичный резолюции достаточно выявить различия уровень энергии порядка нескольких millielectron вольт, то есть, различные колебательные уровни для молекулярных видов или спин орбитальное расщепление атомов. Фотоэлектронная угловых распределений, извлеченные из обратное преобразование Абеля представляют подписей связанных электронов орбиталь, позволяя более подробное исследование электронной структуры. Спектры и угловых распределений также кодировать детали взаимодействия между остаточной нейтральных видов после возбуждения и исходящих электрон. Техника иллюстрируется применение атомной анион (F−), но он также может применяться для измерения анион молекулярной спектроскопии, изучение низинных анион резонансов (как альтернатива рассеяния эксперименты) и фемтосекундные ( FS) время решен исследования динамической эволюции анионов.
Анион фотоэлектронная изображений1 вариант на фотоэлектронная спектроскопия и представляет собой мощный зонд атомной/молекулярная электронной структуры и взаимодействия между электронами и нейтральных видов. Полученная информация имеет важное значение в развитии понимания границы и метастабильного (резонансы рассеяния электронов молекулы) отрицательный ион государства, проем для химического сокращения, диссоциативных вложение процессов и Ион молекула взаимодействий. Кроме того результаты обеспечивают жизненно важные испытания высокого уровня ab initio теоретические методы, особенно предназначенные для борьбы с высоко коррелированных систем и/или нестационарными государства.
Техника объединяет Ион производства, масс-спектрометрия и заряженных частиц, визуализации структуры4 чутко зонд электронные (и для малых молекул, колебательных)3,2,. Работа с анионными видов позволяет хорошо массового избирательности через время полета масс-спектрометрии (TOF-MS). Видимый/вблизи ультрафиолетового (УФ) фотонов достаточно энергичным, чтобы удалить избыток электрона, позволяя использовать таблицы лучших лазерных источников. Дополнительным преимуществом использования анионов является способность photoexcite низинных, нестабильная анионные государств, которые представляют энергетических режимов, при которых сильно взаимодействия электронов и нейтральных атомов/молекул. Использование скорости сопоставления изображений5 (ДМС) обеспечивает равномерное определение эффективности, даже при низкой электрона кинетической энергии, контролирует все выбрасывается фотоэлектронов и одновременно показывает величину и направление их скорости.
Экспериментальные результаты являются фотоэлектронная образов, которые содержат фотоэлектронная спектры (Подробности распределения родительских анион внутренней энергии) и энергии дочь нейтральных государств внутренние и фотоэлектронный угловых распределений (связанные с электрон орбитальных до отряда). Особенно интересным применение метода находится в fs время решен исследования. Первоначальный сверхскоростной лазерного импульса (насоса) возбуждает в диссоциативной анион электронных состояние, и второй височно задержки сверхскоростной импульса (зонд) затем отсоединяет электронов из возбужденных анион. Управление насоса зонд разница во времени следует эволюции энергетических состояний системы и меняющийся характер орбитали системы на временной шкале атомного движения. Примеры включают фотодиссоциации я2− и других видов interhalogen6,7,8,9, фрагментации и/или электронов проживание в I−·uracil 1011,,12,13, я−·thymine13,14, я−·adenine15, я−·nitromethane16, 17 и я17 кластера ·acetonitrile−анионы и откровения до сих пор непредвиденно длинные сроки для производства атомной анионов Cu− после фотовозбуждения CuO2− 18.
Рисунок 1 показывает Университет Вашингтона в Сент-Луисе (WUSTL) анион фотоэлектронная изображений спектрометр19. Инструмент состоит из трех регионов дифференциально накачкой. Ионы производится в камере источника, который содержит разряда ионов источник20и электростатических Ион извлечение пластины и работает при давлении 10−5 Торр. Ионы разделяются массы в Wiley-McLaren TOF MS21 (давление в трубе-TOF 10−8 торр). Ион обнаружения и проверки занимает место в регионе обнаружения (давление 10−9 торр), который содержит VMI объектив5 и детектор заряженных частиц. Основные компоненты инструмента схематически показано в рисунок 1b , где тени регион представляет все элементы, содержащиеся в вакуумной системе. Газ вводится через импульсный сопло в разряд. Чтобы компенсировать высокие входное давление, источник камеры поддерживается под вакуумом с помощью масляной основе диффузионного насоса. В регионе разряда иллюстрируется более подробно в рисунке 2a. Высокий потенциал разница применяется между электродами, которые изолированы от лица сопла серии Тефлоновые прокладки. В самом деле тефлон, действует как источник атомов фтора для результаты, показанные позднее.
Разряда производит смесь анионов, катионов и нейтральных видов. Ион извлечение пластины, Ион ускорение стека, потенциальных переключатель и микроканальные пластины (MCP) детектор (рис. 1b) формируют 2 м длиной Уили McLaren TOF-г-жа ионов извлечены приложением (отрицательный) напряжение импульса к пластине извлечения ионов и Затем все ионы ускоряются же кинетической энергии. Отклонение величины пульс извлечения фокусируется время прибытия в VMI объектив в то время как объектив einzel уменьшает пространственной поперечное сечение пучка ионов. Анионы повторно ссылки на землю, используя потенциал переключатель22, сроки проведения которых выступает в качестве массового дискриминатора. Анион выбор достигается путем синхронизации прибытия импульса видимым/вблизи УФ фотон с временем прибытия аниона в VMI объектив. Ион обнаружения и разделение регионов использовать нефть бесплатно турбонасосов для защиты изображений детектор.
Анионы и фотоны взаимодействуют производить фотоэлектронов во всем пространственный объем твердых Steinmetz, представляющие перекрытие между иона и лазерные лучи. VMI объектив (рис. 2b) состоит из трех открытых электродов, целью которого является обеспечить что все фотоэлектронов достигнуть извещателя и сохранить динамику пространственного распределения фотоэлектронов. Для достижения этой цели различные напряжения применяются к экстрактор и отпугиватель, таким образом, что независимо от пространственной точки происхождения, электроны с же вектора начальная скорость обнаруживаются в той же точке на детектор. Детектор состоит из набора Шеврон согласованной MCP, которые выступают в качестве мультипликаторов электрона. Каждый канал имеет диаметр порядка нескольких микрон, локализация выгоды и сохранение позиции начального удара. Люминофор экран позади MCP указывает позицию через усиленный электронно-импульсная как вспышка света, который записывается с помощью камеры спаренных устройств (CCD) заряда.
Сроки и продолжительность различных импульсов напряжения требуется контролируются с помощью пары цифровой задержки генераторов (DDG, рис. 3). Всего эксперимента повторяется на основе выстрелом на выстрел с частотой повторения 10 Гц. Для каждого выстрела несколько ионов и фотоны взаимодействуют производить несколько событий обнаружения в кадре. Несколько тысяч кадров накапливаются в изображение. Центр изображения представляет импульса космического происхождения и, следовательно, расстояние от центра (r) пропорциональна скорости электронов. Угол θ (относительно направления поляризации Фотон) представляет направление скорости электронов. Изображение содержит распределение плотности событие обнаружения. Таким образом он может также рассматриваться как представляющая плотность вероятности обнаружения (в данный момент) электрона. Вызова родился интерпретация волновой функции (ψ) представляет собой изображение | ψ | 2 для фотоэлектронная23.
Плотность вероятности 3D электрона цилиндрически симметричные о поляризации электрического вектора (εp) излучения с последующим карабкаться информации. Реконструкция первоначального распределения достигается математически24,25,,2627. Радиального распределения (электронов) в реконструкции является спектр фотоэлектронная домена импульса (скорость), который преобразуется в энергию домен через применение соответствующих преобразований Якоби.
Анион фотоэлектронная изображений спектрометр (рис. 1), используемые в этих экспериментах является заказ инструмент28. Параметры в таблице 1 и таблице 2 для протокола являются специфическими для этот инструмент для производства F− и изображений ее фотоэлектронная распределения. Несколько подобных версий дизайна используются в различных научно-исследовательских лабораторий6,29,30,31,,3233,34 , 35 , 36 , 37 , 38 , 39 , 40 , 41 , 42, но нет двух инструментов точно так. Кроме того параметры инструмента сильно взаимозависимы и очень чувствительна к небольшие изменения в условия и размеры инструмента.
Примечание: Общая экспериментальный протокол здесь представлены, специфичные для инструмента WUSTL. Параметры инструмента для F− изображения представлены в рисунке 4a можно найти в таблице 1-2.
1. Ион поколение
2. Ион добыча, разделения и обнаружение
3. Ион урожайность и резолюции оптимизации.
Примечание: Шаги 3.1 и 3.2 следует повторять многократно для получения оптимального вылова резолюции и Иона. (Таблицы 1-2 Показать параметры, используемые для создания F− изображения, отображаемого в разделе результаты).
4. фотоэлектронный Продукция и обнаружение
5. изображения упором
6. изображения коллекции
7. Извлечение данных
Примечание: Манипуляции с данными в этом разделе производятся с использованием специально написанные программы на платформе MatLab.
Centroiding43 данные записаны на массиве 640 × 480 пикселей CCD камеры сетка разрешением 6400 × 4800 возможно. Однако добыча спектры и угловых распределений включает Абель преобразования данных, которая требует интенсивность изображения меняться относительно гладко о?...
Два фактора особенно важны для успеха описывается протокол. Лучшие условия сопоставления возможной скорости должны быть определены и более важно, должны производиться достаточно и относительно времени инвариантные доходность желаемого аниона. По ДМС, сосредоточив внимание шаги след...
Авторы могут не конкурирующих финансовых интересов или другие конфликты интересов.
Этот материал основан на работе, поддержке Национального научного фонда под ЧЕ - 1566157
Name | Company | Catalog Number | Comments |
Digital Delay Generators | Berkeley Nucleonics Corp. | 565-8c | DDG1 |
Digital Delay Generators | Berkeley Nucleonics Corp. | 577-8c | DDG2 |
HV Power Supplies | Stanford Research Systems | PS325 | V3 |
HV Power Supplies | Stanford Research Systems | PS325 | V2 |
HV Power Supplies | Stanford Research Systems | PS325 | V5 |
HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1053 | V9 |
HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1053 | V4 |
HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1053 | V10 |
HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1054 | V9,V11 |
HV Power Supplies | Bertan | 205B-05R | V6 |
HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4150 | V2 |
HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4140 | V1 |
HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4140 | V11 |
HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4140 | V3 |
Pulsed Nozzle Driver | Parker Hannifin (General Valve) | Iota-One | |
Pulsed Nozzle | Parker Hannifin (General Valve) | Series 9 | |
Camera | Imperx | VGA120 | |
Imaging Detector | Beam Imaging Systems | BOS40 | |
Oscilloscope | LeCroy | Wavejet 334 | |
Photodiode | ThorLabs | DET10A | |
Diffusion Pump | Leybold | DIP 8000 | |
2×Turbo Pump | Leybold | TMP361 | |
Rotary Pump | Leybold | D40B | |
2×Rotary Pump | Leybold | D16B | |
Oxygen Gas | Praxair | OX 5.0RS | |
Tunable Laser | Spectra Physics Sirah Dye Laser | Cobra-Stretch | |
Pump laser for Dye Laser | Sepctra Physics Nd:YAG | INDI-10 |
Запросить разрешение на использование текста или рисунков этого JoVE статьи
Запросить разрешениеСмотреть дополнительные статьи
This article has been published
Video Coming Soon
Авторские права © 2025 MyJoVE Corporation. Все права защищены