Картирование магнитного поля с помощью внеосевой электронной голографии в просвечивающем электронном микроскопе

Резюме

Представлены рекомендации по регистрации и интерпретации внеосевых электронных голограмм для получения количественных изображений магнитных полей в наноразмерных материалах и устройствах в просвечивающем электронном микроскопе.

Аннотация

Внеосевая электронная голография — это мощный метод, который включает в себя формирование интерференционной картины в просвечивающем электронном микроскопе (ПЭМ) путем перекрытия двух частей электронной волны, одна из которых прошла через интересующую область образца, а другая — опорную волну. Полученная внеосевая электронная голограмма может быть проанализирована в цифровом виде для восстановления разности фаз между двумя частями электронной волны, которая затем может быть интерпретирована для получения количественной информации о локальных изменениях электростатического потенциала и магнитной индукции внутри и вокруг образца. Внеосевые электронные голограммы могут быть записаны, когда образец подвергается воздействию внешних раздражителей, таких как повышенная или пониженная температура, напряжение или свет. Представленный здесь протокол описывает практические шаги, необходимые для записи, анализа и интерпретации внеосевых электронных голограмм, с основным акцентом на измерение магнитных полей внутри и вокруг наноразмерных материалов и устройств. Здесь представлены этапы, связанные с записью, анализом и обработкой внеосевых электронных голограмм, а также с реконструкцией и интерпретацией фазовых изображений и визуализацией результатов. Также обсуждается необходимость оптимизации геометрии образца, электронно-оптической конфигурации микроскопа и параметров захвата электронной голограммы, а также необходимость использования информации из нескольких голограмм для извлечения желаемого магнитного вклада из регистрируемого сигнала. Эти шаги проиллюстрированы на примере образцов FeGe типа B20, которые содержат магнитные скирмионы и были получены с помощью сфокусированных ионных пучков (FIB). Обсуждаются перспективы дальнейшего развития техники.

Введение

Магнитные наноструктуры все чаще используются в приложениях, которые включают наноразмерную логику, хранилище и спинтронные устройства 1,2,3,4,5. Локальное понимание магнитных свойств составляющих материалов требует разработки методов определения магнитных характеристик с нанометровым (нм) пространственным разрешением, как в проекции, так и в трех измерениях, в идеале при воздействии на образец внешних раздражителей, таких как повышенная или пониженная температура, приложенное напряжение или свет. В настоящее время доступные методы магнитной характеризации включают магнитооптическую микроскопию с эффектом Керра, магнитно-силовую микроскопию, спин-поляризованную сканирующую туннельную микроскопию, спин-поляризованную низкоэнергетическую электронную микроскопию, рентгеновский магнитный круговой дихроизм, рентгеновскую голографию и сканирующую просвечивающую рентгеновскую микроскопию 6,7,8,9,10,11.

В просвечивающей электронной микроскопии методы магнитной характеризации включают режимы Френеля и Фуко микроскопии Лоренца, внеосевую электронную голографию, дифференциально-фазовую контрастную (DPC) визуализацию и электронно-магнитный круговой дихроизм (EMCD)6,7,12,13,14. Основное внимание в данной работе уделяется методу внеосевой электронной голографии, который способен обеспечить количественные измерения магнитных полей внутри и вокруг наноразмерных материалов в реальном пространстве с пространственным разрешением менее 5 нм, как в проекции, так и, в сочетании с электронной томографией, в трех измерениях ^13,14.

В ПЭМ сильно ускоренный электронный пучок пропускается через электронно-прозрачный (обычно твердый) образец, чтобы обеспечить доступ к его кристаллографической, химической, электронной и/или магнитной структуре с пространственным разрешением, которое может достигать атомного масштаба. Как правило, тонкий (<100 нм) образец облучают электронами, которые излучаются из электронной пушки и ускоряются на 60-300 кВ в высоковакуумной (<^10-5 Па) колонке. Электромагнитные линзы используются для фокусировки электронов на образце, а затем на одном или нескольких детекторах. Электроны сильно взаимодействуют с атомными потенциалами в образце и с электромагнитными полями внутри и вокруг него. Хотя эта информация закодирована в волновой функции электрона, в сфокусированном светло- или темнопольном ПЭМ-изображении фиксируются только изменения интенсивности электронов, достигающих детектора, в то время как информация об их фазовом сдвиге теряется. Эта так называемая «фазовая проблема» встречается также в рентгеновских и нейтронных экспериментах.

Одним из методов, позволяющих измерить фазовый сдвиг волновой функции электрона, является внеосевая электронная голография. Более подробная информация о фундаментальных аспектах электронных волновых функций доступна в другом месте¹⁵. Концепция электронной голографии была впервые предложена Деннисом Габором в 1948 году для преодоления ограничений пространственного разрешения электронной микроскопии, обусловленных аберрациями первичной линзы^{микроскопа}. Этот метод позволяет регистрировать информацию как об амплитуде, так и о фазе электронной волны. С 1990-х годов он легко доступен для коммерческих электронных микроскопов, отчасти благодаря развитию технологии полевых эмиссионных пистолетов. Несмотря на то, что описано более 20 вариантов электронной голографии, наиболее популярным и универсальным типом в настоящее время является ПЭМ-режим внеосевой электронной голографии¹⁷ для картирования электромагнитных полей с высоким пространственным разрешением 18,19,20,21,22,23.

Режим ПЭМ внеосевой электронной голографии включает в себя формирование интерференционной картины или голограммы путем наложения двух частей электронной волны (рисунок 1А), одна из которых прошла через интересующую область образца, а другая является опорной волной²⁴. Фазовый сдвиг Φ может быть получен в цифровом виде из записанной внеосевой электронной голограммы и интерпретирован для получения количественной информации о локальных изменениях электростатического потенциала и магнитного векторного потенциала с помощью уравнения 1²⁵.

(1)

где _{C E} – параметр взаимодействия, зависящий от ускоряющего напряжения микроскопа (C_E = 6,53 × 10⁶ рад/(Vm) при 300 кВ), V(x,y,z) – электростатический потенциал, A_z(x,y,z) – z-компонента магнитного векторного потенциала, z – параллельно направлению падающего электронного пучка, e – элементарная единица заряда, а h — постоянная Планка. Электростатический и магнитный вклад в фазовый сдвиг может быть разделен, например, путем объединения информации от электронных голограмм, записанных до и после переворачивания образца, от электронных голограмм, записанных ниже и выше магнитной температуры Кюри образца, или от электронных голограмм, записанных при различных ускоряющих напряжениях микроскопа^13,26. После того, как магнитный вклад в фазовый сдвиг Φ_m (т.е. второй член в правой части уравнения 1) получен, магнитная индукция в плоскости, проецируемая в направлении электронного пучка, Β_p, может быть получена из ее первых производных с помощью уравнения 2.

, (2)

где и .

Затем карта магнитной индукции может быть отображена с использованием контуров и цветов для обеспечения визуального представления магнитного поля тонкой пленки или наноструктуры 26,27,28,29,30,31, как описано ниже. Изображения магнитной фазы и карты магнитной индукции всегда следует интерпретировать с большой осторожностью: во-первых, потому что они представляют собой двумерные проекции трехмерных (3D) магнитных векторных полей; во-вторых, потому что они нечувствительны к внеплоским компонентам магнитного поля Β_z; и в-третьих, потому что они объединяют информацию от магнитных полей, которые присутствуют как внутри, так и снаружи образца. К счастью, теперь стало возможным восстанавливать 3D-магнитную информацию из томографических наклонных серий магнитных фазовых изображений, используя либо алгоритмы реконструкции 32,33,34,35,36,37, основанные на обратной проекции, либо алгоритмы реконструкции на основе модели 38,39,40.

Просвечивающие электронно-микроскопические исследования магнитных свойств материалов обычно проводят с образцом в условиях отсутствия магнитного поля, т. е. после выключения обычного объектива микроскопа и использования либо неиммерсионной линзы Лоренца, либо трансферных линз корректора аберраций изображения в качестве первичной линзы изображения. Использование дополнительного предметного столика, расположенного между конденсором и линзами^{объектива 41} , или системы линз с двойным объективом для подавления магнитного поля в положении⁴² образца также может помочь в достижении условий отсутствия магнитного поля. Запись изображений с образцом, находящимся в условиях отсутствия магнитного поля, часто называют микроскопией Лоренца. Просвечивающая электронная микроскопия Лоренца — это быстрый метод проверки магнитного состояния образца в присутствии внешних раздражителей. Тем не менее, он обычно применяется только качественно и не всегда применим для исследований магнитных полей в мельчайших наноструктурах, отчасти из-за наличия полос Френеля из-за локальных изменений толщины образца. В зависимости от характеристик микроскопа и образца, представляющего интерес, для выполнения магнитных характеристик в просвечивающей электронной микроскопии могут использоваться различные методы визуализации, дифракции или спектроскопии (например, DPC-визуализация и EMCD).

Внеосевая электронная голография часто применяется в сочетании с более простым, хотя и менее количественным, методом визуализации расфокусировки по Френелю (т.е. методом Френеля микроскопии Лоренца), особенно для исследования магнитных доменных стенок. Как и в внеосевой электронной голографии, контраст в изображениях расфокусировки Френеля возникает из-за преломления электронов внутри и снаружи образца в плоскости магнитного поля. В первом приближении магнитное поле в плоскости _Βxy в образце толщиной t приводит к отклонению падающего электронного пучка на угол , где λ — (релятивистская) длина волны электрона. При использовании визуализации с расфокусировкой по Френелю положения стенок магнитного домена проявляются в виде линий темной или яркой интенсивности на расфокусированных изображениях в светлом поле. Фазовая информация может быть восстановлена из таких изображений путем решения уравнения переноса интенсивности⁴³. Однако недостаток знаний о граничных условиях на краях поля зрения может привести к ошибкам в восстановленной фазе.

В отличие от этого, при использовании режима Фуко в микроскопии Лоренца используется апертура, позволяющая только электронам, которые были отклонены в определенном направлении, вносить свой вклад в формирование изображения. Следует отметить, что ДПК-визуализация в сканирующей просвечивающей электронной микроскопии и режим Френеля микроскопии Лоренца регистрируют сигналы, которые примерно пропорциональны первой и второй производным фазового сдвига электронной волны соответственно. В результате, они могут содержать сильный вклад локальных изменений толщины и состава образца, который может доминировать над магнитным вкладом в контраст ^6,7.

С экспериментальной точки зрения, режим ПЭМ внеосевой электронной голографии требует использования электростатической бипризмы, которая обычно имеет форму тонкой проводящей проволоки, расположенной близко к одной из сопряженных плоскостей изображения в микроскопе. Подача напряжения на бипризму для перекрытия объекта и опорных электронных волн (рисунок 1А) приводит к образованию электронной голограммы, которая может быть записана на камеру устройства с зарядовой связью (ПЗС) или детектор⁴⁴ прямого подсчета электронов.

Настройки стигматора конденсорной линзы обычно регулируются таким образом, чтобы сделать электронный пучок высокоэллиптическим, чтобы максимизировать латеральную когерентность пучка в направлении, перпендикулярном бипризме, сохраняя при этом достаточное количество электронов. Область интереса на образце располагается таким образом, что она покрывает часть поля зрения, в то время как эталонная голограмма обычно получается из соседней области вакуума или области тонкой чистой поддерживающей пленки. Эксперименты, описанные ниже, проводились в ПЭМ с коррекцией аберраций изображения, работающем при напряжении 300 кВ. Этот микроскоп имеет большой (11 мм) зазор между полюсными наконечниками и оснащен двумя электронными бипризмами (рис. 1B). В этих экспериментах только одна из бипризм использовалась для записи электронных голограмм. Преимущества использования множественных бипризм описаны в других разделах^45,46. Изображения расфокусировки Френеля и внеосевые электронные голограммы были записаны с помощью обычной ПЗС-камеры 2k x 2k или детектора прямого подсчета электронов 4k x 4k. Режим Лоренца был настроен путем регулировки линзы объектива на небольшое отрицательное возбуждение для достижения среды, свободной от магнитного поля, в положении образца за счет компенсации остаточного магнитного поля объектива и близлежащих линз. Первая переходная линза корректора изображения затем использовалась в качестве неиммерсионного объектива для формирования изображения. Образцы могут быть визуализированы либо при остаточной намагниченности (в нулевом магнитном поле), либо в присутствии предварительно откалиброванного магнитного поля⁴⁷, которое может быть приложено путем возбуждения объектива обычного микроскопа. Сдвоенная структура линзы объектива в данном микроскопе позволяет применять магнитные поля в диапазоне от -150 мТл до 1,5 Тл как в отрицательном, так и в положительном вертикальном направлениях для изучения процессов обращения намагниченности in situ в ПЭМ путем наклона образца в присутствии приложенного вертикального магнитного поля. Хотя магнитные поля в плоскости в принципе могут быть приложены с помощью специальных намагничивающих держателей образцов, в настоящей работе такой держатель не использовался.

протокол

1. Юстировка электронного микроскопа

1. Переключите микроскоп (подробнее см. Таблица материалов и рисунок 1B в разделе репрезентативных результатов) в режим Лоренца, загрузив специальный файл выравнивания.
   1. Загрузите образец (например, ламель микронного размера, прикрепленную к сетке Cu диаметром 3 мм; подробности подготовки образца см. на рисунке 1C в разделе репрезентативных результатов; в данном случае исследуемый материал представляет собой FeGe типа B20, содержащий скирмион) в держатель образца TEM (подробнее см. в Таблице материалов ).
   2. Выполните стандартную подготовку микроскопа (например, заполнение холодной ловушки) и юстировку (например, сдвиг электронного пучка, точки вращения, центр вращения, астигматизм линзы конденсора и эуцентрическую высоту образца).
      ПРИМЕЧАНИЕ: Повторная юстировка микроскопа может потребоваться после изменения настроек микроскопа (режим изображения, ток объектива, объектив, размер пятна), бипризмы, положения образца или температуры.
2. Коррекция двукратного астигматизма линзы Лоренца с использованием тонкой аморфной области на образце путем мониторинга преобразования Фурье такой области в режиме реального времени с помощью программного обеспечения для записи и обработки изображений, которое используется для управления детектором.
   ПРИМЕЧАНИЕ: Если на образце отсутствует аморфная область, то для этой цели можно использовать отдельную поперечную решетку или тонкую пленку из аморфного углерода. Затем интересующий образец необходимо загрузить в микроскоп после завершения юстировки и коррекции аберраций. Это примечание также относится к шагу 1.3.
3. Если применимо, настройте корректор аберраций изображения микроскопа с помощью соответствующего программного обеспечения.
   ПРИМЕЧАНИЕ: Коррекция аберраций более высокого порядка может не потребоваться для картографирования электромагнитного поля с пространственным разрешением в нм.
4. Отрегулируйте увеличение микроскопа для желаемого поля зрения, в идеале включая область вакуума по крайней мере на 10% изображения.
5. Переместите образец подальше от поля зрения.
   1. Вставьте бипризму и ориентируйте ее относительно образца (обычно параллельно краю образца).
   2. Во избежание повреждения подайте на бипризму требуемое напряжение, как правило, со скоростью не более 1 В/с.
6. Установите эллиптическое условие электронного пучка, настроив астигматизм линзы конденсора, и центрируйте электронный пучок.
   ПРИМЕЧАНИЕ: Во избежание повреждений не фокусируйте луч на бипризме.
7. Увеличьте контраст голографических интерференционных полос, точно настроив параметры астигматизма пистолета и конденсорной линзы.
   ПРИМЕЧАНИЕ: Контраст и расстояние между полосами можно контролировать на лету с помощью программного обеспечения для управления захватом.
8. Подождите 15-30 минут, чтобы электронный пучок, микроскоп, бипризма и образец стабилизировались.
   ПРИМЕЧАНИЕ: Выбор увеличения и напряжения бипризмы зависит от желаемого поля зрения, пространственного разрешения и отношения сигнал/шум в восстановленной фазе.
9. Определите увеличение в соответствии с размером интересующей области.
   ПРИМЕЧАНИЕ: В идеале в голограмму должна быть включена небольшая вакуумная область (~10% поля зрения).
10. Отрегулируйте напряжение бипризмы в соответствии с желаемой шириной перекрытия и пространственным разрешением.
    ПРИМЕЧАНИЕ: Электронно-оптическое пространственное разрешение в лучшем случае в два или три раза превышает расстояние между голографическими интерференционными полосами, в зависимости от размера маски, используемой для реконструкции голограммы (подробнее см. раздел репрезентативных результатов). Может потребоваться итеративная оптимизация увеличения и напряжения бипризмы. В общем случае, чем больше увеличение или чем ниже напряжение бипризмы, тем лучше контраст полосы и отношение сигнал/шум в восстановленной фазе, но тем хуже пространственное разрешение.

2. Регион интереса

1. Выберите область на образце, переместив интересующую область в поле зрения.
   ПРИМЕЧАНИЕ: Область интереса обычно должна находиться близко к краю образца (или к области тонкой чистой поддерживающей пленки), так как опорная волна необходима для интерференции с волной объекта, которая проходит через интересующую область на образце, и вакуумная область (в идеале ~10% поля зрения) должна быть включена в голограмму.
2. При необходимости отрегулируйте температуру образца с помощью регулятора температуры держателя TEM. Охладите холодную ловушку микроскопа перед охлаждением образца. Убедитесь, что колонна находится в наилучшем вакуумном состоянии, чтобы избежать отложения загрязнений или льда на образце.
   ПРИМЕЧАНИЕ: Для стабилизации температуры образца может потребоваться дополнительное время ожидания.

3. Lorentz TEM (визуализация с расфокусировкой по Френелю)

1. Остаточное магнитное состояние образца
   1. Для визуализации расфокусировки по Френелю переключитесь обратно на освещение круглым лучом. При необходимости переместите бипризму из поля зрения.
      ПРИМЕЧАНИЕ: Настройки линзы конденсора для освещения круглым и эллиптическим лучом обычно могут быть сохранены и вызваны с помощью программного обеспечения для управления электронным микроскопом.
   2. Измените расфокусировку линзы Лоренца (например, кратно ±200 мкм) для записи изображений с расфокусировкой по Френелю. Управляйте получением расфокусированных изображений с помощью скрипта в программном обеспечении для управления микроскопом.
   3. Установите желаемое время экспозиции и запишите изображения в фокусе, недофокусе и перефокусе с помощью программного обеспечения управления камерой (см. рис. 2 в разделе репрезентативных результатов).
2. Эволюция образца в полевых условиях
   1. Изменяйте магнитное поле, подаваемое на образец, настраивая либо ток объектива обычного микроскопа, оставаясь в режиме Лоренца, либо, если применимо, ток в катушках намагничивающего держателя образца ПЭМ.
   2. Отрегулируйте эуцентрическую высоту образца и расфокусировку.
   3. Проверьте юстировку микроскопа (см. раздел 1.1).
   4. Установите время экспозиции и записывайте изображения в фокусе, недофокусе и сверхфокусе с помощью программного обеспечения для управления камерой.
   5. При необходимости изменяйте приложенное магнитное поле, наклон образца и/или температуру (с помощью регулятора температуры для держателя образца ПЭМ), чтобы следовать магнитному отклику образца, а также выбрать подходящие условия для внеосевой электронной голографии.

4. Внеосевая электронная голография

1. Магнитное состояние образца в нулевом поле
   1. Переключитесь обратно в состояние эллиптического луча и переместите бипризму в центр поля зрения.
      1. Проверьте выравнивание образца, бипризмы и микроскопа.
      2. Сфокусируйте образец после ожидания в течение 10-30 минут для стабильных условий.
   2. Поместите интересующую область на образце в поле зрения (см. шаг 2.1).
   3. Установите желаемое время экспозиции и запишите одну или несколько электронных голограмм образца с помощью управляющего программного обеспечения камеры.
   4. Преобразуйте интересующую область на образце из поля зрения и запишите одну или несколько опорных голограмм с помощью управляющего программного обеспечения камеры.
      ПРИМЕЧАНИЕ: Время экспозиции и количество голограмм на этапах 4.1.3 и 4.1.4 обычно выбираются одинаковыми.
2. Эволюция образца в полевых условиях
   1. Измените магнитное поле, приложенное к образцу (см. шаг 3.2.1).
   2. Настройте условие эллиптического луча, которое обычно зависит от настройки объектива.
   3. Выровняйте образец, бипризму и микроскоп (см. шаг 1.6). Сфокусируйте образец.
   4. Поместите интересующую область в поле зрения.
   5. Установите желаемое время экспозиции и запишите одну или несколько электронных голограмм образца с помощью управляющего программного обеспечения камеры.
   6. Преобразуйте интересующую область на образце из поля зрения и запишите одну или несколько опорных голограмм с помощью управляющего программного обеспечения камеры.
      ПРИМЕЧАНИЕ: Время экспозиции и количество голограмм на этапах 4.2.5 и 4.2.6 обычно выбираются одинаковыми.
   7. Повторите описанные выше шаги для каждого желаемого значения приложенного поля и/или приложенного напряжения или температуры образца, а также до и после переворачивания образца.
      1. Проверьте, приводят ли изменения внешних стимулов к нестабильности микроскопа, луча, бипризмы и/или образца, и требуется ли в этом случае дополнительное время ожидания для достижения стабильности.
      2. Уделяйте особое внимание планированию экспериментов, которые могут быть использованы для достижения отделения магнитного вклада в фазу от электростатического вклада.
         ПРИМЕЧАНИЕ: Существует несколько способов достижения такого разделения¹³. В данном случае температура образца была использована для перевода образца в парамагнитное состояние и последующей оценки различий между фазовыми изображениями, записанными при разных температурах образца.
3. Обрабатывайте записанные электронные голограммы в цифровом виде.
   1. Реконструируйте электронные голограммы для расчета амплитудных и фазовых изображений с помощью коммерческого или домашнего программного обеспечения.
      ПРИМЕЧАНИЕ: Обычно используется подход к реконструкции на основе преобразования Фурье (см. раздел репрезентативных результатов для получения подробной информации о реконструкции голограммы).
   2. Выровняйте изображения по увеличению, положению и углу и, при необходимости, удалите из них геометрические искажения. Объедините информацию из нескольких фазовых изображений, чтобы отделить магнитный и электростатический вклад в фазу (подробнее см. Рисунок 3 в разделе репрезентативных результатов).

Результаты

Показанные ниже результаты получены в результате микроскопии Лоренца и внеосевого электронного голографического исследования магнитных скирмионов в одном кристаллическом образце FeGe.

Подготовка образцов ПЭМ. Электронно-прозрачные образцы монокристаллического FeGe типа B20 были подготовлены для исследования методом ПЭМ с помощью двухлучевого сканирующего электронного микроскопа, оснащенного Ga FIB, микроманипулятором и системами впрыска газа. Фрезерование FIB проводилось с использованием ионных пучков напряжением 30 и 5 кВ с токами от 6,5 нА до 47 пА. Способ подъема⁴⁸ использовали для изготовления ламели, которая была прикреплена к сетке Cu (фиг.1С). Чтобы уменьшить изменения толщины от завесы, перед фрезерованием FIB на кристалл наносили аморфный C. Остаточные повреждения, вызванные ионным пучком, были уменьшены за счет использования низкоэнергетического (<1 кэВ) распыления ионного пучка Ar⁴⁹. Окончательный образец имел приблизительные значения ширины, высоты и толщины 15, 10 и 0,1 мкм соответственно.

Магнитная визуализация - микроскопия Лоренца. Магнитное состояние образца FeGe, которое, как ожидается, будет соответствовать фазовой диаграмме магнитного поля и температуры, показанной на рисунке 4A, было впервые изучено с помощью микроскопии Лоренца путем записи изображений расфокусировки Френеля, как при комнатной температуре, так и при пониженной температуре (ниже температуры Кюри FeGe).

FeGe типа B20 является парамагнитным при комнатной температуре. Ниже температуры перехода 278 К (т.е. температуры Кюри) могут образовываться различные магнитные конфигурации, в зависимости от приложенного магнитного поля⁵⁰. В настоящем исследовании изображения были получены как при комнатной температуре, так и при пониженной температуре с использованием двухнаклонного держателя для образцов ПЭМ, охлаждаемого жидким азотом. Температура образца контролировалась и контролировалась с помощью регулятора температуры и управляющего программного обеспечения камеры. Ниже температуры перехода FeGe обычно содержит спиральную магнитную структуру в нулевом магнитном поле. Эта магнитная текстура создает лабиринтные линии черного и белого контраста на изображениях Лоренца (расфокусировка Френеля) тонких образцов ПЭМ, как показано на рисунке 4B.

Характерные магнитные параметры FeGe, такие как его обменная константа, постоянная взаимодействия Дзялошинского-Мория и намагниченность насыщения M, определяют период равновесия спиральной фазы (~70 нм), а также критическое поле для магнитного насыщения (320 мТл). Решетка скирмионов типа Блоха может быть сформирована из спирального состояния путем приложения к образцу внеплоскостного магнитного поля с помощью небольшого возбуждения линзы возражения. В микроскопе, использованном в настоящем исследовании, возбуждение 6% обеспечивает поле ~100 мТл. Типичные значения расфокусировки, необходимые для получения изображения спиральной структуры или решетки скирмионов, находятся в диапазоне от 300 мкм до 1 мм, в зависимости от толщины образца ПЭМ.

На рисунке 2 показаны френелевские изображения скирмионов типа Блоха, записанные при температуре образца 100 К в присутствии внеплоскостного магнитного поля 100 мТл, которое было получено с помощью обычного объектива микроскопа. Охлаждение образца в присутствии приложенного магнитного поля приводит к образованию регулярной плотно упакованной решетки из скирмионов⁵¹ типа Блоха. В зависимости от знака расфокусировки, контраст каждого скирмиона проявляется как максимум или минимум интенсивности, как показано на рисунках 2А и 2В соответственно.

Магнитная визуализация - Внеосевая электронная голография. Внеосевые электронные голограммы ламели FeGe, приготовленные методом ФИБ-милования, регистрировались как при комнатной температуре, так и ниже критической температуры с использованием описанной выше методики.

На рисунке 3А показана внеосевая электронная голограмма, записанная из FeGe типа B20 при температуре образца 200 К после охлаждения в присутствии приложенного магнитного поля 100 мТл. На бипризму было подано напряжение 120 В, в результате чего расстояние между голографическими интерференционными полосами составило 2,69 нм, а контраст голографических интерференционных полос составил ~25%.

Реконструкция амплитуды и фазы включала в себя цифровой выбор одной из боковых полос в преобразовании Фурье голограммы (рис. 3B), маскировку всего за пределами круглой маски с мягким краем, центрированным на боковой полосе до нуля, центрирование замаскированной боковой полосы в пространстве Фурье и расчет ее обратного преобразования Фурье для получения сложного волнового изображения в реальном пространстве, содержащего как амплитудную, так и фазовую информацию. Фаза Φ = арктан (i/r) и амплитуда комплексной волновой функции реального пространства оценивались из ее действительной части r и мнимой части i. Фаза (рис. 3C) первоначально была оценена по модулю 2π и, следовательно, содержала разрывы фаз, которые можно было развернуть с помощью подходящего алгоритма для получения развернутого фазового изображения (рис. 3D). Более подробную информацию о процедуре реконструкции и соответствующем программном обеспечении с открытым исходным кодом можно найти в других разделах 52,53,54.

Аналогичный подход был использован для записи эталонной голограммы только из вакуума. Восстановленная фаза референсной голограммы была вычтена из фазы голограммы образца для удаления фазовых артефактов, связанных с системой визуализации и регистрации микроскопа. Затем образец нагревали до комнатной температуры, и голограммы образца (рис. 3E) и вакуумные эталонные голограммы регистрировали с использованием той же процедуры, что и при пониженной температуре. Поскольку FeGe является парамагнитным при комнатной температуре, электронный оптический сдвиг фазы происходит исключительно из электростатического вклада (среднего внутреннего потенциала) в фазу. Разница между выровненными фазовыми изображениями, зарегистрированными при комнатной температуре и при пониженной температуре (после коррекции с помощью вакуумных референсных голограмм), использовалась только для обеспечения магнитного фазового сдвига (рис. 3F). Для вычитания фазовых изображений требовалось субпиксельное выравнивание. Итоговое изображение магнитной фазы дает информацию о пространственной составляющей магнитной индукции внутри и вокруг образца, интегрированного в направлении электронного пучка (см. уравнение 2).

Визуальное представление проецируемой магнитной индукции в плоскости может быть получено путем добавления контуров к изображению магнитной фазы (например, путем оценки косинуса выбранного им кратного). Его производные также могут быть использованы для генерации цветов, оттенок и интенсивность которых могут быть использованы для представления направления и величины проецируемой магнитной индукции в плоскости соответственно. На рисунке 5A показано репрезентативное магнитно-фазовое изображение скирмионов типа Блоха в FeGe, полученное по результатам внеосевой электронной голографии, показанным на рисунке 3. Соответствующая карта магнитной индукции показана на рисунке 5B.

Изображение магнитной фазы может быть дополнительно проанализировано для определения проецируемой намагниченности в плоскости в образце с использованием либо независимого от модели^{алгоритма 55} , либо алгоритма на основе модели⁴⁰ . На фиг.5С показана карта намагниченности в плоскости, определенная по изображению магнитной фазы, показанному на фиг.5А с использованием модельного итерационного алгоритма^{реконструкции 40}, вместе с независимым измерением толщины образца ПЭМ, выполненным с помощью спектроскопии потерь электронной энергии. Намагниченность выражается в единицах кА/м и показывает гексагональные формы скирмионов, которые являются результатом их плотного расположения. Ядра скирмионов, в которых спины ориентированы параллельно направлению электронного пучка, имеют размеры ~8 нм. Измеренные пики намагниченности достигают значения ~135 кА/м, что хорошо согласуется со средним значением, учитывающим наличие поверхностных скручиваний и немагнитных повреждений поверхностных слоев образца⁵⁶. Подобный подход может быть использован для систематического изучения эволюции спиновой текстуры в зависимости от приложенного магнитного поля и температуры.

Рисунок 1: Базовая настройка внеосевой электронной голографии и пример геометрии образца. (A) Схема траектории луча для внеосевой электронной голографии. (В) Фотография просвечивающего электронного микроскопа, использованного в этом исследовании. Этот микроскоп оснащен полевой эмиссионной пушкой, корректором аберраций изображения, линзой Лоренца и двумя электронными бипризмами и работал при напряжении 300 кВ. (C) Микроскопическое изображение образца FeGe типа B20 методом сканирования вторичных электронов на ПЭМ, полученное с использованием ФИБ-мулинга, прикрепленное к опорной сетке Cu TEM (см. Рисунок 2B для изображения образца методом ПЭМ). Масштабная линейка = 500 мкм. Сокращения: OA = открытая апертура; Ltz = Лоренц; SA = выбранная область; e^- = электрон; ПЭМ = просвечивающий электронный микроскоп. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

Рисунок 2: Расфокусированные изображения скирмионов типа Блоха по Френелю в FeGe типа B20. (A) Недофокусированные и (B) сверхфокусные изображения скирмионов типа Блоха в ламели FeGe, подготовленные с помощью FIB-милирования и записанные при температуре образца 100 К в присутствии внеплоскостного магнитного поля 100 мТл. Значения расфокусировки составляют ±500 мкм. Широкие полосы волнистого темного контраста представляют собой кристаллические контуры изгибов, возникающие в результате дифракционного контраста. На врезках показаны увеличенные области изображений. Масштабные линейки = 2 мкм. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этого рисунка.

Рисунок 3: Реконструкция внеосевой электронной голограммы. (A) Экспериментальная внеосевая электронная голограмма ламели FeGe типа B20, зарегистрированная при температуре образца 200 К в присутствии приложенного внеплоскостного магнитного поля 100 мТл. На врезке показана увеличенная область голограммы; масштабная линейка = 200 нм. (B) Преобразование Фурье голограммы, содержащей центральную полосу, две боковые полосы и полосы, происходящие от бахромы Френеля по краям бипризмы. При увеличении одной из боковых полос видны пятна, связанные с упорядоченным расположением скирмионов; масштабная линейка = 0,4 ^нм-1. (C) Обернутое фазовое изображение, полученное путем обратного преобразования Фурье одной из боковых полос; масштабная линейка = 200 нм. (D) Развернутое фазовое изображение; масштабная линейка = 200 нм. (E) Неразвернутое фазовое изображение той же области, зарегистрированное при комнатной температуре в нулевом внеплоскостном приложенном магнитном поле; масштабная линейка = 200 нм (F) Часть конечного магнитного фазового изображения, полученного путем вычитания фазового изображения, зарегистрированного при комнатной температуре, из изображения, зарегистрированного при 200 К, после их совмещения с субпиксельной точностью; масштабная линейка = 200 нм. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

Рисунок 4: Зависимость магнитного поля от температурной фазы FeGe. (A) Фазовая диаграмма FeGe типа B20, показывающая зависимость магнитных состояний от температуры. (B) Изображение расфокусировки Френеля репрезентативного спирального магнитного состояния в ламели FeGe, полученной с помощью FIB-мизеринга и зарегистрированной при температуре образца 260 К в нулевом приложенном магнитном поле. Масштабная линейка = 2 мкм. Сокращения: PM = парамагнитная фаза; T_c = температура Кюри; FIB = сфокусированные ионные пучки. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

Рисунок 5: Количественный анализ магнитного фазового сдвига. (A) Магнитный сдвиг фазы Φ_m скирмионов типа Блоха в FeGe типа B20, зарегистрированный при температуре образца 200 К в присутствии приложенного внеплоскостного магнитного поля 100 мТл. (B) Карта магнитной индукции, созданная путем отображения косинуса изображения, кратного изображению магнитной фазы, и добавления цветов, полученных из его производных. Разнос фазовых контуров составляет 2π/20~0,314 радиан. (C) Проекция намагниченности в плоскости, полученная из изображения магнитной фазы, показанного на рисунке (A), с использованием алгоритма итерационной реконструкции на основе модели. Масштабные линейки = 50 нм. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

Обсуждение

Внеосевая электронная голография обеспечивает полностью количественные измерения магнитных свойств наноразмерных материалов с нм пространственным разрешением, как в проекции, так и в трех измерениях в сочетании с электронной томографией. Эти преимущества отличают этот метод от рентгеновских и нейтронных методов для определения характеристик магнитных наноструктур с высоким пространственным разрешением. Тем не менее, требуется осторожность при планировании и проведении экспериментов, а также при анализе данных. Некоторые из факторов, которые следует учитывать, упомянуты здесь. Во-первых, магнитные материалы, как правило, чувствительны к артефактам, индуцированным ионным пучком, которые могут привести к образованию дефектных, аморфных и/или немагнитных слоев на поверхности образца ПЭМ. Их также может потребоваться хранить в атмосфере инертного газа или вакууме для предотвращения окисления. Кроме того, образцы ПЭМ, полученные с помощью миллеобразования FIB, являются небольшими и хрупкими. Поэтому механические инструменты, такие как пинцет, как правило, не рекомендуются. Вместо этого можно использовать вакуумный пинцет для вставки образцов в держатели образцов ПЭМ.

Во-вторых, обычные охлаждающие держатели образцов ПЭМ, такие как тот, который используется в настоящем исследовании, могут приводить к смещению образца из-за изменения температуры колыбели образца, винтов и проводов, передающих тепло. Дрейф образца обычно замедляется до приемлемой скорости в течение 10-40 минут. В-третьих, во время эксперимента по охлаждению может присутствовать зарядка, индуцированная электронным лучом, особенно при изучении образца, содержащего изоляционные материалы. Зарядка может вносить медленно изменяющийся вклад в электростатический вклад в записанное фазовое изображение, который может изменяться в зависимости от температуры образца, а также от освещенности электронным пучком и положения образца. Иногда покрытие образца тонким слоем C может помочь уменьшить зарядку, индуцированную электронным лучом.

В-четвертых, для экспериментов с магнитной визуализацией, выполненных в ПЭМ, требуется электронно-прозрачный образец. Приготовление таких образцов кратко описано выше в разделе репрезентативных результатов. При планировании, проведении и интерпретации эксперимента необходимо учитывать форму образца, так как результаты, полученные из «тонких пленок», могут отличаться от результатов, полученных из объемных образцов. Например, магнитные домены часто меньше, а поля размагничивания сильнее в образцах ПЭМ, чем в объемных материалах. Тем не менее, магнитные свойства, такие как намагниченность насыщения и ширина доменной стенки, измеренные на тонких образцах ПЭМ, обычно соответствуют значениям, полученным из объемных материалов.

В-пятых, приложение перпендикулярного магнитного поля к образцу с помощью объектива обычного микроскопа изменяет увеличение и вращение изображения, что должно быть скорректировано перед юстировкой цифрового изображения. Небольшое смещение между фазовыми изображениями может привести к неправильной интерпретации артефактов смещения как магнитного контраста.

Заглядывая в будущее, электронная голографическая томография открывает путь к 3D-реконструкции магнитных полей и распределений намагниченности в материалах на основе алгоритмов томографической реконструкции на основе обратной проекции³⁴ или модельных^{алгоритмов 40} . Такие эксперименты требуют получения и обработки большого количества изображений, включая вычитание среднего вклада внутреннего потенциала в фазу при каждом угле наклона образца. Томографические эксперименты подвержены изменениям образца в ходе расширенных экспериментов, изменениям динамической дифракции в зависимости от угла наклона образца, артефактам, возникающим в результате получения неполных наборов данных, а также эффектам смещения и искажения изображения. Автоматизация рабочих процессов сбора и анализа данных обещает преодолеть некоторые из этих проблем. Другие будущие экспериментальные разработки могут включать в себя разработку сложных намагничивающих катушек и подходы к проведению экспериментов по внеосевой электронной голографии с временным разрешением по магнитному переключению во время приложения множественных внешних стимулов к образцам.

Материалы

Name	Company	Catalog Number	Comments
Materials
B20-type iron germanium single crystal			Investigated material
Software
Aberration correction software	CEOS	2.21.49	Software for aberration corrections
Gatan microscopy suite (GMS)	Gatan	3.41	Software for controlling Gatan K2 IS camera
Holoworks	Holowerk	6.0 beta	Software for hologram reconstruction
Technical equipment
Cu Omniprobe grid	Omniprobe	AGJ420	Support grid for TEM lamella
DC high voltage power supply	Fug Elektronik	HCL 14M-1250	Biprism voltage supply and controller
Direct electron counting detector	Gatan	GATAN K2 IS	Lorentz images and hologram acqusition
Double tilt liquid-nitrogen-cooled TEM specimen holder	Gatan	GATAN model 636	Specimen holder
Focused ion beam scanning electron microscope	Thermo Fisher Scientific	FEI Helios NanoLab 460F1 FIB-SEM	Specimen preparation
Temperature controller for liquid-nitrogen-cooled TEM specimen holder	Gatan	GATAN model 1905	Specimen temperature controller
Transmission electron microscope	Thermo Fisher Scientific	FEI Titan G2 60-300 FEG TEM	Lorentz microscopy and electron holography