Transmisyon Elektron Mikroskobunda Eksen Dışı Elektron Holografisi Kullanılarak Manyetik Alan Haritalaması

Özet

Transmisyon elektron mikroskobundaki nano ölçekli malzemeler ve cihazlardaki manyetik alanların nicel görüntülerini sağlamak için eksen dışı elektron hologramlarının kaydedilmesi ve yorumlanması için kılavuzlar sunulmuştur.

Özet

Eksen dışı elektron holografisi, bir elektron dalgasının iki parçasının üst üste binmesiyle bir transmisyon elektron mikroskobunda (TEM) bir girişim modelinin oluşturulmasını içeren güçlü bir tekniktir, bunlardan biri bir numune üzerinde ilgilenilen bir bölgeden geçmiştir ve diğeri bir referans dalgasıdır. Elde edilen eksen dışı elektron hologramı, elektron dalgasının iki parçası arasındaki faz farkını geri kazanmak için dijital olarak analiz edilebilir, bu daha sonra numunenin içindeki ve etrafındaki elektrostatik potansiyel ve manyetik indüksiyondaki yerel değişimler hakkında nicel bilgi sağlamak üzere yorumlanabilir. Eksen dışı elektron hologramları, bir numune yüksek veya düşük sıcaklık, voltaj veya ışık gibi dış uyaranlara maruz kaldığında kaydedilebilir. Burada sunulan protokol, eksen dışı elektron hologramlarını kaydetmek, analiz etmek ve yorumlamak için gerekli olan pratik adımları açıklar ve öncelikli olarak nano ölçekli malzemeler ve cihazlar içindeki ve etrafındaki manyetik alanların ölçümüne odaklanır. Burada, eksen dışı elektron hologramlarının kaydedilmesi, analizi ve işlenmesinin yanı sıra faz görüntülerinin yeniden yapılandırılması ve yorumlanması ve sonuçların görselleştirilmesi ile ilgili adımlar sunulmaktadır. Ayrıca, numune geometrisinin, mikroskobun elektron optik konfigürasyonunun ve elektron hologram toplama parametrelerinin optimizasyonuna duyulan ihtiyacın yanı sıra, kaydedilen sinyalden istenen manyetik katkıları çıkarmak için çoklu hologramlardan gelen bilgilerin kullanılması ihtiyacı da tartışılmaktadır. Adımlar, manyetik skyrmions içeren ve odaklanmış iyon demetleri (FIB'ler) ile hazırlanan B20 tipi FeGe örneklerinin incelenmesiyle gösterilmiştir. Tekniğin gelecekteki gelişimi için beklentiler tartışılmaktadır.

Giriş

Manyetik nanoyapılar, nano ölçekli mantık, depolama ve spintronik cihazları^{içeren uygulamalarda} giderek daha fazla kullanılmaktadır 1,2,3,4,5. Bileşen malzemelerin manyetik özelliklerinin yerel olarak anlaşılması, hem projeksiyonda hem de üç boyutta, ideal olarak numune yüksek veya azaltılmış sıcaklık, uygulanan voltaj veya ışık gibi dış uyaranlara maruz kalırken, nanometre (nm) uzamsal çözünürlükle manyetik karakterizasyon tekniklerinin geliştirilmesini gerektirir. Şu anda mevcut manyetik karakterizasyon teknikleri arasında manyeto-optik Kerr etki mikroskobu, manyetik kuvvet mikroskobu, spin-polarize taramalı tünelleme mikroskobu, spin-polarize düşük enerjili elektron mikroskobu, X-ışını manyetik dairesel dikroizmi, X-ışını holografisi ve taramalı iletim X-ışını mikroskobu 6,7,8,9,10,11.

Transmisyon elektron mikroskobunda, manyetik karakterizasyon teknikleri, Lorentz mikroskobunun Fresnel ve Foucault modlarını, eksen dışı elektron holografisini, diferansiyel faz kontrastı (DPC) görüntülemeyi ve elektron manyetik dairesel dikroizmini (EMCD) içerir6,7,12,13,14. Bu makalenin odak noktası, hem projeksiyonda hem de elektron tomografisi ile birleştirildiğinde üç boyutlu^{olarak 5} nm altı uzamsal çözünürlüğe sahip nano ölçekli malzemelerin içindeki ve etrafındaki manyetik alanların gerçek uzayda nicel ölçümlerini sağlayabilen eksen dışı elektron holografisi tekniğidir ^13,14.

TEM'de, yüksek derecede hızlandırılmış bir elektron ışını, atomik ölçeğe ulaşabilen uzamsal bir çözünürlükle kristalografik, kimyasal, elektronik ve/veya manyetik yapısına erişim sağlamak için elektron saydam (genellikle katı) bir numuneden geçirilir. Tipik olarak, ince (<100 nm) bir numune, bir elektron tabancasından yayılan ve yüksek vakumlu (<^10-5 Pa) bir kolonda 60-300 kV hızlandırılan elektronlarla ışınlanır. Elektromanyetik lensler, elektronları numuneye ve ardından bir veya daha fazla dedektöre odaklamak için kullanılır. Elektronlar, numunedeki atomik potansiyellerle ve içindeki ve etrafındaki elektromanyetik alanlarla güçlü bir şekilde etkileşime girer. Bu bilgi elektron dalga fonksiyonunda kodlanmış olsa da, odak içi parlak alan veya karanlık alan TEM görüntüsü, yalnızca bir dedektöre ulaşan elektronların yoğunluğundaki değişiklikleri kaydederken, faz kaymaları hakkındaki bilgiler kaybolur. "Faz problemi" olarak adlandırılan bu problem, X-ışını ve nötron deneylerinde de karşımıza çıkmaktadır.

Elektron dalga fonksiyonunun faz kaymasının ölçülmesine izin veren tekniklerden biri eksen dışı elektron holografisidir. Elektron dalga fonksiyonlarının temel yönleri hakkında daha fazla ayrıntı başka bir yerde mevcuttur¹⁵. Elektron holografisi kavramı ilk olarak 1948'de Dennis Gabor tarafından, mikroskobun¹⁶ birincil görüntüleme merceğinin sapmaları nedeniyle elektron mikroskobunun uzamsal çözünürlüğündeki sınırlamaların üstesinden gelmek için önerildi. Teknik, bir elektron dalgasının hem genliği hem de fazı hakkında bilgilerin kaydedilmesine izin verir. 1990'lı yıllardan bu yana, kısmen alan emisyon tabancası teknolojisindeki gelişmeler nedeniyle, ticari elektron mikroskopları için kolayca temin edilebilir. Elektron holografisinin 20'den fazla varyasyonu tanımlanmış olmasına rağmen, en popüler ve çok yönlü tip şu anda yüksek uzamsal çözünürlüğe^{sahip elektromanyetik} alan haritalaması için eksen dışı elektron holografisinin 17 TEM modudur 18,19,20,21,22,23.

Eksen dışı elektron holografisinin TEM modu, bir elektron dalgasının iki parçasının üst üste binmesiyle bir girişim deseni veya hologramın oluşturulmasını içerir (Şekil 1A), bunlardan biri numune üzerinde ilgilenilen bir bölgeden geçmiştir ve diğeri bir referans dalgasıdır²⁴. Faz kayması Φ, kaydedilmiş bir eksen dışı elektron hologramından dijital olarak alınabilir ve Denklem 1²⁵ kullanılarak elektrostatik potansiyel ve manyetik vektör potansiyelindeki yerel değişimler hakkında nicel bilgi sağlamak için yorumlanabilir,

(1)

burada C_E, mikroskop hızlandırma voltajına bağlı bir etkileşim parametresidir (C_E = 6.53 × 300 kV'de 10⁶ rad/(Vm)), V(x,y,z) elektrostatik potansiyeldir, A_z(x,y,z) manyetik vektör potansiyelinin z bileşenidir, z, gelen elektron ışını yönüne paraleldir, e temel bir yük birimidir, ve h Planck sabitidir. Faz kaymasına elektrostatik ve manyetik katkılar, örneğin, numuneyi ters çevirmeden önce ve sonra kaydedilen elektron hologramlarından, numunenin manyetik Curie sıcaklığının altında ve üstünde kaydedilen elektron hologramlarından veya farklı mikroskop hızlandırma voltajlarında kaydedilen elektron hologramlarından gelen bilgilerin birleştirilmesiyle ayrılabilir^13,26. Φ_m faz kaymasına manyetik katkı (yani, Denklem 1'in sağ tarafındaki ikinci terim) alındıktan sonra, elektron ışını yönünde, Β_p'de yansıtılan düzlem içi manyetik indüksiyon, Denklem 2 kullanılarak ilk türevlerinden elde edilebilir,

, (2)

nerede ve .

Daha sonra, aşağıda açıklandığı gibi ince bir filmin veya nanoyapının 26,27,28,29,30,31 manyetik alanının görsel bir temsilini sağlamak için konturlar ve renkler kullanılarak bir manyetik indüksiyon haritası görüntülenebilir. Manyetik faz görüntüleri ve manyetik indüksiyon haritaları her zaman büyük bir dikkatle yorumlanmalıdır: birincisi, üç boyutlu (3D) manyetik vektör alanlarının iki boyutlu izdüşümlerini temsil ettikleri için; ikincisi, manyetik alan Β_z'nin düzlem dışı bileşenlerine duyarsız oldukları için; ve üçüncüsü, numunenin hem içinde hem de dışında bulunan manyetik alanlardan gelen bilgileri birleştirdikleri için. Neyse ki, geri projeksiyon tabanlı ^{32,33,34,35,36,37} veya model tabanlı 38,39,40 yeniden yapılandırma algoritmalarını kullanarak tomografik eğim serisi manyetik faz görüntülerinden 3D manyetik bilgileri kurtarmak artık mümkün.

Malzemelerin manyetik özelliklerinin transmisyon elektron mikroskobik çalışmaları genellikle numune ile manyetik alansız koşullarda, yani geleneksel mikroskop objektif merceğini kapattıktan ve daldırmasız bir Lorentz merceği veya birincil görüntüleme merceği olarak bir görüntü sapma düzelticisinin transfer mercekleri kullanılarak gerçekleştirilir. Kondansatör ve objektif lensler⁴¹ arasında yer alan ek bir numune aşamasının veya numune konumu^42'deki manyetik alanı iptal etmek için çift objektifli bir lens sisteminin kullanılması da manyetik alansız koşulların elde edilmesine yardımcı olabilir. Manyetik alandan bağımsız koşullarda bulunan numune ile görüntülerin kaydedilmesi genellikle Lorentz mikroskobu olarak adlandırılır. Lorentz transmisyon elektron mikroskobu, dış uyaranların varlığında numunenin manyetik durumunu kontrol etmek için hızlı bir tekniktir. Bununla birlikte, genellikle sadece kalitatif olarak uygulanır ve kısmen numune kalınlığındaki yerel değişikliklerden kaynaklanan Fresnel saçaklarının varlığından dolayı en küçük nanoyapılardaki manyetik alanların çalışmalarına kolayca uygulanamaz. Mikroskobun özelliklerine ve ilgilenilen örneğe bağlı olarak, transmisyon elektron mikroskobunda manyetik karakterizasyonu gerçekleştirmek için çeşitli farklı görüntüleme, kırınım veya spektroskopi teknikleri (örneğin, DPC görüntüleme ve EMCD) kullanılabilir.

Eksen dışı elektron holografisi, özellikle manyetik alan duvarlarının çalışmaları için, daha az kantitatif olsa da, Fresnel odak dışı görüntüleme tekniği (yani, Lorentz mikroskobunun Fresnel modu) ile birlikte uygulanır. Eksen dışı elektron holografisinde olduğu gibi, Fresnel defokus görüntülerindeki kontrast, elektronların numunenin içindeki ve dışındaki manyetik alanın düzlem içi bileşeni tarafından kırılmasından kaynaklanır. İlk yaklaşıma göre, t kalınlığındaki bir numunedeki düzlem içi manyetik alan Β_xy, gelen elektron demetinin bir açıyla sapmasına neden olur, burada λ (göreli) elektron dalga boyudur. Fresnel bulanık görüntüleme kullanılırken, manyetik alan duvarlarının konumları, bulanıklaştırılmış parlak alan görüntülerinde karanlık veya parlak yoğunlukta çizgiler olarak ortaya çıkar. Faz bilgisi, yoğunluk taşıma denklemi⁴³ çözülerek bu tür görüntülerden kurtarılabilir. Bununla birlikte, görüş alanının kenarlarındaki sınır koşulları hakkında bilgi eksikliği, yeniden yapılandırma aşamasında hatalara neden olabilir.

Buna karşılık, Lorentz mikroskobunun Foucault modunu kullanırken, yalnızca belirli bir yönde saptırılmış elektronların görüntü oluşumuna katkıda bulunmasına izin vermek için bir açıklık kullanılır. Taramalı transmisyon elektron mikroskobundaki DPC görüntülemenin ve Lorentz mikroskobunun Fresnel modunun, elektron dalgasının faz kaymasının sırasıyla birinci ve ikinci türevleri ile yaklaşık olarak orantılı olan sinyalleri kaydettiği belirtilmelidir. Sonuç olarak, numune kalınlığı ve bileşimindeki yerel değişikliklerden güçlü katkılar içerebilirler, bu da kontrast ^6,7'ye manyetik katkılara hakim olabilir.

Deneysel bir perspektiften bakıldığında, eksen dışı elektron holografisinin TEM modu, genellikle mikroskoptaki konjuge görüntü düzlemlerinden birine yakın konumlandırılmış ince bir iletken tel şeklini alan bir elektrostatik biprizmanın kullanılmasını gerektirir. Nesne ve referans elektron dalgalarını üst üste bindirmek için biprizmaya bir voltaj uygulanması (Şekil 1A), bir şarj bağlantılı cihaz (CCD) kamerasına veya bir doğrudan elektron sayma detektörüne⁴⁴ kaydedilebilen bir elektron hologramının oluşumuna neden olur.

Kondansatör lens stigmatör ayarları tipik olarak, yeterli sayıda elektron sayısını korurken, ışının biprizmaya dik bir yönde yanal tutarlılığını en üst düzeye çıkarmak için elektron demetini oldukça eliptik hale getirecek şekilde ayarlanır. Numune üzerindeki ilgi alanı, görüş alanının bir kısmını kaplayacak şekilde konumlandırılırken, bir referans hologram genellikle bitişik bir vakum bölgesinden veya ince temiz bir destek filmi bölgesinden elde edilir. Aşağıda açıklanan deneyler, 300 kV'da çalıştırılan görüntü sapması düzeltilmiş bir TEM'de gerçekleştirilmiştir. Bu mikroskop büyük (11 mm) bir kutup-parça aralığına sahiptir ve iki elektron biprizması ile donatılmıştır (Şekil 1B). Bu deneylerde, elektron hologramlarını kaydetmek için biprizmalardan sadece biri kullanıldı. Çoklu biprizma kullanmanın avantajları başka bir yerde açıklanmıştır^45,46. Fresnel odak dışı görüntüler ve eksen dışı elektron hologramları, geleneksel bir 2k x 2k CCD kamera veya bir 4k x 4k doğrudan elektron sayma detektörü kullanılarak kaydedildi. Lorentz modu, objektifin ve yakındaki lenslerin artık manyetik alanını telafi ederek numune konumunda manyetik alansız bir ortam elde etmek için objektif merceğin küçük bir negatif uyarıma ayarlanmasıyla kuruldu. Görüntü düzeltici ünitesinin ilk transfer lensi daha sonra daldırmasız görüntüleme lensi olarak kullanıldı. Numuneler, kalıntıda (sıfır manyetik alanda) veya önceden kalibre edilmiş bir manyetik alan⁴⁷ varlığında görüntülenebilir, bu da geleneksel mikroskop objektif merceğini uyararak uygulanabilir. Bu mikroskoptaki objektif merceğin ikiz yapısı, -150 mT ila 1.5 T aralığındaki manyetik alanların, uygulanan bir dikey manyetik alan varlığında numuneyi eğerek TEM'de yerinde manyetizasyon tersine çevirme işlemlerini incelemek için hem negatif hem de pozitif dikey yönlerde uygulanmasına izin verir. Düzlem içi manyetik alanlar, prensip olarak, özel mıknatıslama numune tutucuları kullanılarak uygulanabilse de, bu çalışmada böyle bir tutucu kullanılmamıştır.

Protokol

1. Elektron mikroskobu hizalaması

1. Özel bir hizalama dosyası yükleyerek mikroskobu (ayrıntılar için Malzeme Tablosuna ve temsili sonuçlar bölümündeki Şekil 1B'ye bakın) Lorentz moduna geçirin.
   1. Numuneyi (örneğin, 3 mm çapında bir Cu ızgarasına tutturulmuş mikron boyutunda bir lamel; numune hazırlama detayları için temsili sonuçlar bölümündeki Şekil 1C'ye bakın; burada, incelenen materyal skyrmion barındıran B20 tipi FeGe'dir) bir TEM numune tutucusuna yükleyin (ayrıntılar için Malzeme Tablosuna bakınız).
   2. Mikroskobun standart hazırlığını (örneğin, soğuk tuzağın doldurulması) ve hizalamayı (örneğin, elektron ışını kayması, pivot noktaları, dönme merkezi, kondansatör lens astigmatizması ve numunenin ösentrik yüksekliği) gerçekleştirin.
      NOT: Mikroskop ayarlarında (görüntüleme modu, objektif lens akımı, tabanca lensi, nokta boyutu), biprizma, numune konumu veya sıcaklıkta yapılan değişikliklerin ardından mikroskobun yeniden hizalanması gerekebilir.
2. Dedektörü kontrol etmek için kullanılan görüntü kayıt ve işleme yazılımını kullanarak böyle bir bölgenin Fourier dönüşümünü gerçek zamanlı olarak izleyerek, numune üzerinde ince bir amorf bölge kullanarak Lorentz merceğinin iki katlı astigmatizmasını düzeltin.
   NOT: Numune üzerinde amorf bölge yoksa, bu amaç için ayrı bir çapraz ızgara veya amorf karbon ince film kullanılabilir. İlgilenilen numunenin daha sonra hizalama ve sapma düzeltmesi tamamlandıktan sonra mikroskoba yüklenmesi gerekir. Bu not aynı zamanda adım 1.3 için de geçerlidir.
3. Mümkünse, uygun yazılımı kullanarak mikroskobun görüntü sapma düzelticisini ayarlayın.
   NOT: nm uzamsal çözünürlüğe sahip elektromanyetik alan eşlemesi için daha yüksek dereceli sapma düzeltmesi gerekmeyebilir.
4. Mikroskobun büyütme oranını, ideal olarak görüntünün en az %10'u boyunca bir vakum bölgesi dahil olmak üzere istenen görüş alanı için ayarlayın.
5. Numuneyi görüş alanından uzaklaştırın.
   1. Biprizmayı yerleştirin ve numuneye göre yönlendirin (genellikle numune kenarına paralel).
   2. Hasarı önlemek için biprizma, tipik olarak 1 V/s'den fazla olmayan bir hızda istenen bir voltaj uygulayın.
6. Kondansatör merceği astigmatizmasını ayarlayarak eliptik bir elektron ışını durumu ayarlayın ve elektron ışınını ortalayın.
   NOT: Hasarı önlemek için ışını biprizma üzerine odaklamayın.
7. Tabanca ve kondansatör lens astigmatizma ayarlarında ince ayar yaparak holografik girişim kenar kontrastını en üst düzeye çıkarın.
   NOT: Kenar kontrastı ve aralığı, alım kontrol yazılımı kullanılarak anında izlenebilir.
8. Elektron ışını, mikroskop, biprizma ve numunenin stabilize olması için 15-30 dakika bekleyin.
   NOT: Büyütme ve biprizma voltajı seçimi, yeniden yapılandırılan aşamada istenen görüş alanına, uzamsal çözünürlüğe ve sinyal-gürültü oranına bağlıdır.
9. Büyütmeyi ilgilenilen bölgenin büyüklüğüne göre belirleyin.
   NOT: Küçük bir vakum bölgesi (görüş alanının ~%10'u) ideal olarak holograma dahil edilmelidir.
10. Biprizma voltajını istenen örtüşme genişliğine ve uzamsal çözünürlüğe göre ayarlayın.
    NOT: Elektron optik uzamsal çözünürlüğü, hologramı yeniden oluşturmak için kullanılan maske boyutuna bağlı olarak, holografik girişim kenar aralığının en iyi ihtimalle iki veya üç katıdır. Büyütme ve biprizma voltajının yinelemeli olarak optimize edilmesi gerekebilir. Genel olarak, büyütme ne kadar büyükse veya biprizma voltajı ne kadar düşükse, yeniden yapılandırılmış fazda kenar kontrastı ve sinyal-gürültü oranı o kadar iyidir, ancak uzamsal çözünürlük o kadar zayıftır.

2. İlgi alanı

1. İlgilenilen bölgeyi görüş alanına taşıyarak numune üzerindeki alanı seçin.
   NOT: İlgilenilen bölge normalde numune kenarına (veya ince temiz destek filmi olan bir bölgeye) yakın olmalıdır, çünkü numune üzerinde ilgilenilen bölgeden geçen nesne dalgası ile etkileşim için bir referans dalga gereklidir ve holograma bir vakum bölgesi (ideal olarak görüş alanının ~%10'u) dahil edilmelidir.
2. Gerekirse, TEM numune tutucunun sıcaklık kontrol cihazını kullanarak numune sıcaklığını ayarlayın. Numuneyi soğutmadan önce mikroskobun soğuk tuzağını soğutun. Numune üzerinde kirlilik veya buz birikmesini önlemek için kolonun mümkün olan en iyi vakum durumunda olduğundan emin olun.
   NOT: Numune sıcaklığının stabilizasyonu için ek bekleme süresi gerekebilir.

3. Lorentz TEM (Fresnel odak dışı görüntüleme)

1. Numunenin kalan manyetik durumu
   1. Fresnel odak dışı görüntüleme için yuvarlak huzme aydınlatmasına geri dönün. Gerekirse, biprizmayı görüş alanından hareket ettirin.
      NOT: Yuvarlak ve eliptik ışın aydınlatması için kondansatör lens ayarları tipik olarak elektron mikroskobu kontrol yazılımı kullanılarak kaydedilebilir ve geri çağrılabilir.
   2. Fresnel bulanıklaştırma görüntülerini kaydetmek için Lorentz lensin odak bozukluğunu değiştirin (örn. ±200 μm'nin katları olarak). Mikroskop kontrol yazılımındaki bir komut dosyasını kullanarak odak dışı görüntülerin elde edilmesini kontrol edin.
   3. İstediğiniz pozlama süresini ayarlayın ve kamera kontrol yazılımını kullanarak odak içi, düşük odak ve aşırı odak görüntüleri kaydedin (temsili sonuçlar bölümündeki Şekil 2'ye bakın).
2. Numunenin alan evrimi
   1. Lorentz modunda kalırken geleneksel mikroskop objektif merceğinin akımını veya varsa, manyetize edici bir TEM numune tutucusunun bobinlerindeki akımı ayarlayarak numuneye uygulanan manyetik alanı değiştirin.
   2. Numunenin ösentrik yüksekliğini ve defokusunu ayarlayın.
   3. Mikroskobun hizalamasını kontrol edin (bkz. bölüm 1.1).
   4. Pozlama süresini ayarlayın ve kamera kontrol yazılımını kullanarak odak içi, düşük odak ve aşırı odak görüntüleri kaydedin.
   5. Uygulanan manyetik alanı, numune eğimini ve/veya sıcaklığı (TEM numune tutucu için sıcaklık kontrol cihazını kullanarak) gerektiği gibi değiştirin, numunenin manyetik tepkisini takip edin ve eksen dışı elektron holografisi için uygun bir koşul seçin.

4. Eksen dışı elektron holografisi

1. Numunenin sıfır alan manyetik durumu
   1. Eliptik ışın durumuna geri dönün ve biprizmayı görüş alanının merkezine getirin.
      1. Numunenin, biprizmanın ve mikroskobun hizalamasını kontrol edin.
      2. Stabil koşullar için 10-30 dakika bekledikten sonra numuneyi odaklayın.
   2. İlgilenilen bölgeyi görüş alanı içindeki numunenin üzerine yerleştirin (bkz. adım 2.1).
   3. İstenen pozlama süresini ayarlayın ve kameranın kontrol yazılımını kullanarak numunenin tekli veya çoklu elektron hologramlarını kaydedin.
   4. Numune üzerindeki ilgilenilen bölgeyi görüş alanından çevirin ve kameranın kontrol yazılımını kullanarak tekli veya çoklu referans hologramlarını kaydedin.
      NOT: 4.1.3 ve 4.1.4 adımlarındaki pozlama süresi ve hologram sayısı genellikle aynı olacak şekilde seçilir.
2. Numunenin alan evrimi
   1. Numuneye uygulanan manyetik alanı değiştirin (bkz. adım 3.2.1).
   2. Tipik olarak objektif lens ayarına bağlı olan eliptik ışın durumunu ayarlayın.
   3. Örneği, biprizmayı ve mikroskobu yeniden hizalayın (bkz. adım 1.6). Numuneye odaklanın.
   4. İlgilenilen bölgeyi görüş alanı içine yerleştirin.
   5. İstenen pozlama süresini ayarlayın ve kameranın kontrol yazılımını kullanarak numunenin tekli veya çoklu elektron hologramlarını kaydedin.
   6. Numune üzerindeki ilgilenilen bölgeyi görüş alanından çevirin ve kameranın kontrol yazılımını kullanarak tekli veya çoklu referans hologramlarını kaydedin.
      NOT: 4.2.5 ve 4.2.6 adımlarındaki pozlama süresi ve hologram sayısı genellikle aynı olacak şekilde seçilir.
   7. Uygulanan alanın ve/veya uygulanan voltajın veya numune sıcaklığının istenen her değeri için ve ayrıca numuneyi ters çevirmeden önce ve sonra yukarıdaki adımları tekrarlayın.
      1. Dış uyaranlardaki değişikliklerin mikroskop, ışın, biprizma ve/veya numunenin kararsızlıklarına yol açıp açmadığını ve stabiliteyi sağlamak için ek bir bekleme süresinin gerekip gerekmediğini kontrol edin.
      2. Faza manyetik katkının elektrostatik katkıdan ayrılmasını sağlamak için kullanılabilecek deneyler tasarlamaya özellikle dikkat edin.
         NOT: Bu ayrımı gerçekleştirmenin birkaç yolu vardır¹³. Burada, numune sıcaklığı, numuneyi paramanyetik bir duruma geçirmek ve ardından farklı numune sıcaklıklarında kaydedilen faz görüntüleri arasındaki farkları değerlendirmek için kullanılmıştır.
3. Kaydedilen elektron hologramlarını dijital olarak işleyin.
   1. Ticari veya evde yazılmış yazılımları kullanarak genlik ve faz görüntülerini hesaplamak için elektron hologramlarını yeniden oluşturun.
      NOT: Normalde, Fourier dönüşümü tabanlı bir yeniden yapılandırma yaklaşımı kullanılır (hologram yeniden yapılandırmasının ayrıntıları için temsili sonuçlar bölümüne bakın).
   2. Görüntüleri büyütme, konum ve açı açısından hizalayın ve gerekirse içlerindeki geometrik bozulmaları kaldırın. Manyetiği faza yapılan elektrostatik katkıdan ayırmak için çoklu faz görüntülerinden gelen bilgileri birleştirin (ayrıntılar için temsili sonuçlar bölümündeki Şekil 3'e bakın).

Sonuçlar

Aşağıda gösterilen sonuçlar, tek kristalli bir FeGe örneğinde manyetik skyrmiyonların Lorentz mikroskobu ve eksen dışı elektron holografisi çalışmasından alınmıştır.

TEM numune hazırlama. Tek kristalli B20 tipi FeGe'nin elektron saydam örnekleri, bir Ga FIB, bir mikromanipülatör ve gaz enjeksiyon sistemleri ile donatılmış çift ışınlı taramalı elektron mikroskobu kullanılarak TEM incelemesi için hazırlandı. FIB frezeleme, 6.5 nA ile 47 pA arasında akımlara sahip 30 ve 5 kV iyon demetleri kullanılarak gerçekleştirildi. Bir Cu ızgarasına tutturulmuş bir lamel imal etmek için bir kaldırma yöntemi⁴⁸ kullanıldı (Şekil 1C). Perdelemeden kaynaklanan kalınlık değişimlerini azaltmak için, FIB frezelemeden önce kristal üzerinde amorf C biriktirildi. Kalan iyon ışını kaynaklı hasar, düşük enerjili (<1 keV) Ar iyon ışını püskürtme⁴⁹ kullanılarak azaltıldı. Nihai numune, sırasıyla 15, 10 ve 0.1 μm'lik yaklaşık genişlik, yükseklik ve kalınlık değerlerine sahipti.

Manyetik görüntüleme-Lorentz mikroskobu. Şekil 4A'da gösterilen manyetik alan ve sıcaklık fazı diyagramını takip etmesi beklenen FeGe örneğinin manyetik durumu, ilk olarak Lorentz mikroskobu kullanılarak, hem oda sıcaklığında hem de düşük sıcaklıkta (FeGe'nin Curie sıcaklığının altında) Fresnel defokus görüntüleri kaydedilerek incelenmiştir.

B20 tipi FeGe, oda sıcaklığında paramanyetiktir. 278 K'lik bir geçiş sıcaklığının (yani Curie sıcaklığı) altında, uygulanan manyetik alana⁽⁵⁰) bağlı olarak farklı manyetik konfigürasyonlar oluşabilir. Bu çalışmada, görüntüler hem oda sıcaklığında hem de düşük sıcaklıkta, çift eğimli, sıvı-nitrojen soğutmalı bir TEM numune tutucu kullanılarak kaydedildi. Numune sıcaklığı, bir sıcaklık kontrolörü ve kameranın kontrol yazılımı kullanılarak izlendi ve kontrol edildi. Geçiş sıcaklığının altında, FeGe tipik olarak sıfır uygulanan manyetik alanda sarmal bir manyetik yapı içerir. Bu manyetik doku, Şekil 4B'de gösterildiği gibi, ince TEM örneklerinin Lorentz (Fresnel defokus) görüntülerinde labirent benzeri siyah beyaz kontrast çizgileri üretir.

FeGe'nin değişim sabiti, Dzyaloshinskii-Moriya etkileşim sabiti ve doygunluk manyetizasyonu M gibi karakteristik manyetik parametreleri, sarmal fazın denge periyodunu (~ 70 nm) ve ayrıca manyetik doygunluk için kritik alanı (320 mT) belirler. İtiraz merceğinin hafif uyarılması kullanılarak numuneye düzlem dışı bir manyetik alan uygulanarak sarmal durumdan Bloch tipi skyrmion'lardan oluşan bir kafes oluşturulabilir. Bu çalışmada kullanılan mikroskopta, %6'lık bir uyarma ~100 mT'lik bir alan sağlar. Sarmal bir yapıyı veya skyrmionlardan oluşan bir kafesi görüntülemek için gereken tipik defokus değerleri, TEM numune kalınlığına bağlı olarak 300 μm-1 mm aralığındadır.

Şekil 2, geleneksel mikroskop objektif lensi kullanılarak uygulanan, 100 mT'lik bir düzlem dışı manyetik alan varlığında 100 K'lik bir numune sıcaklığında kaydedilen Bloch tipi skyrmion'ların Fresnel defokus görüntülerini göstermektedir. Uygulanan bir manyetik alanın varlığında numunenin soğutulması, Bloch tipi skyrmions^51'in düzenli bir sıkı paketlenmiş kafesinin oluşumuna neden olur. Odak bozukluğunun işaretine bağlı olarak, her bir skyrmionun kontrastı, sırasıyla Şekil 2A ve Şekil 2B'de gösterildiği gibi maksimum veya minimum yoğunluk olarak görünür.

Manyetik görüntüleme-Eksen dışı elektron holografisi. FIB milleme kullanılarak hazırlanan FeGe lamelinin eksen dışı elektron hologramları, yukarıda açıklanan prosedür kullanılarak hem oda sıcaklığında hem de kritik sıcaklığın altında kaydedildi.

Şekil 3A , 100 mT uygulanan manyetik alan varlığında soğutmayı takiben 200 K'lık bir numune sıcaklığında B20 tipi FeGe'den kaydedilen eksen dışı bir elektron hologramını göstermektedir. Biprizmaya 120 V'luk bir voltaj uygulandı, bu da 2.69 nm'lik bir holografik girişim saçak aralığı ve ~%25'lik holografik girişim saçak kontrastı ile sonuçlandı.

Genlik ve fazın yeniden yapılandırılması, hologramın Fourier dönüşümündeki yan bantlardan birinin dijital olarak seçilmesini (Şekil 3B), yan bant üzerinde sıfıra ortalanmış yumuşak bir kenara sahip dairesel bir maskenin dışındaki her şeyi maskelemeyi, maskelenmiş yan bandı Fourier uzayında ortalamayı ve hem genlik hem de faz bilgisini içeren gerçek uzaylı karmaşık bir dalga görüntüsü sağlamak için ters Fourier dönüşümünü hesaplamayı içeriyordu. Φ = arctan (i/r) ve gerçel uzay karmaşık dalga fonksiyonunun genliği, gerçel kısmı r ve hayali kısmı i'den değerlendirildi. Faz (Şekil 3C) başlangıçta modulo 2π olarak değerlendirildi ve bu nedenle, sarılmamış bir faz görüntüsü sağlamak için uygun bir algoritma kullanılarak açılabilen faz süreksizlikleri içeriyordu (Şekil 3D). Yeniden yapılandırma prosedürü ve ilgili açık kaynaklı yazılım hakkında daha fazla ayrıntı başka bir yerde bulunabilir: 52,53,54.

Benzer bir yaklaşım, yalnızca vakumdan bir referans hologramı kaydetmek için kullanıldı. Referans hologramın yeniden yapılandırılmış fazı, mikroskobun görüntüleme ve kayıt sistemi ile ilişkili faz artefaktlarını çıkarmak için numune hologramınkinden çıkarıldı. Numune daha sonra oda sıcaklığına ısıtıldı ve hem numune hologramları (Şekil 3E) hem de vakum referans hologramları, düşük sıcaklıktaki ile aynı prosedür kullanılarak kaydedildi. FeGe oda sıcaklığında paramanyetik olduğundan, elektron optik faz kayması tamamen faza yapılan elektrostatik (ortalama iç potansiyel) katkıdan kaynaklanır. Oda sıcaklığında kaydedilen hizalanmış faz görüntüleri ile düşük sıcaklık (vakum referans hologramları kullanılarak düzeltildikten sonra) arasındaki fark, tek başına manyetik faz kaymasını sağlamak için kullanıldı (Şekil 3F). Faz görüntülerinin çıkarılması, alt piksel hizalaması gerektiriyordu. Son manyetik faz görüntüsü, elektron ışını yönüne entegre edilmiş numunenin içindeki ve etrafındaki manyetik indüksiyonun düzlem içi bileşeni hakkında bilgi sağlar (bakınız Denklem 2).

Yansıtılan düzlem içi manyetik indüksiyonun görsel bir temsili, manyetik faz görüntüsüne konturlar eklenerek (örneğin, seçilen katının kosinüsünü değerlendirerek) elde edilebilir. Türevleri, tonu ve yoğunluğu sırasıyla öngörülen düzlem içi manyetik indüksiyonun yönünü ve büyüklüğünü temsil etmek için kullanılabilen renkler üretmek için de kullanılabilir. Şekil 5A , Şekil 3'te gösterilen eksen dışı elektron holografi sonuçlarından elde edilen FeGe'deki Bloch tipi skyrmiyonların temsili bir manyetik faz görüntüsünü göstermektedir. Karşılık gelen bir manyetik indüksiyon haritası Şekil 5B'de gösterilmiştir.

Modelden bağımsız bir⁵⁵ veya model tabanlı bir⁴⁰ algoritması kullanılarak numunede öngörülen düzlem içi manyetizasyonu belirlemek için bir manyetik faz görüntüsü daha fazla analiz edilebilir. Şekil 5C, elektron enerji kaybı spektroskopisi kullanılarak gerçekleştirilen TEM numune kalınlığının bağımsız bir ölçümü ile birlikte, model tabanlı yinelemeli bir yeniden yapılandırma algoritması⁴⁰ kullanılarak Şekil 5A'da gösterilen manyetik faz görüntüsünden belirlenen düzlem içi manyetizasyonun bir haritasını göstermektedir. Mıknatıslanma, kA/m birimleriyle gösterilir ve skyrmion'ların sıkı paketlenmiş düzenlemelerinden kaynaklanan altıgen şekillerini ortaya çıkarır. Spinlerin elektron ışını yönüne paralel olarak yönlendirildiği skyrmion çekirdeklerinin boyutları ~8 nm'dir. Ölçülen manyetizasyon, ~135 kA/m'lik bir değerde zirve yapar, bu da yüzey bükülmelerinin ve manyetik olmayan hasarlı numune yüzey katmanlarının⁵⁶ varlığını dikkate alan ortalama bir değerle iyi bir uyum içindedir. Benzer bir yaklaşım, uygulanan manyetik alan ve sıcaklığın bir fonksiyonu olarak spin dokusunun evrimini sistematik olarak incelemek için kullanılabilir.

Şekil 1: Temel eksen dışı elektron holografisi kurulumu ve örnek numune geometrisi. (A) Eksen dışı elektron holografisi için şematik ışın yolu. (B) Bu çalışmada kullanılan transmisyon elektron mikroskobunun fotoğrafı. Bu mikroskop bir alan emisyon tabancası, bir görüntü sapma düzelticisi, bir Lorentz merceği ve iki elektron biprizması ile donatılmıştır ve 300 kV'da çalıştırılmıştır. (C) Bir Cu TEM destek ızgarasına bağlı, FIB milleme kullanılarak hazırlanan, B20 tipi FeGe'nin bir TEM örneğinin ikincil elektron taramalı elektron mikroskobik görüntüsü (numunenin TEM görüntüsü için Şekil 2B'ye bakın). Ölçek çubuğu = 500 μm. Kısaltmalar: OA = açık diyafram; Ltz = Lorentz; SA = seçilen alan; e^- = elektron; TEM = transmisyon elektron mikroskobu. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

Resim 2: Bloch tipi skyrmion'ların B20-tipi FeGe'deki Fresnel defokus görüntüleri. (A) FIB miling kullanılarak hazırlanan ve 100 mT'lik bir düzlem dışı manyetik alan varlığında 100 K'lık bir numune sıcaklığında kaydedilen bir FeGe lamel içindeki Bloch tipi skyrmion'ların düşük odak ve (B) aşırı odak görüntüleri. Defokus değerleri ±500 μm'dir. Geniş dalgalı koyu kontrast bantları, kırınım kontrastından kaynaklanan kristal kıvrım konturlarıdır. İç kısımlar, görüntülerin büyütülmüş bölgelerini gösterir. Ölçek çubukları = 2 μm. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

Şekil 3: Eksen dışı elektron hologramının rekonstrüksiyonu. (A) 100 mT'lik uygulanan düzlem dışı manyetik alan varlığında 200 K'lık bir numune sıcaklığında kaydedilen B20 tipi bir FeGe lamelinin deneysel eksen dışı elektron hologramı. İç kısım, hologramın büyütülmüş bir bölgesini gösterir; ölçek çubuğu = 200 nm. (B) Bir merkez bant, iki yan bant ve biprizmanın kenarlarındaki Fresnel saçaklarından kaynaklanan çizgiler içeren hologramın Fourier dönüşümü. Yan bantlardan birinin büyütülmesi, skyrmiyonların sıralı düzenlenmesi ile ilişkili noktaları ortaya çıkarır; ölçek çubuğu = 0.4 ^nm-1. (C) Yan bantlardan birinin ters Fourier dönüşümü ile elde edilen sarılmış faz görüntüsü; ölçek çubuğu = 200 nm. (D) Sarılmamış faz görüntüsü; ölçek çubuğu = 200 nm. (E) Sıfır düzlem dışı uygulanan manyetik alanda oda sıcaklığında kaydedilen aynı bölgenin sarılmamış faz görüntüsü; ölçek çubuğu = 200 nm (F) Oda sıcaklığında kaydedilen faz görüntüsünün, alt piksel hassasiyetiyle hizalandıktan sonra 200 K'da kaydedilen faz görüntüsünden çıkarılmasıyla elde edilen son manyetik faz görüntüsünün bir parçası; ölçek çubuğu = 200 nm. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

Şekil 4: FeGe'nin manyetik alan ve sıcaklık faz diyagramı. (A) Manyetik durumlara karşı sıcaklığı gösteren B20 tipi FeGe'nin faz diyagramı. (B) FIB milleme kullanılarak hazırlanan ve sıfır uygulanan manyetik alanda 260 K'lik bir numune sıcaklığında kaydedilen bir FeGe lamelindeki temsili sarmal manyetik durumun Fresnel defokus görüntüsü. Ölçek çubuğu = 2 μm. Kısaltmalar: PM = paramanyetik faz; T_c = Curie sıcaklığı; FIB'ler = odaklanmış iyon demetleri. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

Şekil 5: Manyetik faz kaymasının kantitatif analizi. (A) 100 mT'lik uygulanan düzlem dışı manyetik alan varlığında 200 K'lık bir numune sıcaklığında kaydedilen B20 tipi FeGe'deki Bloch tipi skyrmion'ların manyetik faz kayması Φ_m . (B) Manyetik faz görüntüsünün bir katının kosinüsünün görüntülenmesi ve türevlerinden oluşturulan renklerin eklenmesiyle oluşturulan manyetik indüksiyon haritası. Faz kontur aralığı 2π / 20 ~ 0.314 radyandır. (C) Model tabanlı yinelemeli yeniden yapılandırma algoritması kullanılarak (A)'da gösterilen manyetik faz görüntüsünden elde edilen öngörülen düzlem içi manyetizasyon. Ölçek çubukları = 50 nm. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

Tartışmalar

Eksen dışı elektron holografisi, elektron tomografisi ile birleştirildiğinde projeksiyonda veya üç boyutlu olarak, nm uzamsal çözünürlüğe sahip nano ölçekli malzemelerin manyetik özelliklerinin tam kantitatif ölçümlerini sağlar. Bu avantajlar, tekniği manyetik nanoyapıların yüksek uzamsal çözünürlüklü karakterizasyonu için X-ışını ve nötron tabanlı tekniklerden farklı kılar. Bununla birlikte, deneylerin tasarımı ve yürütülmesinde ve ayrıca veri analizi sırasında dikkatli olunması gerekir. Dikkate alınması gereken faktörlerden bazıları burada belirtilmiştir. İlk olarak, manyetik malzemeler, genel olarak, bir TEM numunesinin yüzeyinde kusurlu, amorf ve/veya manyetik olmayan katmanların oluşmasına neden olabilecek iyon ışını püskürtme kaynaklı artefaktlara karşı hassastır. Ayrıca oksidasyonu önlemek için inert bir gaz atmosferinde veya vakumda saklanmaları gerekebilir. Ayrıca, FIB kalıplama kullanılarak hazırlanan TEM numuneleri küçük ve hassastır. Bu nedenle, cımbız gibi mekanik aletler genellikle önerilmez. Bunun yerine, numuneleri TEM numune tutucularına yerleştirmek için vakumlu cımbız kullanılabilir.

İkinci olarak, bu çalışmada kullanılanlar gibi geleneksel soğutmalı TEM numune tutucuları, numune kızağının, vidaların ve ısı taşıma tellerinin sıcaklığındaki değişiklikler nedeniyle numune kaymasına neden olabilir. Numune kayması tipik olarak 10-40 dakikalık bir zaman diliminde kabul edilebilir bir hıza yavaşlar. Üçüncüsü, bir soğutma deneyi sırasında, özellikle yalıtım malzemeleri içeren bir numune incelenirken, elektron ışını kaynaklı şarj mevcut olabilir. Şarj, kaydedilmiş bir faz görüntüsüne elektrostatik katkıya yavaş yavaş değişen katkılar sağlayabilir, bu da numune sıcaklığının yanı sıra elektron ışını aydınlatması ve numune konumu ile değişebilir. Bazen, numuneyi ince bir C tabakası ile kaplamak, elektron ışını kaynaklı şarjı azaltmaya yardımcı olabilir.

Dördüncüsü, TEM'de gerçekleştirilen manyetik görüntüleme deneyleri, elektron saydam bir örnek gerektirir. Bu tür örneklerin hazırlanması, temsili sonuçlar bölümünde yukarıda kısaca açıklanmıştır. Bir deneyi planlarken, yürütürken ve yorumlarken, "ince filmlerden" elde edilen sonuçlar toplu numunelerden elde edilenlerden farklı olabileceğinden, numunenin şekli dikkate alınmalıdır. Örneğin, manyetik alanlar genellikle daha küçüktür ve DEM numunelerinde manyetikliği giderme alanları, dökme malzemelere göre daha güçlüdür. Bununla birlikte, ince TEM örneklerinden ölçülen doygunluk manyetizasyonu ve etki alanı duvar genişliği gibi manyetik özellikler, tipik olarak dökme malzemelerden elde edilen değerlerle eşleşir.

Beşincisi, geleneksel mikroskop objektif lensi kullanılarak bir numuneye dik bir manyetik alanın uygulanması, dijital görüntü hizalamasından önce düzeltilmesi gereken görüntü büyütme ve döndürme işlemini değiştirir. Faz görüntüleri arasındaki hafif yanlış hizalama, yanlış hizalama artefaktlarının manyetik kontrast olarak yanlış yorumlanmasına neden olabilir.

Geleceğe baktığımızda, elektron holografik tomografisi, geri projeksiyon tabanlı³⁴ veya model tabanlı⁴⁰ tomografik rekonstrüksiyon algoritmalarına dayalı olarak malzemelerdeki manyetik alanların ve manyetizasyon dağılımlarının 3D rekonstrüksiyonu için bir yol sağlar. Bu tür deneyler, her bir numune eğim açısında faza ortalama iç potansiyel katkının çıkarılması da dahil olmak üzere çok sayıda görüntünün elde edilmesini ve işlenmesini gerektirir. Tomografik deneyler, uzun süreli deneyler sırasında numunede meydana gelen değişikliklere, numune eğim açısının bir fonksiyonu olarak dinamik kırınımdaki değişikliklere, eksik veri kümelerinin elde edilmesinden kaynaklanan artefaktlara ve ayrıca yanlış hizalama ve görüntü bozulmasının etkilerine karşı hassastır. Veri toplama ve analizi için iş akışlarının otomasyonu, bu sorunlardan bazılarının üstesinden gelmeyi vaat ediyor. Gelecekteki diğer deneysel gelişmeler, karmaşık mıknatıslanma bobinlerinin tasarımını ve numunelere çoklu dış uyaranların uygulanması sırasında manyetik anahtarlamanın zaman çözümlü eksen dışı elektron holografi deneylerini gerçekleştirme yaklaşımlarını içerebilir.

Malzemeler

Name	Company	Catalog Number	Comments
Materials
B20-type iron germanium single crystal			Investigated material
Software
Aberration correction software	CEOS	2.21.49	Software for aberration corrections
Gatan microscopy suite (GMS)	Gatan	3.41	Software for controlling Gatan K2 IS camera
Holoworks	Holowerk	6.0 beta	Software for hologram reconstruction
Technical equipment
Cu Omniprobe grid	Omniprobe	AGJ420	Support grid for TEM lamella
DC high voltage power supply	Fug Elektronik	HCL 14M-1250	Biprism voltage supply and controller
Direct electron counting detector	Gatan	GATAN K2 IS	Lorentz images and hologram acqusition
Double tilt liquid-nitrogen-cooled TEM specimen holder	Gatan	GATAN model 636	Specimen holder
Focused ion beam scanning electron microscope	Thermo Fisher Scientific	FEI Helios NanoLab 460F1 FIB-SEM	Specimen preparation
Temperature controller for liquid-nitrogen-cooled TEM specimen holder	Gatan	GATAN model 1905	Specimen temperature controller
Transmission electron microscope	Thermo Fisher Scientific	FEI Titan G2 60-300 FEG TEM	Lorentz microscopy and electron holography